單晶高溫合金雜晶形成傾向性數值模擬

李傳濤 玄偉東 劉 歡 蘭 亮 李傳軍 任忠鳴

(省部共建高品質特殊鋼冶金與制備國家重點實驗室、上海市鋼鐵冶金新技術開發應用重點實驗室和上海大學 材料科學與工程學院，上海 200072)

單晶高溫合金雜晶形成傾向性數值模擬

李傳濤 玄偉東 劉 歡 蘭 亮 李傳軍 任忠鳴

(省部共建高品質特殊鋼冶金與制備國家重點實驗室、上海市鋼鐵冶金新技術開發應用重點實驗室和上海大學 材料科學與工程學院，上海 200072)

采用液態金屬冷卻法(LMC)實現定向凝固，運用ProCAST有限元軟件包計算了高溫合金DD483的定向凝固過程。在試驗驗證獲得合理模擬參數的基礎上，模擬抽拉速度和平臺尺寸對高溫合金變截面試樣定向凝固過程溫度場的影響，并采用ProCAST中的元胞自動機(CA)與有限元(FE)耦合模塊計算相應條件下的微觀組織，探究拉速和平臺尺寸對高溫合金變截面試樣平臺區域雜晶形成的影響。結果表明，冷卻曲線模擬結果與試驗結果吻合良好；拉速越大，雜晶形成傾向越大；同樣，平臺尺寸越大，雜晶形成傾向也越大；試樣平臺尺寸越大，獲得單晶的臨界拉速越小。

液態金屬冷卻法 ProCAST 高溫合金 抽拉速度 平臺尺寸 雜晶

鎳基單晶高溫合金由于去除了在高溫下極易成為裂紋源的晶界，具有更優越的高溫承載能力、高溫蠕變性能和抗疲勞性能[1]，被廣泛應用于制造航空發動機渦輪葉片和導向葉片[2]。然而由于葉片本身結構的特征，極易在葉片的緣板處產生雜晶，雜晶與初始枝晶之間的晶界將成為單晶葉片的薄弱環節，導致葉片高溫工作時斷裂[3- 7]。

傳統的高速凝固法(HRS)主要通過輻射換熱產生定向熱流，凝固界面的溫度梯度較低，容易產生雜晶、偏析等缺陷。利用液態金屬冷卻法(LMC)可以顯著提高凝固界面前沿的溫度梯度，減輕微觀偏析，降低雜晶形成傾向。唐寧[8]等研究了LMC工藝下的溫度場和枝晶參數。Kermanpur A[9]等研究了LMC工藝下拉速對定向凝固過程溫度場和晶粒結構的影響。本文在前期試驗研究的基礎上[10]，主要針對LMC工藝下高溫合金定向凝固過程中雜晶形成傾向性進行數值模擬研究。以鎳基高溫合金DD483為研究對象，在試驗驗證基礎上，通過數值模擬研究變截面試樣LMC定向凝固過程中的雜晶形成規律，討論平臺尺寸和拉速對鎳基高溫合金雜晶形成規律的影響。

1 試驗材料及裝置

采用籽晶法獲取單晶組織，籽晶取向為[001]。對A、B和C圓柱形變截面試樣進行數值模擬，試樣具體尺寸如圖1(a)所示。模擬主要關注圖1(a)中試樣變截面區域虛線框內的溫度場及雜晶形成情況。DD483合金的化學成分(質量分數，%)為Ni- 3.48Al- 4.00Ti- 12.26Cr- 1.99Mo- 9.19Co- 3.76W- 4.86Ta- 0.07C。其物性參數如表1所示。

表1 高溫合金DD483的物性參數

為了觀察變截面處中心及邊緣的溫度變化，在A試樣變截面中心及試樣平臺區域外側與坩堝接觸的拐角處分別放置一根熱電偶(B型)，如圖1(b)所示。

圖1 變截面試樣尺寸示意圖(a)和測溫裝置示意圖(b)

2 數值模擬模型及參數設置

2.1 有限元網格劃分

采用UG建立爐體、坩堝和變截面試樣三維模型并確定相對位置關系，運用ProCAST軟件包中MeshCAST模塊進行有限元網格劃分，生成的有限元網格模型如圖2(a)所示。爐體各部分溫度及表面發射率如圖2(b)所示。

2.2 溫度場數學模型

圖2 ProCAST數值模擬有限元網格模型

考慮凝固潛熱，鑄件內任一點的溫度隨時間的變化過程遵循瞬時非線性熱傳導方程：

(1)

(2)

(3)

