海泡石與生物質炭強化厭氧處理養豬廢水

宿程遠,鄭 鵬,盧宇翔,謝 蓮,黃純萍,黃 智,陳孟林

海泡石與生物質炭強化厭氧處理養豬廢水

宿程遠1,2*,鄭 鵬2,盧宇翔2,謝 蓮2,黃純萍2,黃 智2,陳孟林2

(1.巖溶生態與環境變化研究廣西高校重點實驗室,廣西桂林 541004；2.廣西師范大學環境與資源學院,廣西桂林 541004)

探討了海泡石與生物質炭投加對于厭氧技術處理養豬廢水效能的影響,并通過三維熒光光譜(EEM)與傅里葉紅外光譜(FTIR)分析了海泡石與生物質炭對于厭氧污泥溶解性微生物產物(SMP)及胞外聚合物(EPS)組分的影響.結果表明,投加海泡石與生物質炭后,提高了厭氧反應器對COD與氨氮的去除效果,對COD的平均去除率分別提高了10.1%與15.4%,對氨氮的去除率最高分別達到了50.9%和71.5%.對于厭氧污泥SMP而言,投加海泡石后,其FTIR光譜中2930cm-1、1460cm-1處的吸收峰減弱,表明其對養豬廢水中大分子有機物的去除效果有一定程度增強;而投加生物質炭后,其EEM光譜中類富里酸(x/m=340nm/420nm)的吸收峰強度降低,從而提高了厭氧反應器出水水質.對于厭氧污泥EPS而言,通過EEM分析可知,投加生物質炭后厭氧污泥中簡單類蛋白(x/m=225nm/340nm)吸收峰、色氨酸類蛋白(x/m=280/340nm)吸收峰強度增大,蛋白含量的提高有利于厭氧污泥的絮凝;同時出現了輔酶F420(x/m=420nm/470nm)的吸收峰,這表明加入生物質炭后,厭氧反應器內產甲烷菌活性更佳,為厭氧反應器對養豬廢水的高效處理提供了保障.

養豬廢水；厭氧反應器；生物質炭；海泡石；污泥特性

養豬廢水中富含氮、有機物、懸浮物等,是一種成分復雜的高氨氮、高負荷有機廢水;如不經妥善處理后排放,其會通過地表徑流污染地表水與地下水,導致水體環境惡化,影響人體健康[1-2],因此,當前養豬廢水的有效處理引起了人們的關注.而根據養豬廢水的水質特點,厭氧生物處理成為首選技術之一.厭氧生物處理技術具有能耗低、污泥產量少、抗沖擊負荷能力,并可產生能源等優點,其將環境保護與產能有機地結合在一起[3-4].但現有厭氧生物處理工藝多針對有機物的去除,高濃度氨氮廢水的有效處理是厭氧生物處理中常遇到的難題之一[5].對于養殖廢水處理而言,由于其廢水中含有較多的尿素、蛋白質等成分,高濃度的氨氮會使厭氧微生物的活動受到一定程度的抑制,造成細胞內pH值變化,增加維護能源需求;同時抑制酶促反應,從而對厭氧反應器的處理效能造成影響[6].

針對廢水中高氨氮的去除,國內外諸多學者進行了積極探索,如在厭氧反應器中投加零價鐵(ZVI)、沸石等,ZVI可提高厭氧反應器對COD的去除率及甲烷產量,而沸石通過吸附及離子交換作用,提高厭氧反應器對廢水中氨氮的去除效果[7-8].但當ZVI過量投加,會對厭氧微生物造成潛在的影響,而費用問題也是限制其應用的關鍵因素[7].雖然沸石的加入提高了氨氮與COD的去除效果,但污染物僅靠沸石本身去除,其能力有限,且多需要對沸石進行一定的改性或修飾[8].海泡石作為一種硅酸鹽的礦物材料具有綠色無毒的特點,將其應用于廢水處理時安全可靠,且具有很強的吸附性能與分子篩功能[9].生物質炭是由植物生物質在完全或部分缺氧的條件下熱解而產生的一類含碳量較高的高度芳香化物質,具有很好的熱穩定性和抗生物化學分解特性;同時生物質炭具有發達的孔隙結構和巨大的比表面積,且表面富有多種官能團使其具有較強的化學吸附能力[10-11].鑒于此,本文探討了海泡石與生物質炭投加對于厭氧生物技術處理養豬廢水效能的影響,并通過三維熒光光譜(EEM)與傅里葉紅外光譜(FTIR)分析了海泡石與生物質炭對于厭氧污泥溶解性微生物產物(SMP)以及胞外聚合物(EPS)組分的影響,以期為養豬廢水的有效處理以及海泡石、生物質炭的有效利用提供科學的借鑒.

