不同長度和類型粒料混雜制備玻璃纖維增強聚丙烯復合材料

陽玉球 毛 凱 濱田泰以 梶岡信由 播磨一成

1.東華大學紡織學院， 上海 201620；2.東華大學紡織面料技術教育部重點實驗室， 上海 201620；3.京都工藝纖維大學， 京都 6006-8585；4.濱玉工業技術服務(上海)中心， 上海 201620；5.大邱西川公司， 廣島 736-0084

2017-05-05

陽玉球，女，1976年生，副教授，主要研究方向為紡織材料和復合材料

不同長度和類型粒料混雜制備玻璃纖維增強聚丙烯復合材料

陽玉球1， 2毛 凱3， 4濱田泰以3梶岡信由5播磨一成5

1.東華大學紡織學院， 上海 201620；2.東華大學紡織面料技術教育部重點實驗室， 上海 201620；3.京都工藝纖維大學， 京都 6006-8585；4.濱玉工業技術服務(上海)中心， 上海 201620；5.大邱西川公司， 廣島 736-0084

對由不同長度和類型的粒料(長度為3.00mm的短纖維粒料S3和長度為11.00mm的長纖維粒料L11)混合制得的玻璃纖維增強聚丙烯復合材料進行拉伸、彎曲、沖擊試驗，并通過X-rayCT掃描觀察復合材料內部的纖維取向，研究玻璃纖維長度和排列對玻璃纖維增強聚丙烯復合材料力學性能的影響。當L11與S3的混合質量比為90%∶10%時，試樣的拉伸強度與彎曲強度都略高于L11制備的試樣，且沖擊強度保持較高的水平，內部的纖維取向也有明顯的改善。由此推測，在長纖維粒料中混入少量(如質量分數為10%)短纖維粒料會改善復合材料內部的纖維取向，并對復合材料的強度起到積極作用。。

汽車輕量化， 長纖維粒料， 短纖維粒料， 纖維取向，X-rayCT掃描， 混雜

根據已有研究結果可知，纖維長度是決定纖維增強復合材料力學性能最主要的因素。根據纖維的增強原理，只有增強纖維的長度在其臨界長度以上時才能充分發揮纖維的增強作用。一般短纖維增強復合材料中纖維長度約0.30 mm，而長纖維增強復合材料中纖維長度可達到3.00 mm以上[1]，因此長纖維比短纖維具有更佳的增強效果。相比于短纖維增強復合材料，長纖維增強復合材料具有更高的剛性、彎曲強度、壓縮強度、耐蠕變性及顯著提高的沖擊強度[2-4]。

通過前期研究發現[5-6]，提高復合材料內部纖維取向度，是提高長纖維增強復合材料力學性能的關鍵。為此，本文對如何改善復合材料內部纖維取向做研究。根據已知結論，短纖維增強復合材料內部纖維取向優于長纖維增強復合材料，所以采用在長纖維粒料中混合不同比例的短纖維粒料的方式來改善纖維取向，并探討最合適的短纖維粒料的混雜比例。

1 材料與方法

1.1材料

本試驗使用的增強基為玻璃纖維，樹脂基為聚丙烯樹脂[熔融指數為30 g/(10 min)]。原材料均由日本大賽璐株式會社(Daicel Corporation)提供。

1.2粒料制備

本試驗使用兩種類型的粒料：一種是長纖維粒料L11，即由LFT(Long Liber Reinforced Thermoplastics)法制得的長度為11.00 mm的粒料；一種是短纖維粒料S3，是由7.00 mm的長纖維粒料經熔融、雙螺桿擠出、冷卻、切粒等工序而獲得的長度為3.00 mm的粒料(其玻璃纖維長度為1.50 mm)。由于制備方法不同，兩種粒料中，不僅玻璃纖維長度不同，而且纖維排列方向也不同。L11中的玻璃纖維長度與粒料長度相同，且纖維沿粒料長度方向排列；而S3中的玻璃纖維長度短于粒料長度，且纖維排列方向隨機。

1.3試樣制備

本試驗采用注塑成型方式(表1)及50 t射出成型設備[香港寶源(陶氏)機械廠有限公司[Po Yuen(To’s)Machine Fty. Ltd.]來制備玻璃纖維增強聚丙烯復合材料(以下簡稱“復合材料”)。將上述粒料喂入該設備，制得啞鈴狀復合材料試樣。試樣信息見表2。

