廣州市近地面臭氧時空變化及其與氣象因子的關系

陳 漾，張金譜，黃祖照

廣州市環境監測中心站，廣東 廣州 510030

廣州市近地面臭氧時空變化及其與氣象因子的關系

陳 漾，張金譜，黃祖照

廣州市環境監測中心站，廣東 廣州 510030

利用2012年1月至2016年2月廣州市環境空氣自動監測數據和氣象觀測數據，對廣州市近地面臭氧的時空分布特征及其與氣象因子的關系進行分析。結果表明：2012—2015年廣州市臭氧日最大8 h滑動平均值的第90百分位數波動變化，年變化率依次為-14.3%、5.8%、-12.1%；廣州市臭氧濃度呈現夏、秋季高，春、冬季低的顯著季節變化特征；臭氧日最大8 h平均值的月均值和第90百分位數最高的月份一般分別出現在10月和7—8月；臭氧濃度的日變化曲線為單峰型，最大值一般出現在14:00或15:00；臭氧濃度隨垂直高度的升高而增大，從低層(6 m點位或地面站)到中層(118 m和168 m點位)、中層到高層(488 m點位)臭氧日最大8 h滑動平均值的增長率分別為18.3%和39.1%；廣州市中心城區臭氧濃度低于南北部城郊，夏、秋季高值區與夏、秋季主導風向相對應；臭氧濃度受降水、氣溫、相對濕度和風速等氣象因子影響，臭氧濃度的超標是多種因素綜合作用的結果。

臭氧;時空變化;氣象因子;廣州

臭氧(O3)是自然大氣中一種重要的微量成分，其中90%分布在平流層，10%分布在對流層。O3對人類來說是把“雙刃劍”，平流層的O3吸收來自太陽的強紫外輻射，保護人類健康，對流層適量的O3在一定程度上起到清潔大氣的作用，但是如果O3濃度增加到一定程度，就會威脅人類健康[1-4]，而近地面的O3本身就是一種重要的氣態污染物，同時也是能使低層大氣增溫的重要“溫室氣體”之一[5]，是光化學煙霧的主要標識物[6]。近地面O3污染主要來源于當地排放生成和區域輸送，其形成和維持的機制十分復雜，涉及化學、氣象和環境等領域[7]。廣州作為珠三角地區的中心城市，自改革開放以來工業發展迅速，火力發電廠激增，機動車使用量大幅增長，導致揮發性有機化合物(VOCs)和氮氧化物(NOx)等O3前體物的大量生成，O3污染問題凸顯。

本文基于近年來廣州市環境空氣質量自動監測點位所觀測的O3小時濃度數據，研究O3濃度的年、季、月、日的時間變化特征以及垂直和水平的空間分布特征，探討O3濃度與部分氣象因子(降水、氣溫、相對濕度和風速)的關系，為客觀地掌握廣州市O3污染特征提供參考和依據。

1 實驗部分

本研究所使用的O3小時濃度數據源自廣州市36個城市環境空氣質量自動監測點位，包括10個國控點、1個對照點和25個市控點。廣州市O3的時間分布特征均采用10個國控點的O3小時濃度數據，其中季節和日變化特征的分析時間段為2012年3月至2016年2月，年變化和月變化特征的分析時段為2012年1月至2015年12月；空間的水平分布特征取2015年3月至2016年2月36個點位的O3小時濃度數據，空間的垂直分布特征則采用廣州塔空氣質量垂直梯度觀測系統2015年1—12月的O3小時濃度數據。36個城市環境空氣質量自動監測點位和廣州塔空氣質量垂直梯度觀測系統的具體位置見圖1。采用國控點麓湖點位的O3數據和氣象數據分析O3濃度與氣象因子的關系，其中降水、氣溫、相對濕度和風速的數據時間段為2013年1月至2015年12月。