1 材料與方法

1.1 試驗裝置與試驗過程

試驗裝置參考文獻[12]加工,如圖1所示,試驗利用4個廣口瓶作為厭氧反應器,其體積為2000mL.2個反應器內不放置海泡石與生物質炭,分別標簽為B1與R1;用細繩將一尼龍多孔袋捆綁并固定懸掛于反應器內部,尼龍多孔袋內裝有80g海泡石,標簽為B2;另一尼龍多孔袋內放有20g生物質炭,標簽為R2.4個反應器均在35℃下恒溫水浴進行試驗[12-13].

首先進行海泡石投加影響試驗,試驗開始前,分別向B1與B2反應器中加入適量厭氧污泥,約占反應器總體積的1/3.試驗期間每24h更換一次進水,每天記錄B1與B2反應器進、出水COD、NH4+-N濃度與pH值,計算COD與NH4+-N去除率,從而考察海泡石投加對厭氧反應器處理效能的影響.試驗結束后,分別對厭氧污泥SMP、EPS進行分析.繼而又探討了生物質炭投加影響試驗,其試驗過程與海泡石試驗一致.

圖1 裝置示意

1.2 試驗材料

本試驗用水為實際養豬廢水,取自廣西桂林市某養豬場調節池,該廢水COD與NH4+-N濃度分別為1745~2154mg/L和416.5~516.0mg/L,pH值平均為8.28.

厭氧反應器所用顆粒污泥取自廣西桂林某啤酒廠運行穩定的UASB厭氧反應器,其污泥性質為:VSS/SS=0.6~0.7,SS為25g/L.

海泡石購置于河北省某海泡石加工廠.通過堅果果殼制備所需生物質炭,將夏威夷果果殼先剔除砂礫等雜物后,裝于不銹鋼桶內,置于馬弗爐中,隔絕空氣,在500℃的溫度下炭化2h,制得所需生物質炭.試驗過程中,所用海泡石與生物質炭的粒徑為2.0~5.0mm.

1.3 分析方法

COD:采用快速消解分光光度法測定.NH4+- N:采用納氏試劑分光光度法測定.厭氧污泥SMP與EPS的提取參考文獻[14]與[15],獲得所需樣品后,其EEM光譜利用熒光光譜儀(HITACHI, F7000)進行分析,分析條件為[16]:發射波長和激發波長的下限為220nm,兩者上限分別為550nm和500nm,狹縫為5nm;其FTIR光譜利用傅里葉紅外光譜儀(Thermo Nicolet)進行分析,測量范圍為4000~400cm-1[17].

2 結果與討論

2.1 COD去除情況分析

本文首先考察了海泡石與生物質炭投加對厭氧反應器去除養豬廢水中COD的影響,結果如圖2所示.

圖2 海泡石與生物質炭對COD去除效能的影響

由圖2可知,由于厭氧顆粒污泥需要對養豬廢水進行一定的適應,因此在厭氧反應器處理養豬廢水的初期,B1與B2對COD的去除率分別由45.5%、66.3%下降到40.7%、53.5%;隨著試驗的進行,厭氧顆粒污泥逐漸適應養豬廢水,在第5d時,B1與B2對COD的去除率分別提高到了58.1%和64.5%.投加海泡石前期對COD的去除效率提高并不明顯;從第7d開始,海泡石的作用得以體現;到第30d,B1與B2對COD的去除率分別為68.8%和81.9%,表明海泡石投加后,雖然對COD的去除具有一定作用,但效果并不非常明顯.原因在于,海泡石具有一定的吸附能力,但其吸附容量有限;且養豬廢水的成分非常復雜,含有較多的懸浮物,這在一定程度上也影響了海泡石的吸附作用.同時由圖2可知,投加生物質炭后,在反應器運行初期,R2對COD的去除率即高于R1,表明在投加初期生物質炭便發揮了作用;但在8~10d時,發現R1與R2對COD的去除率相差不大,可能的原因是生物質炭剛投加到厭氧反應器時,主要發揮的是生物質炭的吸附作用,當吸附作用飽和后,其去除污染物能力下降;但由于厭氧反應器內的微生物同樣會被吸附到生物質炭上,這樣微生物便可利用生物質所吸附的有機物作為基質,從一定程度上恢復了生物質炭的吸附性能,最終兩者達到動態的平衡[18].從整個試驗過程來看,R1與R2對COD的平均去除率為65.5%和76.1%,增加生物質炭后對COD的去除率提高了10.9%,高于投加海泡石的反應器,主要原因在于,生物炭具有更為豐富的表面官能團與較大的比表面積,這些特征使其對有機污染物具有更好的吸附能力[19].

