長江三角洲近岸水域表層沉積物重金屬分布特征及其影響因子

蔡 曄, 林休休

(1.蘇州環境監測中心, 江蘇 蘇州 215004; 2.蘇州市職業大學 教育與人文學院, 江蘇 蘇州 215104)

長江三角洲近岸水域表層沉積物重金屬分布特征及其影響因子

蔡 曄1, 林休休2

(1.蘇州環境監測中心, 江蘇 蘇州 215004; 2.蘇州市職業大學 教育與人文學院, 江蘇 蘇州 215104)

采用ICP-MS測定了不同季節長江三角洲沉積物中重金屬(Ni，Cu，Cr，Zn，Cd和Pb)含量并探討了其影響因子。結果表明：(1) 長江三角洲沉積物中Pb和Zn占重金屬總量比例最高，Hg和Cd占重金屬總量比例較小；沉積物重金屬含量均以秋季和冬季最高，夏季次之，春季最低。(2) 長江三角洲沉積物中Cr，Cu和Ni元素均以殘渣態為主，Zn和Cd主要以弱酸提取態為主，Pb較均勻地分布于不同形態中。(3) 長江三角洲沉積物中pH值和電導率基本表現為春季>夏季>秋季>冬季，其中秋季和冬季pH值差異不顯著(p>0.05)，二者顯著低于春季和夏季(p<0.05)；沉積物中全碳、全氮、全磷和全鉀含量均以秋季和冬季最高，夏季次之，春季最低，其中不同季節全氮和全鉀含量差異均顯著(p<0.05)。(4) Pearson相關性分析可知，長江三角洲沉積物中Cr，Pb，Cd的弱酸浸提與重金屬總量之間表現出顯著的正相關關系(p<0.05)，而6種重金屬元素的可還原態與重金屬殘渣態之間沒有顯著的相關性(p>0.05)；Cr，Cu，Pb的弱酸浸提與可還原態沒有顯著的相關性(p>0.05)，Ni，Zn和Cd的弱酸浸提與可還原態具有顯著的相關性(p<0.05)。(5) 長江三角洲沉積物中6種重金屬元素的不同形態均與養分等指標存在顯著的正相關性，而pH值和電導率與不同形態重金屬呈負相關，全碳含量是控制長江三角洲沉積物重金屬元素分布的主要因素。

長江三角洲; 沉積物; 重金屬; 影響因子

重金屬是一種難降解、累積性的元素，通過生物化學循環或食物鏈在生態系統中積累，導致水體凈化效能降低或水體富營養化，對生態系統構成直接或潛在的危害[1-2]。沉積物是污染物的重要載體，當沉積物—水界面的理化條件發生改變時，沉積物中的重金屬會再次釋放，成為“二次污染源”，影響上覆水體的水質，從而成為重金屬污染的源[3-5]。因此，研究沉積物中重金屬的遷移—轉化行為是重金屬污染評價和調控的重要基礎[6]。我國重金屬污染情況十分令人擔憂，三角洲地區作為重金屬污染物的有效匯集庫，盡管三角洲通過一系列生化過程對重金屬進行一定的吸收、固定和轉化，但當重金屬超過其承受閾值，會重新釋放并形成二次污染，通過食物鏈威脅人類的生存和生態系統的健康[7-8]。沉積物重金屬含量是生態系統中極其重要的生態因子，顯著影響著生態系統的生產力和多樣性，因而一直倍受濕地生態學、土壤學等多個學科的關注。