式(1)～式(3)中：T(x,y,z,t)為節點溫度；ρ為合金密度；λ為合金熱導率；L為凝固潛熱；c為合金比熱容；fs為固相分數；Tw為坩堝表面溫度；Ta為液態金屬浴溫度；h為坩堝表面/液態金屬換熱系數；QR為坩堝表面與環境之間輻射熱交換。q為坩堝表面與液態金屬浴之間的對流換熱。坩堝外表面熱量傳遞方式與位置相關。鑄件與坩堝、爐體、液態金屬之間存在復雜的傳熱過程，如圖3所示。在液態金屬液面以上，坩堝外表面與環境之間進行輻射換熱，坩堝表面發射率設為0.5，該過程換熱效率較低；而在擋板以下為鎵銦錫合金液，初始溫度為20 ℃，坩堝外表面與液態金屬之間進行對流換熱，設定對流換熱系數為4 000 W·m-2·℃-1[11]，換熱效率較高。在前人研究的基礎上[11]，經大量反復試驗驗證得到鑄件與坩堝的界面換熱系數，如表2所示。

圖3 定向凝固過程傳熱分析

表2 坩堝與鑄件的界面換熱系數

2.3 CAFE組織求解

在溫度場的基礎上，鑄件凝固組織演變過程可由元胞自動機模型(CA)進行求解。元胞自動機(CA)模型采用連續而非離散的分布函數dn/d(ΔT)來描述凝固前沿過冷熔體中晶粒密度的變化。其中，dn是由過冷度ΔT的增加引起的晶粒密度增加。dn/d(ΔT)由高斯分布函數確定[12]，如方程式：

(4)

式中：ΔTmax為平均形核過冷度，℃；ΔTσ為形核過冷度標準方差，℃；nmax為正態分布從0到∞積分得到的最大形核密度，m-3。在前人研究的基礎上[9]，經過反復的微觀組織驗證[10]，得到微觀組織計算所需的形核參數，如表3所示。

表3 CAFE計算所需的形核擦參數

2.4 枝晶尖端生長動力學

枝晶尖端過冷度與枝晶尖端生長速率的關系采用KGT模型[13]計算。為了加快計算的進程，采用多項式對KGT模型進行擬合，得到描述枝晶尖端生長速率的方程：

(5)

式中：a2、a3分別為生長動力學系數，通過生長動力學計算，分別設定為3.35×10-7m·s-1·℃-2、6.37×10-7m·s-1·℃-2；△T為枝晶尖端的總過冷度。

3 模擬結果及討論

3.1 溫度場驗證

考慮到雜晶主要產生在平臺區域，因此主要對A試樣平臺區域中心點T1和平臺邊緣處點T2的冷卻曲線進行校核。A試樣在200 μm/s拉速下T1和T2點處的冷卻曲線試驗結果和模擬結果如圖4所示。由圖4可見，模擬結果與試驗結果吻合良好，二者在固液相線溫度區間內偏差小于±4%。由此可見定向凝固模擬參數的設置較為合理，并采用同樣的界面及邊界條件等參數設置模擬其他工藝過程。

圖4 A試樣的冷卻曲線試驗結果與模擬結果對比

3.2 拉速對雜晶形成傾向性的影響

進一步模擬了170、200、230 μm/s拉速時的定向凝固過程，圖5給出了拉速對平臺區域徑向溫度梯度Gr的影響。由圖可知，隨著拉速的增大，平臺區域外側與坩堝接觸的拐角處的徑向溫度梯度Gr增大，說明試樣的徑向散熱增大。

圖5 不同拉速下平臺區域的徑向溫度梯度

圖6為拉速對過冷度及微觀組織的影響。由圖6(a)～6(c)可知，平臺區域外側與坩堝接觸的拐角處過冷度隨拉速增大而增大。當拉速為170 μm/s時，試樣平臺外側拐角處過冷度較小，無雜晶產生，最終獲得晶粒取向一致的單晶組織(見圖6(d))；當抽拉速度增大到200 μm/s時，平臺外側拐角處過冷度增大，該處異質形核產生雜晶并與初始枝晶競爭生長(見圖6(e))；當抽拉速度繼續增大到230 μm/s時，平臺外側拐角處過冷度繼續增大，枝晶生長速率更快，雜晶更加明顯，雜晶的尺寸變大(見圖6(f))。