2.2 氨氮去除情況分析

養豬廢水一個顯著的特點即含有大量的氨氮,而高濃度氨氮會對厭氧微生物的活性造成一定的抑制[20],因此本文考察了海泡石與生物質炭投加對厭氧反應器去除養豬廢水中氨氮的影響,結果如圖3所示.

由圖3可知,B1與R1對養豬廢水中氨氮的平均去除率分別為27.7%和35.9%.當投加海泡石后,從第4d開始到第30d,B2對氨氮的平均去除率為44.2%,最高去除率達到50.9%;正如Huang等[8]利用MgCl2對天然沸石進行改性后,發現其對氨氮的去除效果明顯提高,主要原因為當廢水中含有磷時,Mg2+可與氨氮反應生成MgNH4PO4.海泡石對于氨氮的去除主要是兩個作用,一是發揮海泡石的吸附作用,另外海泡石與沸石同樣具有良好的離子交換能力,更為重要的是海泡石是一種鎂硅酸鹽的礦石,本身即含有大量的鎂離子,因此其對氨氮具有良好的去除效果[21].同時由圖3可知,投加生物質炭后,第4d開始到第30d,R2對氨氮的平均去除率為62.5%,其主要原因在于生物質炭具有大的比表面積、大量的表面負電荷與陽離子交換量,以及高電荷密度,生物質炭對于氨氮的去除是一個離子交換、靜電吸引、表面吸附的綜合過程,因此表現出了良好的去除效能.

圖3 海泡石與生物質炭對氨氮去除效能的影響

2.3 進出水pH值的情況分析

通過對厭氧反應器出水pH值的測定可反映出反應器的運行狀態,為防止厭氧反應器的酸化提供及時指導,因此本文對投加海泡石與生物質炭對反應器出水pH值的影響進行了分析,如圖4所示.

由圖4可知,R1相比B1其出水pH值波動較大,這可能與接種污泥有關;但投加海泡石的B2出水pH值為7.76~8.34,投加生物質炭的R2出水pH值為7.92~8.50,兩者差別不明顯;整體而言,投加海泡石與生物質炭后厭氧反應器出水pH值高于未投加的,這表明投加海泡石與生物質炭的厭氧反應器出水均具有一定的緩沖能力,一方面在于海泡石具有不同的酸堿中心,而生物質炭呈多堿性,因此可對養豬廢水的pH值進行一定的調節[22];另一方面在于厭氧微生物對污染物的降解過程主要包括產酸與產甲烷兩個階段,由于產甲烷菌的世代時間較長,因此在厭氧反應器投加海泡石與生物質炭后,可作為產甲烷菌的載體,有利于其生長,從而提高了對有機酸的利用,使得出水pH值增大.

2.4 污泥SMP與EPS的FTIR分析

SMP為微生物代謝作用所產生,主要由碳水化合物、蛋白質及腐殖質組成,是出水中殘留有機物的主要組成部分,厭氧反應器后續單元的處理效果與能量消耗會受到厭氧反應器出水中SMP的影響[23],因此,本文對投加海泡石與生物質炭對厭氧顆粒污泥SMP的影響進行了FTIR光譜分析,如圖5所示.

由圖5可知,對于B1而言,SMP的FTIR譜圖中在3480cm-1處出現了吸收峰,分析其為N—H的伸縮振動,代表了氨基官能團;2930cm-1處出現C—H的伸縮振動,1460cm-1處出現C=O的伸縮振動;1150cm?1為多糖及碳水化合物的特征峰[23-24].對于B2而言,2930cm-1、1460cm-1處的吸收峰減弱,2930cm-1處的吸收峰代表甲基,1460cm-1處的吸收峰代表羧基,表明投加海泡石后對此類物質有較好的去除,大分子有機物更容易為海泡石所吸附.另一個明顯的變化是N-H的伸縮振動吸收峰移到了3460cm-1處,可能的原因是海泡石中含有大量鎂、鈣等金屬離子,這些溶出離子后與蛋白發生了一定的絡合反應.對于R1與R2而言,其FTIR光譜沒有明顯變化,均在3430cm-1、1445cm-1、1350cm-1處出現了吸收峰,表明該厭氧顆粒污泥的SMP中主要為蛋白與多糖類物質.