長江三角洲是比較年輕、成土較快的河口三角洲，也是暖溫帶保存最完整、典型和年輕的濕地生態系統，在長期的河、海、陸相互作用下，發育形成了多種多樣的生態系統[9-10]。作為長江入海的最后屏障，擁有豐富的水資源，集飲用、灌溉、漁業、航運、納污等多功能于一體，為各種水生植物和動物的生存提供了良好的環境條件，一直受到國內外學者的高度關注和廣泛研究[11]。隨著長江三角洲地區經濟的開發，化石燃料燃燒、土地利用方式、石油開發和農業開墾等高強度人為活動綜合作用，再加上自然和人文因素的雙重影響，導致長江三角洲生態系統嚴重的退化，沉積物重金屬污染也呈現出惡化的趨勢，這些直接危害了兩岸人民群眾的身體健康和生命安全，科學、妥善處理長江三角洲沉積物重金屬帶來的生態環境問題已經迫在眉睫[12]。近年來，大量學者對長江三角洲濕地重金屬污染特征進行了系列研究，主要集中在水體和沉積物重金屬空間分布規律、影響因素等方面，但關于長江三角洲濕地重金屬污染程度，尤其不同季節重金屬污染特征及其影響因子研究尚鮮見報道。因此，本研究對比分析不同季節長江三角洲近岸水沉積物重金屬分布特征及其影響因子，有利于深入剖析重金屬的生物地球化學過程，對降低重金屬危害，恢復和保護長江三角洲生態系統的健康發展、退化濕地生態恢復和治理具有重要作用。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

長江三角洲北起通揚運河，南抵錢塘江、杭州灣，西至南京，東到海邊，包括上海市全部、江蘇省南部和浙江省的杭嘉湖平原，是長江入海之前的沖積平原和中國第一大經濟區。在全國經濟中占有重要地位，被譽為中國的“金三角”，國家定位的我國綜合實力最強的經濟中心、亞太地區重要國際門戶、全球重要的先進制造業基地、我國率先躋身世界級城市群的地區，現已是國際公認的六大世界級城市群之一。研究區位于長江三角洲(江蘇段)，總面積21萬km2，岸線平直，具有一條寬約幾千米到幾十千米的潮間帶淺灘。屬北亞熱帶季風氣候，光照充足，四季分明，雨量充沛，雨熱同期，水道縱橫，湖蕩棋布，有水鄉澤國之稱，過去47年和25年期間，長江三角洲年均氣溫、年均最高和最低氣溫都顯著增加，增溫率都是冬季和春季較高，夏季最低。土地肥沃，農業產水稻、棉花、小麥、油菜、花生、魚蝦等，是中國人口最稠密的地區之一。土壤類型為潮土、鹽土和濱海鹽土。長三角地區生態系統類型復雜，地表植被多樣化。主要土地利用類型可分為耕地(包括水田和旱地)、林地(包括有林地、灌木林地、疏林地、其他林地)、草地(包括高復蓋度草地、中復蓋度草地和低復蓋度草地)、水域(包括河流、湖泊、水庫、坑塘、海涂和灘地)、建設用地(包括城鎮用地、農村居民點用地和公交建設用地)和未利用地(包括裸土地和裸巖石用地)等。

1.2 樣品采集

2014—2015年分別在4月(春季)、8月(夏季)、10月(秋季)、12月(冬季)長江三角州近岸邊采集沉積物，采樣點在距離岸邊100 m以內(水面1 m左右)，在方圓200 m以內取5個采樣點，共20個采樣點，采用直徑為5 cm的PVC管進行取樣，預先用鐵桿測出水深和上層沉積物的厚度，然后在PVC管的相應位置打上若干小孔，將PVC管扎入，直至無法繼續往下深入，拔出PVC管封住底部，截下含有沉積物的一段，現場用干冰覆蓋低溫密閉保存。

1.3 沉積物樣品預處理

1.3.1 沉積物養分的測定 土壤養分參考鮑士旦[13]方法測定：土壤顆粒組成采用比重法測定土壤pH值測定采用1∶2.5水土比浸提pH值玻璃電極法；電導儀測量電導率；全碳和全氮采用元素分析儀；全磷用NaOH熔融—鉬銻抗比色法；全鉀采用火焰分光光度計。

1.3.2 沉積物重金屬質量分數的測定 樣品經自然風干后，碾磨并過60目篩，稱取約0.500 0 g加工好的樣品(精確到0.000 1 g)經HClO4-HNO3-HF消化處理，用電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS)內標法測定土壤Zn，Cd，Pb，Cu含量，采用冷原子吸收微分測儀，為ICP配置氫化物發生器，確保所需儀器的靈敏度。同時取土壤樣品0.250 0 g(精確到0.000 1 g)于25 ml比色管中，加入新配(1+1)王水10 ml，于沸水浴中加熱2 h，其間要充分振搖兩次，冷卻至室溫后加入10 ml保存液，用稀釋液定容，搖勻，該消解液用來測定Hg。取靜置后的消解溶液5.00 ml于另一25 ml比色管中，加入50 g/L的硫脲溶液2.5 ml，鹽酸2.5 ml，定容至25 ml，該溶液用來測定As。ICP-MS的精確度在2%以下，回收率為95%以上，測定偏差控制在9%內，每個土壤樣點的重金屬含量均以兩年的平均值來計算。沉積物重金屬質量分數的計算公式[12]：