2 結果與討論

2.1時間分布

2.1.1 O3濃度的年際變化特征

以廣州市10個國控點的O3小時濃度數據統計年際變化，結果見圖2。2012—2015年，O3日最大8 h滑動平均值的第90百分位數(以下簡稱為“O3-8 h-90per”)和O3日最大8 h滑動平均值(以下簡稱為“O3-8 h”)的超標率波動變化、O3-8 h-90per的年變化率依次為-14.3%、5.8%和-12.1%，O3-8 h超標率的年變化率依次為-43.4%、27.8%和-40.9%。此外，2012—2015年O3-8 h-90per的年均值均維持較高水平，接近國家新標準《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)中規定的二級標準限值(160 μg/m3)。除2013年以外，O3超標天數占全年超標天數的比例接近50.0%，首要污染物為O3的天數占全年有效天數的比例均超過20.0%。

1.荔海西村；2.海珠寶崗；3.公園前；4.體育西；5.麓湖；6.海珠赤沙；7.黃埔大沙地；8.番禺市橋；9.花都新華；10.蘿崗鎮龍；11.帽峰山；12.從化街口；13.白云竹料；14.增城荔城；15.白云嘉禾；16.蘿崗永和；17.蘿崗科學城；18.天河龍洞；19.奧體中心；20.增城新塘；21.黃埔文沖；22.海珠沙園；23.荔灣芳村；24.荔灣西區；25.番禺大石；26.番禺沙灣；27.南沙黃閣；28.南沙蒲州；29.南沙新墾；30.楊箕路邊站；31.黃沙路邊站；32.增城派潭；33白云山；34.海珠湖；35.亞運城；36.大夫山。圖1 36個城市環境空氣質量自動監測點位和廣州塔空氣質量垂直梯度觀測系統的位置Fig.1 Location of 36 urban environment air quality automatic monitoring stations and vertical gradient observation system of Guangzhou air quality

圖2 2012—2015年O3-8 h-90per及相關情況統計Fig.2 90th percentile concentrations of daily maximum of 8-h ozone moving averages and the related statistics during the years of 2012-2015

2.1.2 O3濃度的季節變化特征

2012—2015年廣州市O3-8 h和O3-8 h-90per的季節變化(圖3)均呈現“夏、秋季高，春、冬季低”的季節變化特征。從4年的平均情況(表1)來看，夏、秋季O3-8 h接近，O3-8 h-90per則夏季明顯高于秋季，說明每年O3濃度的極高值多集中在夏季。

圖3 2012—2015年O3-8 h和O3-8 h-90per的季節變化Fig.3 Seasonal changes of daily maximum of 8-h ozone moving averages and 90th percentile during the years of 2012-2015

季節O3-8h/(μg/m3)O3-8h-90per/(μg/m3)春72139夏111187秋111178冬59101

不少研究報告[8-10]表明，高溫、低濕、長日照、低降水量等氣象條件更有利于O3的生成。根據2013—2016年《廣州統計年鑒》4年的部分氣象條件統計顯示(表2)，夏季的平均日照時間和平均氣溫全年最高，O3極高值經常出現，導致O3-8 h-90per全年最高。秋季的日照時間和氣溫均僅次于夏季，也是O3濃度較高的季節。但由于夏季降水量大(為秋季的3.0倍)，對O3有一定的吸收和清除作用，且濕度較大，導致的O3極低值也多，拉低了平均濃度，因此這4年平均的夏季O3-8 h與秋季接近。

表2 2012—2015年各季節平均降雨量、日照時間、溫度及相對濕度

2.1.3 O3濃度的月變化特征

2012—2015年廣州市O3-8 h月均值和O3-8 h-90per變化如圖4所示。從圖4可見，每年O3-8 h最高的月份和O3-8 h-90per最高的月份并不一致，前者多出現在10月，后者一般出現在7、8月。結合《廣州統計年鑒》的部分氣象數據來分析原因(見圖5)，由于平均氣溫最高的月份經常出現在7、8月，且期間日照時間長，成為O3極高值比較集中的時間段，但由于降水量多、相對濕度大，導致O3的低值也多，因此拉低了平均濃度，而10月平均氣溫雖然沒有7、8月高，但是日照時間長，降水量少，相對濕度較低，O3容易生成，而且靜穩天氣多，O3不易擴散，容易積累，使得平均濃度比7、8月高。另外，我們還發現，2015年10月O3-8 h月均值不高，可能是當月的降水比往年多的緣故。1、2、12月正值廣州的冬季，期間太陽輻射弱，平均氣溫低，O3不易快速生成和積累，因此這3個月的O3濃度維持較低水平。