微生物在其生長過程中會向外分泌EPS,其由細胞所分泌的粘液、微生物的排泄物、代謝與水解產物、以及吸附的廢水中有機物等多種物質組成[15,24].對于厭氧顆粒污泥來說,其EPS可起到中和污泥表面電荷、壓縮雙電層的作用,同時由于EPS具有較高的粘度,在微生物之間可起到粘連作用,有利于厭氧顆粒污泥的絮凝與穩定[15,24].但在不同條件下所培養出的微生物其EPS含量及組分會發生變化,因此,本文對投加海泡石與生物質炭對厭氧顆粒污泥EPS的影響進行了FTIR光譜分析,如圖6所示.

由圖6可知,對于B1與B2而言,污泥EPS的FTIR光譜中均在3500~3300cm-1處出現了N—H的伸縮振動峰,在3000~2920cm-1處出現了C—H的伸縮振動峰,在FTIR光譜1650~1600cm-1處所出現的峰為C=O的伸縮振動,多聚糖的C—O—C伸縮振動峰在譜圖的1100~1020cm-1處出現[23-24],這表明B1與B2中厭氧顆粒污泥的EPS均以多糖與蛋白為主要成分,原因在于海泡石為硅酸鹽礦石,含有鎂、鈣金屬離子,對厭氧顆粒污泥特性影響較小.對于R1與R2而言,雖然其污泥EPS中仍以多糖與蛋白為主,但加入生物質炭后其FTIR譜圖發生了一定的變化,在3415cm-1的氨基變為了雙峰,且在620cm-1處出現了明顯的不飽和鍵的吸收峰,可能原因在于投加生物質炭后,對厭氧微生物的生理活動帶了一定的影響,提高了厭氧顆粒污泥EPS中的蛋白質含量;同時根據王月瑛等人[11]的研究表明,植物類生物質炭FTIR譜圖中,在600cm-1左右處有代表取代苯的C-H外振動吸收峰,因此對于本試驗而言,投加生物質炭后,厭氧顆粒污泥EPS的FTIR譜圖出現了變化.

2.5 污泥SMP與EPS的EEM分析

通過以上研究可知,投加生物質炭對COD、氨氮的去除率提高更為顯著,且對厭氧顆粒污泥的EPS造成了一定的影響,因此本文對投加生物質炭對厭氧顆粒污泥SMP、EPS的影響進行了EEM光譜的進一步分析,如圖7~圖9所示.

圖8 厭氧污泥LB-EPS的EEM譜圖

圖9 厭氧污泥SMP的EEM譜圖

由圖7可知,對于TB-EPS而言,R1與R2的污泥中均出現了簡單類蛋白(x/m=225nm/ 340nm)吸收峰、色氨酸類蛋白(x/m=280/ 340nm)吸收峰,但R2中由于生物質炭的加入,使得蛋白吸收峰強度更大,由于蛋白質的自身特性,其可通過增加污泥表面疏水性與降低污泥表面電負性而促進厭氧顆粒污泥形成,當蛋白質含量降低時會伴隨著厭氧顆粒污泥性狀變差,因此在TB-EPS中,蛋白含量的增大有利于保障厭氧顆粒污泥的穩定性[24-25].同時在R2的EEM譜圖中還出現了輔酶F420(x/m=420nm/470nm)的吸收峰,Dong等研究表明,輔酶F420的吸收峰強度與厭氧顆粒污泥的產甲烷活性(SMA)具有顯著正相關(2=0.9987),輔酶F420吸收峰強度越大,污泥的產甲烷活性越強,表明加入生物質炭后,厭氧反應器內的產甲烷菌活性更好,這也是R2對污染物去除效能更優的一個重要原因[26].由圖8可知,在R1與R2污泥LB-EPS的EEM譜圖中,主要是色氨酸類蛋白的吸收峰(x/m=280/340nm)和輔酶F420(x/m=420nm/470nm)的吸收峰,投加生物質炭后,這兩個吸收峰的強度均增強.而由圖9可知,在R1與R2污泥SMP的EEM譜圖中,均出現了色氨酸類蛋白(x/m=280/340nm)和類富里酸(x/m=340nm/420nm)的吸收峰[27],但兩者的類富酸吸收峰強度存在區別,對比可知未投加生物炭的厭氧反應器其出水類富酸吸收峰更強,表明投加生物炭可提高養豬廢水的厭氧處理效果,為后續的處理單元減輕負擔.