(1)

式中：w為沉積物重金屬的質量分數(干基)(mg/kg)；M為所測定的某種重金屬；c為ICP-MS測定預處理樣品得到的重金屬質量濃度(mg/L)；n為ICP-MS測定時預處理樣品的稀釋倍數；m為沉積物樣品質量(kg)；v為定容體積(L)。

1.4 數據處理

Excel 2012和SPSS 18.0進行數據統計和方差檢驗，單因素方差分析(One-way ANOVA)，顯著性用LSD法，Pearson相關系數法分析不同形態重金屬與養分之間的關系。

2 結果與分析

2.1 長江三角洲沉積物重金屬季節分布特征

圖1反映了長江三角洲沉積物土壤重金屬季節分布狀況，由圖1可知，長江三角洲沉積物中Cu濃度的變化范圍為121.3～213.7 mg/kg，基本表現為秋季>冬季>夏季>春季，其中秋季和冬季Cr濃度差異不顯著(p>0.05)；沉積物中Cd濃度的變化范圍為23.1～56.7 mg/kg，基本表現為秋季>冬季>夏季>春季，其中不同季節Cd濃度差異均顯著(p<0.05)；沉積物中Cu濃度的變化范圍為59.3～136.7 mg/kg，基本表現為秋季>冬季>夏季>春季，其中秋季和冬季Cu濃度差異不顯著(p>0.05)；沉積物中Zn濃度的變化范圍為95.6～23.54 mg/kg，基本表現為秋季>冬季>夏季>春季，其中秋季和冬季Zn濃度差異不顯著(p>0.05)；沉積物中Ni濃度的變化范圍為25.6～35.4 mg/kg，基本表現為秋季>冬季>夏季>春季，其中秋季和冬季Ni濃度差異不顯著(p>0.05)，夏季和冬季Ni濃度差異不顯著(p>0.05)；沉積物中Pb濃度的變化范圍為103.5～172.3 mg/kg，基本表現為秋季>冬季>夏季>春季，其中不同季節Pb濃度差異均顯著(p<0.05)。

2.2 長江三角洲沉積物中重金屬形態分布特征

本研究中BCR順序提取法對沉積物中Cr，Ni，Cu，Cd，Zn和Pb的平均提取效率均高于95%，回收率較好。由圖2可知，長江三角洲沉積物中Cr，Cu和Ni元素均以殘渣態為主，所占總量比例為85%～92%，45%～60%和55%～67%；Zn和Cd主要以弱酸提取態為主，所占總量比例為45%～52%，58%～70%；Pb以可氧化態為主，所占總量比例為25%～31%。因此，長江三角洲沉積物中Zn，Cd和Cu的生物有效性較高，以弱酸浸提為主，對生物體的毒性較高，在正常條件下不利于碳酸鹽結合態重金屬的釋放，因此長江三角洲沉積物中Zn，Cd和Cu等元素的環境威脅不容忽視；Cr，Pb和Ni的弱酸浸提含量較低，生物可利用性較小，暫時對環境造成的影響較小；Cu和Zn的弱酸浸提所占比例比較高，被沉積物吸附是Cu和Zn的主要表現形式，隨著環境的改變，容易遷移到水環境中，其潛在危害較大。此外，重金屬可還原態作為弱酸浸提重金屬的另一個重要的組成部分，是指被包裹在鐵錳氧化物內或者本身就是氫氧化物沉淀的這部分金屬，由于具有較強的離子鍵結合能力，所以這部分金屬不容易釋放出來，這種結合態的重金屬會被還原成為生物可利用態從而對水體造成二次污染，長江三角洲沉積物中重金屬弱酸浸提和可還原態含量較高，表明人類活動帶來污染源的可能性較大。