2.1.4 O3濃度的日變化特征

廣州市O3濃度的日變化曲線呈現單峰型分布，白天濃度明顯高于夜間，這與許多城市和地區的日變化特征一致[11-14]；峰值出現在午后14:00或15:00，夜間21:00至次日早上08:00一直維持在較低水平，最低值出現在06:00—08:00。由于夜間一切光化學反應被關閉，白天形成的O3開始氧化NO為NO2而消耗，NO2可能被O3進一步氧化[15]。日出后，光化學反應被打開，O3體積分數迅速增加，在午后達到極大值。

分季節觀察O3濃度的日變化特征發現(圖6)：①從O3濃度的最高值和最低值看，冬季一天的最高值出現的時間相對春、夏、秋3個季節滯后1 h，可能是冬季太陽輻射相對最弱導致；夏季則在早上06:00達到一天的最低值，此后濃度開始上升，比春、秋、冬季提早了1 h，可能是因為夏季太陽輻射較早到達地面，日長夜短，日照時間最長，早上O3濃度較早上升。②從各季節O3日變化曲線的交叉重疊程度看，夏、秋季的曲線基本重合；春、冬季的曲線部分重合，低值區間春、冬季的曲線重合程度高，高值區間春季明顯高于冬季。③從日變化幅度看，夏、秋季大于春、冬季，季節性差異較為顯著。

圖4 2012—2015年O3-8 h月均值和O3-8 h-90per變化Fig.4 Monthly changes of daily maximum of 8-h ozone moving averages and 90th percentile during the years of 2012-2015

圖5 2012—2015年月平均降雨量、日照時間、氣溫及相對濕度Fig.5 Monthly means of precipitation, sunshine hours, temperature and humidity during the years of 2012-2015

圖6 分季節O3濃度日變化Fig.6 Diurnal changes of ozone concentrations according to seasons

分年度來觀察O3濃度的日變化規律(見圖7)發現：O3濃度的日最大值和日最小值均有逐漸推后的現象。2015年O3質量濃度的日最大值比2012—2014年推遲了1 h；2012年O3濃度的日最小值出現在06:00—07:00，2013和2014年在07:00，而2015年則在07:00—08:00，也發生推遲。2012—2015年日最大值與日最小值的差值分別為85、81、81、80 μg/m3，逐年縮小。

2.2空間分布

2.2.1 O3濃度的垂直分布特征

廣州塔空氣質量垂直梯度觀測系統于2014年底建成，共由4個監測點位組成，離地面高度分別為6、118、168、488 m。本研究選取該系統2015年1—12月O3濃度的觀測數據，初步分析廣州市O3濃度的垂直分布特征。

圖7 分年度O3濃度日變化Fig.7 Diurnal changes of ozone concentrations according to years

觀察廣州塔不同垂直高度O3小時濃度日變化情況(見圖8)可知：①不同垂直高度O3濃度的日變化均呈現單峰型分布特征，均在午后14:00達到一天的最高值。②隨著垂直高度的增加，O3濃度有增大趨勢。488 m點位濃度明顯高于其他高度的點位，118 m和168 m點位O3濃度接近且兩者的日變化曲線幾乎重疊，6 m點位O3濃度最低。