3 結論

3.1 投加海泡石與生物質炭后,提高了厭氧反應器對養豬廢水中COD的去除效果,且對氨氮的去除效果提高更為明顯,氨氮去除率分別提高到了44.2%和62.5%,同時為厭氧反應器的穩定運行提供了更好的緩沖作用.

3.2 投加海泡石后使得厭氧顆粒污泥的SMP中大分子有機物減少,而投加生物質炭后使得污泥的SMP中類富里酸的強度降低,出水水質更優;同時投加生物質炭后,使得污泥TB-EPS中的蛋白含量增大,提高了產甲烷菌的活性.

3.3 在處理養豬廢水時,投加海泡石與生物質炭以提高厭氧反應器的處理效果是可行的,雖然投加海泡石的效果比生物質炭的效果略差,但其作為礦石,價格更為低廉.兩者的投加還降低了出水當中大分子有機物的含量,可為后續的處理單元創造了更為良好的條件.在實際應用時,可將海泡石或生物質炭以填料,或濾床的形式對厭氧反應器進行強化,從而保證厭氧反應器的高效運行.

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Enhanced efficiency of an anaerobic reactor containing sepiolite or biochar for treatment swine wastewater.

SU Cheng-yuan1,2*, ZHENG Peng2, LU Yu-xiang1, XIE Lian1, HUANG Chun-ping1, HUANG Zhi2, CHEN Meng-lin2

(1.Key Laboratory of Karst Ecology and Environment Change of Guangxi Department of Education, Guilin 541004, China；2.School of Environment and Resources, Guangxi Normal University, Guilin 541004, China)., 2017,37(10)：3764~3772

In this study, the enhanced efficiency of an anaerobic reactor containing sepiolite and biochar for treatment swine wastewater was investigated, respectively. The impacts of sepiolite and biochar on the components of soluble microbial products (SMP) and extracellular polymeric substances (EPS) of anaerobic sludge were also evaluated using excitation-emission matrix (EEM) and fourier transform infrared (FTIR) spectra. The results showed that the anaerobic reactor containing sepiolite or biochar could improve the removal of both COD and ammonia nitrogen. Using sepiolite and biochar, the average removal rate of COD increased by 10.1% and 15.4%, respectively. Meanwhile, the maximal removal efficiency of ammonia nitrogen reached to 50.9% and 71.5%, respectively. With regard to the SMP of the sludge, the absorption peaks at 2930cm-1, 1460cm-1abated in the FTIR spectra. It was indicated that sepiolite effectively removed great molecule organic substances in the swine wastewater. On the other hand, the intensity of the absorption peak of fulvic acid-like (x/m=340nm/420nm) was reduced in the EEM spectra using biochar. It was demonstrated that biochar improved the quality of the reactor effluent. In terms of the EPS of the sludge, the intensity of the absorption peaks of protein-like (x/m=225nm/340nm) and tryptophan PN-like (x/m=340nm/420nm) increased in the EEM spectra containing biochar. It was denoted that the augment of the protein content was in favour of the anaerobic granular sludge flocculation. Besides, the absorption peak of coenzyme F420(x/m=420nm/470nm) also appeared in the EEM spectra. It was illustrated that the activity of methanogens in the anaerobic reactor was intensified, which ensured the enhanced efficiency of the anaerobic reactor for treatment swine wastewater.

swine wastewater；anaerobic reactor；biochar；sepiolite；sludge characteristics

X703.1

A

1000-6923(2017)10-3764-09

宿程遠(1981-),男,河北晉州人,副教授,博士,主要從事水及廢水處理理論與技術研究.發表論文50余篇.

2017-03-27

國家自然科學基金資助項目(51641803);巖溶生態與環境變化研究廣西高校重點實驗室資助項目(YRHJ16Z007)

* 責任作者, 副教授, suchengyuan2008@126.com