圖6 不同拉速下過冷度((a)～(c))及微觀組織((d)～(f))的模擬結果

拉速影響平臺區域雜晶的形成傾向， 這是由于定向凝固過程中拉速影響固液界面的位置，固液界面位置直接關系到試樣平臺外側拐角處的徑向散熱。隨著拉速的增大，試樣在定向凝固過程中固液界面的位置產生變化并由加熱區向冷卻區移動，等溫線下凹程度增大，徑向散熱增大。平臺外側拐角處過冷度與徑向散熱有關，而過冷度越大，雜晶形成傾向越大。圖7給出了平臺外側拐角處的過冷度計算示意圖。圖中T1、T3、T4、T5、T6為液相等溫線上不同位置處的溫度，故T1=T3=T4=T5=T6=TL，平臺外側拐角a、b處的溫度分別為T2、T7，由過冷度的定義可知，a、b處的過冷度分別為ΔTa=TL-T2，ΔTb=TL-T7。溫度梯度G=ΔT/ΔS，其中ΔT為溫度變化，ΔS為距離變化，因此平臺外側拐角處的徑向溫度梯度Gr=ΔT/L，其中L為平臺尺寸，故ΔT=GrL，因而該處的過冷度ΔT受平臺尺寸L和徑向溫度梯度Gr影響。由模擬結果可知，拉速越大，徑向溫度梯度Gr越大，因此過冷度ΔT越大。平臺外側拐角處為非均勻形核，該處的過冷度是晶核形成的主導因素。當過冷度ΔT大于臨界形核過冷度ΔTnucl時，平臺外側拐角處有雜晶生成。

圖7 平臺外側拐角處過冷度計算示意圖

3.3 平臺尺寸對雜晶形成傾向性的影響

除了工藝因素，試樣本身的結構尺寸特征也會對雜晶的形成產生影響。試驗模擬了在200 μm/s拉速下，平臺尺寸分別為2、4、6 mm的A、B、C三種試樣在定向凝固過程中的溫度場和微觀組織。圖8給出了試樣平臺尺寸對徑向溫度梯度的影響，可見隨著平臺尺寸的增大，試樣平臺外側拐角處的徑向溫度梯度增大。圖9為不同平臺尺寸變截面試樣定向凝固過程模擬結果的對比。由圖9(a)～9(c)可知，隨著平臺尺寸的增大，試樣平臺外側拐角處的過冷度增大。當試樣平臺尺寸為2 mm時，試樣平臺外側拐角處過冷度ΔT達到臨界形核過冷度ΔTnucl，該處非均勻形核產生雜晶(見圖9(d))。當試樣平臺尺寸增大到4 mm時，試樣平臺外側拐角處過冷度ΔT增大，雜晶的生長速率也增大，該處雜晶更加明顯，雜晶的尺寸變大(見圖9(e))。當試樣平臺尺寸繼續增大到6 mm時，試樣平臺外側拐角處過冷度ΔT繼續增大，該處雜晶的尺寸繼續變大(見圖9(f))。這是由于試樣平臺尺寸越大，變截面后的徑向尺寸則越大，試樣平臺區域外側與坩堝接觸的拐角處越靠近溫度較低的固定擋板，坩堝外表面和周圍環境的輻射換熱較強，冷卻效果較好，因而試樣平臺區域外側與坩堝接觸的拐角處冷卻速率較大，散熱強烈，該處的徑向溫度梯度Gr較大，根據公式ΔT=GrL可知，平臺區域外側與坩堝接觸的拐角處的過冷度ΔT較大，雜晶則越容易形成。

3.4 平臺尺寸與臨界拉速的關系

由上述討論可知，拉速和平臺尺寸均影響試樣平臺外側拐角處的雜晶形成，且拉速和平臺尺寸較小時，容易獲得單晶組織。在確定的平臺尺寸下，確保獲得單晶組織時的最大拉速稱為臨界拉速υc。圖10顯示了臨界拉速υc與試樣平臺尺寸L之間的關系。可知，試樣平臺尺寸L越大，獲得單晶的臨界拉速υc越小。某一平臺尺寸的試樣，當拉速低于臨界拉速υc時，均可獲得單晶組織；當拉速高于臨界拉速υc時，則有雜晶形成。當平臺尺寸很大時，試樣平臺外側拐角處的過冷度ΔT較大，則很難通過降低拉速的方法獲得單晶組織。

圖8 試樣平臺尺寸對徑向溫度梯度的影響

圖9 不同平臺尺寸試樣的溫度場((a)～(c))及微觀組織((d)～(f))模擬結果

圖10 試樣平臺尺寸與臨界拉速之間的關系

4 結論

(1) 在定向凝固過程中，工藝參數對試樣的溫度場變化和微觀組織影響較大，尤其是抽拉速度。抽拉速度越大，試樣平臺區域外側與坩堝接觸的拐角處過冷度越大，該處雜晶的形成傾向也越大。

(2) 試樣的平臺尺寸對合金凝固過程的雜晶形成也有影響。同一拉速下，當試樣平臺尺寸增大時，平臺區域外側與坩堝接觸的拐角處的過冷度增大，同時該處的雜晶形成傾向也增大。

(3) 試樣平臺尺寸越大，獲得單晶的臨界拉速越小。

致謝：上海市商用航空發動機領域聯合創新計劃。

[1] 傅恒志, 郭景杰, 劉林, 等．先進材料定向凝固[M].北京：科學出版社，2008.