對廣州塔不同高度的O31 h質量濃度(O3-1 h)和O3-8 h的平均值進行統計分析，結果見圖9。

從圖9可以看出，O3-1 h和O3-8 h的平均值均隨垂直高度的升高而增大，這與北京[16]、天津[17-18]等城市的研究結果一致；其中，最低值和最高值均分別出現在6 m點位和488 m點位，118 m和168 m點位濃度接近。原因可能有以下幾點：①近地面排放源(如城市機動車)排放的NO在向上垂直輸送的過程中與O3反應生成NO2，而本身被不斷消耗，使NO2在垂直梯度變化上相對NO有一個滯后效應，隨著NO和NO2向上輸送，這種滯后效應使NO2與NO的濃度比值越來越高，從而表現出O3濃度隨高度升高越來越大的特征[19-20]；②由于高空光化學反應更加充分，夜間殘留層儲存的O3較多，也可導致高層O3濃度較高[21]。

圖8 廣州塔不同高度O3濃度日變化Fig.8 Diurnal variations of ozone concentrations of different altitudes at Guangzhou Tower

圖9 廣州塔不同點位高度的O3-1 h和O3-8 hFig.9 Means of 1-h ozone and daily maximum of 8-h ozone moving averages with different altitudes observed at Canton Tower

統計學中常用相關系數(r)來評估2組數據變化趨勢的一致性，用發散系數來評價2組數據的均一性[22]。若不同垂直高度O3濃度的相關系數越大，發散系數越小，表明其污染物來源和化學生成機制越相似[20]。從統計結果來看，O3-1 h和O3-8 h在118 m和168 m點位的相關系數最大(均為0.99)，發散系數最小(分別為5.6×10-3、6.6×10-3)，6 m和488 m點位的相關系數最小(分別為0.77、0.90)，發散系數最大(分別為0.23、0.12)，說明O3在118 m和168 m點位的相似度最高，6 m和488 m點位的相似度最低。

由于O3在118 m和168 m點位的差異極小，為方便描述，將2個點位的濃度均值視為中層濃度進行層間變化率的分析。結果顯示，從低層到中層，O3-1 h和O3-8 h均有較為顯著的上升，升幅分別為28.3%和18.3%；從中層到高層，O3-1 h升幅達81.4%，而O3-8 h的升幅不及O3-1 h，僅為39.1%。

2.2.2 O3濃度的水平分布特征

利用MATLAB畫圖軟件初步模擬廣州市全年及各季節O3-8 h的空間分布結果見圖10、圖11。2015年3月至2016年2月廣州市O3-8 h的低值區主要分布在中心城區，高值區主要分布在北部城郊區和南部郊區，這與國內部分城市[23-24]和地區[25-26]的研究結論相似；夏、秋季濃度較高，春季次之，冬季濃度整體最低。進一步觀察濃度較高季節(夏、秋季)的情況發現，夏季高值區主要位于北部城郊，秋季高值區主要位于南部城郊，與夏、秋季主導風向有較好的對應關系。分析原因認為：當夏季廣州盛行偏南風時，O3邊生成邊向北輸送，因而處于下風向的北部城郊地區濃度較高；反之，當秋季廣州盛行偏北風時，南部城郊地區濃度則相對較高。

圖10 廣州市O3-8 h分布圖Fig.10 Distribution of daily maximum of 8-h ozone moving averages in Guangzhou

圖11 廣州市各季節O3-8 h分布圖Fig.11 Distribution of daily maximum of 8-h ozone moving averages in different seasons of Guangzhou

O3是二次污染物，是其前體物(NOx和VOCs)在陽光照射下通過光化學反應生成的[27]。當前體物隨風輸送到源頭下風向的地方，O3會形成濃度高峰，導致郊區的O3濃度高于市區[26]。此外，市區的交通量雖然遠大于郊區，但機動車排放的空氣污染物NOx(特別是NO)可以與O3產生化學反應而消耗掉O3，從而導致O3在市區的累積比郊區少[24, 28-29]。

2.3O3濃度與氣象因子的關系

2.3.1 O3濃度與降水的關系

按照國家氣象局頒布的降水強度等級劃分標準，將24 h降水強度分為小雨(0.1～9.9 mm)、中雨(10.0～24.9 mm)、大雨(25.0～49.9 mm)和暴雨(50.0～99.9 mm)。此外，本文中非雨天是指24 h降水量小于0.1 mm，雨天則是24 h降水量大于或等于0.1 mm。表3統計了2013—2015年24 h降水強度及對應的O3-8 h和超標率(超標率為降水強度區間內O3-8 h超標天數除以各降水強度區間的天數)。