表1 注塑成型參數設置

表2 試樣信息

1.4試驗

1.4.1 拉伸試驗

本試驗采用電子萬能試驗機，其型號為Autograph AG-5 kNX[日本島津公司(Shimadzu)]。測試速度為1 mm/min，每種試樣測試5次。按照GB/T 1447—2005《纖維增強塑料拉伸性能測試方法》，試樣尺寸為長度(175.00±0.50)mm×寬度(10.00±0.20)mm× 厚度(3.00±0.20)mm，測試時采用的夾持間距為115.00 mm。

1.4.2 三點彎曲試驗

三點彎曲試驗采用電子萬能試驗機，其型號為Autograph AG-5 kNX[日本島津公司(Shimadzu)]。測試速度為1 mm/min，每種試樣測試5次。按照GB/T 1449—2005《纖維增強塑料彎曲性能測試方法》，試樣尺寸為長度(60.00±0.50)mm×寬度(10.00±0.20)mm×厚度(3.00±0.20)mm，測試時采用的跨距為48.00 mm。

1.4.3 單懸梁沖擊試驗

本試驗所用儀器由日本東陽精機公司(Toyoseiki)制造，其型號為DG-1B/No.C-111104907。基本規格：沖擊能量為2.75 J/5.50 J，錘子力矩為1.471 N·m/950 N·m，軸心到敲擊點的距離為32.7 cm，錘子可舉起的角度為150°。

1.4.4 纖維取向測量

本試驗利用X-ray CT(全稱為X-ray Computed Tomography，即電子計算機X射線斷層掃描)對試樣進行掃描，從試樣表面開始，以每次0.20 mm的厚度逐層進行斷面掃描，觀察試樣內部的纖維分布及纖維取向情況。測試及圖像分析裝置為TDM1000-IS/SP[日本大和科學株式會社(Yamato Scientific)]、VG-Studio MAX[奧維斯科技有限公司(NVS)]。

2 結果與分析

2.1拉伸試驗結果

圖1和圖2所示為試樣的拉伸性能測試結果。由圖1可見，隨著S3的質量分數的提高，試樣的拉伸強度總體呈現下降趨勢；當S3的質量分數為10%時，即2號試樣(長/短纖維粒料混合增強復合材料試樣)的拉伸強度為98.19 MPa，與1號試樣(長纖維粒料L11增強復合材料試樣)的96.23 MPa相比，并未下降反而略微上升。由圖2可見，試樣的拉伸模量隨著S3的質量分數的增加逐漸提高，但2號和3號試樣的拉伸模量比1號試樣有所下降，這是短纖維粒料的增強作用不如長纖維粒料的結果。

圖1 試樣拉伸強度測試結果

圖2 試樣拉伸模量測試結果

圖3 試樣彎曲強度測試結果

2.2三點彎曲試驗結果

圖3所示為試樣的彎曲強度測試結果，可以發現彎曲強度的變化趨勢與拉伸強度一致。值得注意的是，同樣當S3的質量分數為10%時，即2號試樣的彎曲強度為173.00 MPa，略高于1號試樣。

2.4單懸梁沖擊試驗結果

試樣的沖擊強度測試結果如圖4所示。隨著S3的質量分數的提高，試樣的沖擊強度減小；當S3的質量分數為10%時，也就是2號試樣保持了較高的沖擊強度，并未明顯下降。

圖4 試樣沖擊強度測試結果

上述試驗證明，隨著長纖維粒料L11中短纖維粒料S3的混合比例增加，復合材料的力學性能會弱化；但是當S3的質量分數為10%時，所得復合材料的力學性能能夠保持與長纖維增強復合材料同樣的水平，甚至略優于長纖維增強復合材料。

2.5纖維取向測試結果

如上所述，2號試樣的拉伸性能、彎曲強度及沖擊強度并沒有因為短纖維粒料S3的混入而降低，這可能是因為混入質量分數為10%的短纖維粒料對復合材料內部的纖維排列起到了積極作用。因此，對1號和2號試樣的厚度中心的同一位置進行X-ray CT掃描，結果如圖5和圖6所示。由圖5可見，1號試樣內部的纖維存在卷曲、纏繞等現象。由圖6可見，2號試樣內部的纖維沿機器喂入方向(即樹脂流動方向)的排列有所改善。對7號試樣(即短纖維粒料S3增強復合材料試樣)進行厚度方向的全面掃描，如圖7所示，可以看到其內部纖維長度明顯短于1號和2號試樣，但是纖維都沿著樹脂流動方向排列。這可以解釋混入質量分數為10%的S3后，所得2號試樣的拉伸性能、彎曲強度并未下降反而略有上升的現象。由此推測，在長纖維增強復合材料中混入少量(如質量分數10%)的短纖維粒料，對復合材料的力學性能有積極作用。