2.3 長江三角洲沉積物養分季節分布特征

由圖3可知，長江三角洲沉積物中pH值的變化范圍為6.02～6.89，基本表現為春季>夏季>秋季>冬季，其中秋季和冬季pH值差異不顯著(p>0.05)，二者顯著低于春季和夏季(p<0.05)；沉積物中電導率的變化范圍為82.3～123.6 μS/cm2，基本表現為春季>夏季>秋季>冬季，其中春季和夏季電導率差異不顯著(p>0.05)，二者顯著高于秋季和冬季(p<0.05)；沉積物中全碳含量的變化范圍為15.2～20.1 g/kg，基本表現為冬季>秋季>夏季>春季，其中秋季和冬季全碳含量差異不顯著(p>0.05)，二者顯著高于春季和夏季(p<0.05)；沉積物中全氮含量的變化范圍為1.03～2.21 g/kg，基本表現為秋季>冬季>夏季>春季，其中不同季節全氮含量差異均顯著(p<0.05)；沉積物中全磷含量的變化范圍為0.98～1.98 g/kg，基本表現為冬季>秋季>夏季>春季，其中春季和夏季全磷含量差異不顯著(p>0.05)，二者顯著低于秋季和冬季(p<0.05)；沉積物中全鉀含量的變化范圍為19.87～35.12 g/kg，基本表現為秋季>冬季>夏季>春季，其中不同季節全鉀含量差異均顯著(p<0.05)。

圖1長江三角洲沉積物重金屬季節分布特征

2.4 長江三角洲沉積物中重金屬各形態間的相關性

由表1可知，長江三角洲沉積物中Cr，Pb，Cd的弱酸浸提與重金屬總量之間表現出顯著的正相關關系(p<0.05)；Cr和Cu的可還原態均與重金屬總量間存在極顯著的正相關關系(p<0.05)；6種重金屬元素的可氧化態與重金屬總量間有極顯著的正相關性(p<0.05)，同時這6種重金屬的弱酸浸提與可還原態及可氧化態之間有較高的正相關性(p<0.05)；6種重金屬元素的殘渣態與重金屬總量間表現出顯著的正相關(p<0.05)；而6種重金屬元素的可還原態與重金屬殘渣態之間沒有顯著的相關性(p>0.05)；Cr，Cu，Pb的弱酸浸提與可還原態沒有顯著的相關性(p>0.05)，Ni，Zn和Cd的弱酸浸提與可還原態具有顯著的相關性(p<0.05)。

2.5 長江三角洲沉積物中重金屬與養分之間的相關性

由表2可知，長江三角洲沉積物不同形態重金屬均與pH值和電導率呈負相關，Cr的各種形態均與全碳含量呈顯著的正相關性(p<0.05)，Cr的可還原態和可氧化態與全氮含量呈顯著的正相關性(p<0.05)，Cr的弱酸浸提態、可氧化態和殘渣態與全鉀含量呈顯著的正相關性(p<0.05)；Cu的各種形態均與全碳含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Cu的可氧化態和殘渣態與全氮含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Cu的可還原態和可氧化態與全磷含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Cu的可還原態、可氧化態和殘渣態與全鉀含量呈顯著的正相關(p<0.05)；Pb的各種形態均與全碳含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Pb的弱酸浸提態和可還原態與全氮含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Pb的可氧化態和殘渣態與全磷含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Pb的可還原態、可氧化態和殘渣態與全鉀含量呈顯著的正相關(p<0.05)；Ni的可還原態、可氧化態和殘渣態與全碳含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Ni的各種形態均與全氮含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Ni的殘渣態與全磷含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Ni的弱酸浸提態和殘渣態與全鉀含量呈顯著的正相關(p<0.05)；Zn的弱酸浸提態、可還原態和殘渣態與全碳含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Zn的弱酸浸提態、可還原態和殘渣態與全氮含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Zn的可氧化態和殘渣態與全磷含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Zn的弱酸浸提態和可還原態與全鉀含量呈顯著的正相關(p<0.05)；Cd的各種形態均與全碳含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Cd的可還原態、可氧化態和殘渣態與全氮含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Cd的可氧化態與全磷含量呈顯著的正相關(p<0.05)，Cd的弱酸浸提態、可還原態和殘渣態與全鉀含量呈顯著的正相關(p<0.05)。