表3 不同氣象因子條件下的O3-8 h及超標率

對于O3-8 h，非雨天(96 μg/m3)為雨天(55 μg/m3)的1.7倍，且O3-8 h隨降水強度的增大呈階段性降低。雨天伴隨著云量多、輻射弱、濕度大的天氣情況，云層會吸收來自大氣上界的太陽紫外光的短波輻射，很大程度上遏制了O3的生成。此外，降水對O3有一定的吸收和清除作用，導致O3-8 h總體比非雨天低，這與相關研究成果[30]一致。經統計，O3-8 h與日降水量存在弱的負相關性，相關系數為-0.202。

對于超標率，非雨天(10.9%)明顯大于雨天(2.5%)，非雨天的超標率為雨天的4.4倍；而雨天的超標率隨降水強度的增大呈現先升后降的變化。由于統計期間小雨天樣品量多(分別為中雨天和大雨天的4.0、12.0倍)，而O3超標天數接近(小雨、中雨、大雨的超標天數分別為4、4、1 d)，因此中雨和大雨天的超標率較大。

2.3.2 O3濃度與氣溫的關系

為排除降水的影響，本文選擇非雨天(日降水量小于0.1 mm)數據進行分析。O3濃度與溫度的日變化趨勢大致相似(圖12)，均為單峰型分布，且均于午后達到一天中的最高值，說明O3濃度變化與氣溫關系密切。O3是在太陽輻射下由一次污染物通過光化學反應生成的，太陽輻射越強，O3濃度越高，而氣溫也是隨太陽輻射增強而升高，很大程度上代表著日間太陽輻射強度的變化，因此兩者的日變化趨勢基本一致。從表3可以看出，O3-8 h和超標率隨日最高氣溫的升高而增大。經計算，O3-8 h與日最高氣溫均呈正相關關系，這與不少學者的實驗結論[31-34]一致，相關系數為0.542。

圖12 O3濃度與氣溫的日變化規律Fig.12 Daily variations of ozone concentrations and temperature

2.3.3 O3濃度與相對濕度的關系

表3顯示了非雨天不同相對濕度范圍內O3-8 h和超標頻率的變化，可以看出：相對濕度為21%～70%時，O3-8 h變化不大，并有先略微上升后略微下降的趨勢，在41%～50%相對濕度范圍內濃度達到最大值，當相對濕度大于70%(尤其是71%～80%)時，濃度迅速下降。由于水汽是產生云的先決條件，空氣的相對濕度越大，云出現的幾率越大，云量越多，從而減少到達近地面的太陽輻射，光化學反應減弱，O3濃度降低。以日為尺度，O3-8 h與相對濕度存在弱的負相關性，相關系數為-0.302，這與國內外許多城市的情況[33，38-40]相似，例如：MAHAPATRA等[38]通過2009年12月至2010年12月印度布巴內斯瓦爾市O3濃度與相對濕度的數據分析得出兩者存在顯著的負相關性，相關系數為-0.62；MARKOVIC等[33]也以日為尺度，研究發現2002年6—12月貝爾格萊德市的相對濕度與O3日均值和O3日最大值均呈明顯負相關，相關系數分別為-0.73和-0.79。但是，溫彥平[41]研究指出，2013年太原市春、秋季O3-8 h與O3-1 h均與相對濕度呈正相關，秋、冬季則均為負相關，全年均為正相關。由此推斷，O3濃度與相對濕度的相關性可能會因時間和地域的不同而有很大差別。

隨著相對濕度的增大，超標率先增后減，當濕度為51%～60%時超標頻率最大，當濕度小于31%或大于70%時超標率為0。由于統計期間濕度小于31%的天數僅有5 d，且這5 d的平均氣溫較低(為13.74 ℃)，而日最高氣溫為14.6～26.3 ℃，因此O3-8 h在100 μg/m3以上，卻沒有發生超標現象。

