碳酸丙烯酯/季銨鹽溶液中H2O對CO2電還原反應的影響作用及機理分析

沈風霞，陳天友，李青遠，宋 寧，賈友見，施 錦,*

(1.昆明理工大學 冶金與能源工程學院，云南 昆明 650093；2.昆明理工大學 省部共建復雜有色金屬資源清潔利用國家重點實驗室，云南 昆明 650093)

碳酸丙烯酯/季銨鹽溶液中H2O對CO2電還原反應的影響作用及機理分析

沈風霞1，陳天友1，李青遠2，宋 寧1，賈友見1，施 錦1,2*

(1.昆明理工大學 冶金與能源工程學院，云南 昆明 650093；2.昆明理工大學 省部共建復雜有色金屬資源清潔利用國家重點實驗室，云南 昆明 650093)

設計了一種新型雙室隔膜電解池，可以在碳酸丙烯酯(PC)/四丁基高氯酸銨(TBAP)電解液中，將CO2電還原為CO. 由于CO2電還原反應本身有H2O生成，深入探究了H2O對有機電解液電化學性能和電極反應過程的影響作用及相關機理. 結果表明，當PC/TBAP中含有H2O時，電解液電導率增大，黏度降低，CO2溶解性增強. 由于碳酸丙烯酯具有疏水性，當含H2O量超過6.8%時，H2O從PC/TBAP中分層析出，電解液的性質不會因水的積累而發生改變. 反應過程中，H2O對反應中間體(CO2·-自由基)具有穩定作用，使得過電位降低、電流密度升高. 在PC/TBAP/6.8% H2O中電還原CO2時，生成CO的最高電流效率達到89%，電流密度達到9.18 mA/cm2，電極不中毒，電化學反應可以穩定進行.

雙室隔膜電解池；二氧化碳電還原；碳酸丙烯酯；金電極

CO2是造成全球氣候變暖的主要氣體成分，同時也是一種來源豐富、價格低廉的潛在碳資源[1-2]. 利用可再生能源將CO2轉化為高值化學品，實現碳資源循環利用，是化學工業極為關注的重大科學問題[3]. 擬采用圖1所示的研究思路實現CO2資源……