表1 長江三角洲沉積物中不同形態重金屬之間的相關性

注：**表示相關性在0.01水平上顯著(雙尾)，*表示相關性在0.05水平上顯著(雙尾)，下表同。

圖2不同形態重金屬所占百分比

表2 長江三角洲沉積物中不同形態重金屬之間的相關性

圖3長江三角洲沉積物養分季節分布特征

3 討 論

水文環境條件是決定沉積物重金屬季節性變化的主要因素，同時溫度、pH值、鹽度及全碳含量等因素也會對沉積物重金屬含量造成影響[12]。秋季和冬季是枯水期，沉積物的懸浮泥沙及污染物快速富集，造成其重金屬含量最高，最低值出現在春季和夏季。從冬季至夏季期間，水溫逐漸升高，根據分子熱運動理論，溫度升高有利于底泥中重金屬向水相的遷移以及釋放，pH值的逐漸降低也促進了碳酸鹽和氫氧化物結合態重金屬的溶解與釋放，沉積物全碳含量的減少降低了重金屬在沉積物的吸附作用，從而使一部分重金屬發生解吸轉移到間隙水或者上覆水中，導致春季和夏季沉積物重金屬含量較低[9,14]。本研究中長江三角洲沉積物中重金屬的殘渣態性質比較穩定，通常賦存在原生礦物和次生硅酸鹽礦物晶格中，基本不參與沉積物—水界面的再分配平衡，其遷移轉化性和生物可利用性都很小，一般認為，重金屬這種形態對環境和生物是安全的[15]。弱酸浸提重金屬性質不穩定，極易從沉積物中釋放出來造成二次污染，而由于人為污染而產生的重金屬主要疊加在沉積物的次生相中，因此沉積物中弱酸浸提重金屬的含量較高也表明其受到人為污染相對較重，并且潛在的生物遷移性較大[16]。重金屬弱酸提取態是對環境和生物可能產生的危害和毒性程度最高的，包括弱酸浸提和碳酸鹽結合態，弱酸浸提重金屬是指吸附在黏土、腐殖質及其他成分上的金屬，對環境變化敏感，在中性條件下可釋放出來，易于遷移轉化和吸收[17]。

為了探究長江三角洲沉積物中不同重金屬形態之間的關系，分析重金屬來源及不同形態重金屬的遷移和相互轉化關系，對長江三角洲沉積物中不同形態重金屬之間及其與不同形態重金屬等指標進行相關性分析。本研究中不同形態重金屬間及其與總量之間的相關性表明不同形態重金屬來源可能具有一致性并且分布類型比較相似，當沉積物—水界面的環境條件發生改變時，不同形態重金屬之間可能會發生遷移轉化。弱酸浸提重金屬與殘渣態重金屬之間存在顯著的正相關關系，在一定程度上說明殘渣態的重金屬“惰性”只是相對的，當沉積物的理化條件發生改變時，有可能釋放出來[9,18]。本研究中Cr，Cu，Pb，Ni，Zn和Cd這6種重金屬元素的不同形態均與養分等指標存在顯著的正相關性，表明說明長江三角洲沉積物中重金屬的來源和分布可能具有相似性，除與自然來源有關外，還與人類活動造成的工業廢水、生活廢水的排放及交通運輸有關。由此表明了沉積物中這6種金屬元素的污染可能具有同源性，其主要來源可能與其他幾種重金屬不同并且具有相似的地球化學循環。弱酸浸提、可氧化態重金屬與養分之間呈顯著相關性，可直觀地反映長江三角洲地區的重金屬元素來源，可能是人類活動造成的影響所致。因此，長江三角洲全碳、氮磷等的輸入是影響沉積物中重金屬含量的關鍵因素，它們的環境行為決定著沉積物中重金屬的形態轉化和遷移過程[16]。全碳是影響重金屬元素分布特征的重要因素，但全碳的這種特性并非適用于所有的重金屬，主要是因為不同重金屬的化學性質有差異，往往對其所結合的位點具有一定的選擇性，即只與其化學性質相匹配的位點相結合。受此影響，某些重金屬元素與全碳在分布特征上并不一定有必然的聯系。