[2] 胡壯麒, 劉麗榮, 金濤, 等. 鎳基單晶高溫合金的發展[J]. 航空發動機, 2005, 31(3):1- 7.

[3] MENG X B, LI J G, ZHU S Z, et al. Method of stray grain inhibition in the platforms with different dimensions during directional solidification of a Ni- Base superalloy[J]. Metallurgical and Materials Transactions A, 2014, 45(3):1230- 1237.

[4] XUAN W D, REN Z M, LI C J, et al. Effect of longitudinal magnetic field on the microstructure of directionally solidified superalloy DZ417G with different sizes[J]. Acta Metallurgica Sinica, 2012, 48(5):629- 635

[5] XUAN W D, REN Z M, LI C J. Experimental evidence of the effect of a high magnetic field on the stray grains formation in cross- section change region for ni- based superalloy during directional solidification[J]. Metallurgical and Materials Transactions A, 2015, 46(4): 1461- 1466.

[6] XUAN W D, LIU H, LI C J, et al. Effect of a high magnetic field on microstructures of ni- based single crystal superalloy during seed melt- back[J].Metallurgical and Materials Transactions B,2016,47(2):828- 833.

[7] 張小麗, 周亦胄，金濤, 等. 鎳基單晶高溫合金雜晶形成傾向性的研究[J]. 金屬學報, 2012, 48(10):1229- 1236.

[8] 唐寧, 閆學偉, 許慶彥, 等. 基于ProCAST二次開發的葉片LMC凝固特征模擬[J]. 鑄造, 2014, 63(4):347- 351.

[9] KERMANPUR A, VARAHRAM N, DAVAMI P, et al. Thermal and grain- structure simulation in?a?land- based turbine blade directionally solidified with the liquid metal cooling process[J].Metallurgical and Materials Transactions B, 2000, 31(6):1293- 1304.

[10] 陳超, 玄偉東, 任忠鳴, 等. 不同拉速對變截面 DZ417G 高溫合金定向凝固組織的影響[J].上海金屬, 2011, 33(5):45- 48.

[11] 郭如峰, 劉林, 李亞峰, 等.液態金屬冷卻法制備DD403合金過程溫度場和晶粒組織的數值模擬[J].鑄造, 2014,63(2):145- 151.

[12] THEVOZ P, DESBIOLLES J L, RAPPAZ M. Modeling of equiaxed microstructure formation in casting[J].Metallurgical Transactions A, 1989, 20(2): 311- 322.

[13] KURZ W, GIOVANOLA B, TRIVEDI R. Theory of microstructural development during rapid solidification[J].Acta Metallurgica, 1986, 34(5): 823- 830.

收修改稿日期：2016- 05- 24

Numerical Simulation of Stray Grains Formation Tendency of Single Crystal Superalloy

Li Chuantao Xuan Weidong Liu Huan Lan Liang Li Chuanjun Ren Zhongming

(State Key Laboratory of Advanced Special Steel & Shanghai Key Laboratory of Advanced Ferrometallurgy & School of Materials Science and Engineering, Shanghai University, Shanghai 200072, China)

The liquid metal cooling (LMC) method was used to achieve directional solidification process, and directional solidification process of superalloy DD483 was calculated by using ProCAST finite element software package. On the basis of experimental verification which was utilized to obtain reasonable parameters for simulation through repeated verification, the effects of withdrawal rate and platform dimension on thermal field of superalloy sample with cross- section change were simulated during the directional solidification, and cellular automaton (CA) and finite element (FE) coupling module of ProCAST was used to calculate microstructure with corresponding conditions. Furthermore, the influence of withdrawal rate and platform dimension on stray grains formation at the platform corner of superalloy sample with cross- section change was researched. The simulation results indicated that simulation results of cooling curve had a good agreement with that of experimental results.The greater withdrawal rate, the stronger tendency for stray grains formation, similarly, the larger platform dimension, the stronger tendency for stray grains formation, too.

liquid metal cooling (LMC)，ProCAST，superalloy，withdrawal rate，platform dimension，stray grain

中國自然科學基金(No.U1560202、No.51401116、No.51404148)、上海市科委項目(No.13521101102、No.14521102900)

李傳濤，男，主要從事高溫合金單晶制備仿真模擬研究，Email:chegrip@163.com

任忠鳴，男，教授，主要從事電磁冶金和高溫合金制備研究，Email：renzm2201@163.com