2.3.4 O3濃度與風速的關系

一般來說，風速越大，水平擴散能力越強，越有利于空氣中O3的擴散；風速越小，O3越容易積累[42]。統計表明(見表3)，風速越大，O3-8 h和超標率均下降。當風速增至1.0 m/s以上時，O3-8 h才明顯下降；當風速再增大時，濃度下降不明顯。當風速大于1.5 m/s時，超標頻率為0。以日為尺度，O3-8 h與風速表現為弱的負相關關系，與文獻[38]一致，相關系數為-0.189。

3 結論

1)2012—2015年，O3-8 h-90per波動變化，均維持較高水平，接近國家空氣質量二級標準限值(160 μg/m3)。

2)2012—2015年廣州市O3濃度基本呈現夏、秋季高，春、冬季低的季節變化特征，這與夏、秋季的平均日照時間長、平均氣溫高有很大的關系。

3)廣州市全年O3-8 h和O3-8 h-90per最高的月份一般分別出現在10月和7—8月。

4)廣州市O3濃度的日變化曲線均呈現單峰型分布，白天濃度明顯高于夜間，峰值一般出現在14:00或15:00。

5)廣州塔空氣質量垂直梯度觀測系統的觀測數據說明，O3濃度隨著高度的增大而升高，488 m點位濃度最高，168 m和118 m點位次之，6 m點位濃度最低；O3在118 m和168 m點位的相似度最高，6 m和488 m點位的相似度最低；中層到高層的變化率大于低層到中層。

6)廣州市中心城區O3濃度低于南北部城郊，夏、秋季O3污染較為嚴重。夏季高值區主要位于北部城郊，秋季高值區主要位于南部城郊，與夏、秋季主導風向有較好的對應關系。

7)氣象因子在很大程度上影響著O3濃度和超標現象。在本次研究期間，O3-8 h與日最高氣溫呈正相關關系，與降水、相對濕度和風速呈負相關關系，其中日最高氣溫與O3-8 h相關性最高。

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Spatial-temporalVariationofSurfaceOzoneinGuangzhouandItsRelationswithMeteorologicalFactors

CHEN Yang, ZHANG Jinpu, HUANG Zuzhao

Guangzhou Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510030, China

The temporal and spatial distribution of surface ozone in Guangzhou and its relations with meteorological factors were analyzed by using the data of ambient airquality monitoring stations and meteorological observation data from January 2012 to February 2016.The results indicated that: 90th percentile concentrations of daily maximum of 8-h ozone moving averages fluctuated during the years of 2012-2015, and the annual rates of change were -14.3%, 5.8% and -12.1% successively; ozone concentration in Guangzhou showed significant seasonal variation characteristic with high concentration in summer and autumn and low in spring and winter; the highest values for monthly means of daily maximum of 8 h ozone moving averages and 90thpercentile were generally seen in October and July-August respectively;diurnal variations of ozone concentrationsexhibitedthe characteristic of single peak, andshowed the peakat around 14:00 or 15:00;ozone concentration increased with increasing vertical height, with increasing rates of 18.3% from the bottom layer (6 m siteor ground site) to the middle layer (118 m and 168 m site), and 39.1% from middle layer to the top layer (488 m site);the concentration of ozone in the central urban area of Guangzhou was lower than that in the north-south suburbs, and the high-value area in summer and autumn correspond to the dominant wind direction in both seasons;ozone concentration was affected by meteorological factors such as precipitation, temperature, relative humidity, and wind speed, and the excessive concentration of ozone was the result of the combination of various factors.

ozone; spatial-temporal variation;meteorological factor; Guangzhou

X823

：A

：1002-6002(2017)04- 0099- 11

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.13

2017-02-21;

：2017-05-16

廣州市科技計劃項目(201604020006)

陳 漾(1990-)，女，廣東潮州人，碩士，助理工程師。