4 結 論

(1) 長江三角洲沉積物中Pb和Zn占重金屬總量比例最高，Hg和Cd占重金屬總量比例較小；沉積物重金屬含量均以秋季和冬季最高，夏季次之，春季最低。長江三角洲沉積物中Cr，Cu和Ni元素均以殘渣態為主，Zn和Cd主要以弱酸提取態為主，Pb較均勻地分布于不同形態中。

(2) 長江三角洲沉積物中pH值和電導率基本表現為春季>夏季>秋季>冬季，其中秋季和冬季pH值差異不顯著(p>0.05)，二者顯著低于春季和夏季(p<0.05)；沉積物中全碳、全氮、全磷和全鉀含量均以秋季和冬季最高，夏季次之，其中不同季節全氮和全鉀含量差異均顯著(p<0.05)。

(3) 長江三角洲沉積物中Cr，Pb，Cd的弱酸浸提與重金屬總量之間表現出顯著的正相關關系(p<0.05)，而6種重金屬元素的可還原態與重金屬殘渣態之間沒有顯著的相關性(p>0.05)；Cr，Cu，Pb的弱酸浸提與可還原態沒有顯著的相關性(p>0.05)，Ni，Zn和Cd的弱酸浸提與可還原態具有顯著的相關性(p<0.05)。

(4) 長江三角洲沉積物中6種重金屬元素的不同形態均與養分等指標存在顯著的正相關性，而pH值和電導率與不同形態重金屬呈負相關，全碳含量是控制長江三角洲沉積物重金屬元素分布的主要因素，說明長江三角洲沉積物中重金屬的來源和分布可能具有相似性，除與自然來源有關外，還與人類活動造成的工業廢水、生活廢水的排放及交通運輸有關。

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DistributionandInfluencingFactorsofHeavyMetalsinBottomSedimentofYangtzeRiverDeltaRegionDuringSeasons

CAI Ye1, LIN Xiuxiu2

(1.SuzhouEnvironmentalMonitoringCenter,Suzhou,Jiangsu215000,China;2.CollegeofEducationandHumanity,SuzhouVocationalUniversity,Suzhou,Jiangsu215104,China)

A survey on the distribution and influencing factors of heavy metals (Ni, Cu, Cr, Zn, Cd and Pb) in bottom sediment of Yangtze River Delta region during seasons between 2014 and 2015 was carried out by using ICP-MS. The results indicated that: (1) the contents of Pb and Zn had the highest percentage of total amount of heavy metals and Hg, Cd had the lowest percentages of total amount of heavy metals, and all the heavy metal contents showed were higher in winter and autumn than those in summer and spring; (2) the contents of Cu, Cr and Ni existed in the form of acid soluble state with organic combination, Zn and Cd in water soluble form, Pb evenly distributed in five kinds of forms, and Pb had a good stability, low biological availability; (3) the values of pH and conductivity were lower in winter and autumn than those in summer and spring with significant difference in each season (p<0.05), and the contents of nutrients were higher in winter and autumn than those in summer and spring, and the contents of the total nitrogen and total potassium had a significant difference in each season (p<0.05); (4) the acid soluble state of Cr, Pb and Cd had a significant positive correlation with total heavy metals (p<0.05), but the reduction state had no significant correlation with residual state (p<0.05); (5) according to Pearson correlation analysis, pH value and conductivity were significantly negatively correlated with heavy metals (p<0.05); nutrients were significantly positively correlated with heavy metals (p<0.05), therefore, the total carbon was the important factor influencing heavy metals.

Yangtze River Delta; bottom sediment; heavy metals; influencing factors

2016-04-22

：2016-05-20

國家“十二五”水體污染控制與治理科技重大專項“太湖流域(江蘇)水生態監控系統建設與業務化運行示范”(2012ZX07506-003)

蔡曄(1982—),女,江蘇蘇州人,碩士,工程師,主要從事環境監測及相關研究。E-mail:Caiye82@126.com

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