圖5 1號試樣的X-ray CT掃描圖

圖6 2號試樣的X-ray CT掃描圖

(a) 距離表面0.10 mm處 (b) 距離表面0.30 mm處

(c) 距離表面0.50 mm處 (d) 距離表面0.70 mm處

(e) 距離表面0.90 mm處 (f) 距離表面1.10 mm處

(g) 距離表面1.30 mm處 (h) 距離表面1.50 mm處

(i) 距離表面1.70 mm處 (j) 距離表面1.90 mm處

3 結論

隨著短纖維粒料S3的混合比例的增加，長/短纖維粒料混合增強復合材料的拉伸強度、彎曲強度及沖擊強度都呈現下降趨勢，而拉伸模量呈上升趨勢；當L11和S3的混合質量比為90%∶10%時，所得長/短纖維粒料混合增強試樣的拉伸強度和彎曲強度都略高于長纖維粒料L11增強復合材料試樣，且其沖擊強度維持較高的水平。

由1號、2號試樣的X-ray CT掃描結果可知，2號試樣內部的纖維排列和取向情況有明顯的改善。由此推測，在長纖維增強復合材料中混入少量(如質量分數10%)短纖維粒料會改善復合材料內部的纖維取向，并對復合材料的力學性能有積極作用。

[1] 陳生超.長玻纖增強聚丙烯注塑成型中纖維斷裂和

分布的初步研究[D].鄭州：鄭州大學，2013.

[2] 趙若飛，周曉東，戴干策.玻璃纖維增強熱塑性復合材料的增強方式及纖維長度控制[J].纖維復合材料，2000，17(1):19-22+29.

[3] 曾天卷.玻璃纖維增強熱塑性塑料——短纖維粒料和長纖維粒料[J].玻璃纖維，2008(4):33-39.

[4] 咸貴軍，益小蘇，盧曉林，等.長玻璃纖維/聚丙烯復合材料粒料注塑制品的拉伸強度[J].復合材料學報，2001，18(2):41-45.

[5] HARIMA I， YAMADA H， KAJIOKA N， et al. Mechanical properties of the GF/CF hybrid fiber composite[C]//The Twenty-third Annual International Conference on Composites/Nano Engineering (ICCE-23)， Chengdu， 2015.

[6] KAJIOKA N， YAMADA H， HARIMA I， et al. Effect of fiber length distribution on mechanical properties of composites in injection molding plasticization[C]//SAMPE China 2014 Conference & Exhibition， Beijing， 2014.

Fabrication of glass fiber reinforced polypropylene composites with hibrid pellets of different lengths and types

YangYuqiu1，2，MaoKai3，4，HiroyukiHamada3，NobuyoshiKajioka5，IsseiHarima5

1. Collge of Textiles，Donghua University， Shanghai 201620， China；2. Key Laboratory of Textile Science & Technology， Ministry of Education， Donghua University， Shanghai 201620， China；3. Kyoto Institute of Technology， Kyoto 6006-8585， Japan；4. H&A Technology and Service (Shanghai) Center， Shanghai 201620， China；5.DaikyoNishikawa Corporation， Hiroshima 736-0084， Japan

Short fiber pellet with a length of 3.00 mm (S3) and long fiber pellet with a length of 11.00 mm (L11)， were used to fabricate glass fiber reinforced polypropylene composites. The composites were subjected to the tensile， bending and impacting test. The fiber orientation in the composites was observed by the X-ray CT scanning， and the influence of glass fiber’s length and array on the mechanical properties of the glass fiber reinforced polypropylene composites was studied. When the weigth ratio of L11 and S3 was at 90%∶10%， the sample’s tensile strength and flexural strength were slightly higher than that of the sample made by L11; moreover， its impact strength maintained a relatively higher lever， and its fiber orientation was also obviously improved. It was speculated that by mixing a small content (such as mass fraction of 10%) of short fiber pellet into the long fiber pellet， the fiber orientation of the composites would be improved and there was a positive effect on the strength of the composites.

lightweight of automible， hybrid， long fiber pellet， short fiber pellet， fiber orientation， X-ray CT scan， hybrid

TB332

A

1004-7093(2017)08-0021-05