關于壓水堆產武器級钚的模擬計算?

徐雪峰 付元光 朱劍鈺 李瑞 田東風 伍鈞 李凱波?

1)(中國工程物理研究院戰略研究中心,北京100088)2)(中國工程物理研究院,綿陽621900)3)(中國工程物理研究院北京研究生部,北京100088)4)(中國工程物理研究院高性能數值模擬軟件中心,北京100083)

關于壓水堆產武器級钚的模擬計算?

徐雪峰1)3)付元光4)朱劍鈺1)李瑞4)田東風2)伍鈞1)李凱波1)?

1)(中國工程物理研究院戰略研究中心,北京100088)2)(中國工程物理研究院,綿陽621900)3)(中國工程物理研究院北京研究生部,北京100088)4)(中國工程物理研究院高性能數值模擬軟件中心,北京100083)

(2016年12月19日收到;2017年2月1日收到修改稿)

防止核擴散是國際社會共同努力的目標,其中武器級核材料的防擴散是重中之重.钚是反應堆的副產品,如果不計較經濟效益,利用鈾為核燃料的反應堆都可以生產武器級钚.本文基于日本Takahama-3壓水堆建立了五個模型,并進行中子和燃耗計算,得到兩種燃料棒產武器級钚的條件、燃料棒軸向的燃耗分布、組件內燃料棒燃耗的變化區間和全堆芯燃料棒徑向燃耗分布.基于上述模型和計算數據給出壓水堆堆芯內含有武器級钚的準確位置和UO2燃料棒中武器級钚的產量.這種低燃耗的乏燃料給國際核不擴散帶來了巨大風險,國際社會應該加強對此類乏燃料的監管.

核不擴散,武器級钚,燃耗,壓水堆

1 引言

防止核擴散是與國際安全與和平利用核能相關的重要議題.民用核材料的監測和追蹤是核材料管理的重要內容,國際原子能機構(IAEA)的保障監督在國際核不擴散領域發揮著重要作用.美國20世紀60年代做了一系列核試驗,證明了反應堆級钚可以作為核武器的原料,由于庫存管理等原因,目前沒有核武器國家使用反應堆級钚制造核武器,但這引起了人們對反應堆核擴散問題的重視.在反應堆的防擴散領域,研究人員已經對武器級钚生產堆[1]、CANDU堆[2]和快中子增殖堆[3]武器級钚的生產能力進行了相應的研究,而針對壓水堆的防擴散研究,普遍認為當前壓水堆幾乎全部用于商業供電,卸載自商用壓水堆乏燃料的燃耗一般在30—50 MW d/kgU之間,這種燃耗的乏燃料只含有反應堆級钚.因此,不能使用此類商用壓水堆生產武器級钚.相關文獻在研究反應堆的產钚能力時,只是按照壓水堆的平均卸載燃耗33 MWd/kgU對壓水堆的重復柵元模型進行燃耗計算,基于此分析得到的結論是一般不能使用壓水堆生產武器級钚.而在實際的民用核燃料循環中,由于商用動力堆堆芯不同位置燃料棒的卸載燃耗不同,導致钚同位素含量不同.不同燃耗的乏燃料經過后處理可以得到不同級別的分離钚,使用武器級分離钚甚至接近武器級的高品質分離钚制造的核武器性能比一般反應堆級分離钚制造的要好得多.相關文獻對反應堆級钚的爆炸特性進行研究[4],發現239Pu同位素含量越高、240Pu同位素含量越低的分離钚越適合作為核武器的原料.因此,商用壓水堆的乏燃料由于卸載燃耗不同,具有不同級別的核擴散風險.由于反應堆設計和程序驗證的需求,文獻[5—7]提出一系列基準題模型,這對當時的計算能力是一個挑戰.近幾年,隨著大型并行計算機的發展和推廣,反應堆的建模日益精細,已經實現全堆芯pin-by-pin模擬[8].同時對蒙特卡羅臨界模擬算法的改進[9,10],使得計算效率越來越高、計算結果越來越精確.通過使用并行計算對反應堆進行全堆精細模擬,可以得到更清晰、更精確的結論,甚至是與之前不同的結論.本文使用MCORGS[11]模擬計算壓水堆堆芯的軸向和全堆徑向燃耗分布,分析商用壓水堆生產武器級钚的能力,呼吁國際社會加強對世界上大量商用壓水堆乏燃料的監管.

2 MCORGS程序簡介與改進

三維燃耗計算的MCNP與ORIGENS的耦合程序有很多,例如MONTEBURNS,MCBURN等,這些耦合程序的共同特點是用MCNP得到通量和燃耗計算所需的各種轉換截面,再利用ORIGEN/ORIGENS得到核素密度做下一步輸運計算.MCORGS在燃耗鏈方程求解過程詳細考慮了1697種核素,從而減少了累積誤差,并對輸入進行了簡化,自動產生輸入轉換截面、更新數據和燃耗區代號.MCORGS使用MCNP程序給出的歸一化通量乘以絕對中子源強Sext,得到絕對中子通量,Sext由下式算出:

其中,P為系統總功率,DE為一個源中子在系統中沉積的總能量,可以通過能量沉積計算得到.在燃耗計算中等效轉化截面的選取問題上,MCORGS的輸運等效轉換截面通過對應的反應率與通量的比值得出,即

其中,r代表中子與核發生碰撞的空間位置,Φ(r,E)為r處能量為E的中子通量,上式右邊分子項的積分要經過統計得出,考慮到σk→i(E)包括多種核反應類型,當燃耗分區越多時,統計過程越費時.MCORGS利用ORIGENS數據庫中與系統能譜接近的轉換截面數據,來判斷哪些反應的反應截面需要更換[12].

圖1 增加功能后的MCORGS結構框圖Fig.1.Flow diagraMof MCORGS after being added functionality.

現有的MCORGS程序能夠模擬計算核燃料在反應堆中核素成分隨時間的變化情況,但不能計算停堆卸料后的核素成分.我們新加入了ORIGENS計算停堆冷卻過程和MCNP程序的耦合,對于停堆卸料的乏燃料,調用ORIGENS停堆冷卻模塊(如圖1)進行計算,可以得到乏燃料核素自發裂變和衰變過程中核素的變化.

3 Takahama-3壓水堆簡介及其產武器級钚條件計算

為了能夠比較壓水堆中燃料棒燃耗的計算數據與測量數據,本文基于公開測量數據比較齊全的日本TakahaMa-3壓水堆進行建模分析.日本原子能研究所(JAERI)公開了Takahama-3反應堆兩個組件中三個乏燃料軸向不同位置的燃耗值和核素測量值[13?15].Takahama-3壓水堆堆芯由157個組件組成,公開文獻中只介紹一種組件的結構,這種組件含有1根中心導管、24根導向管和264根燃料棒,其中有248根UO2燃料棒,棒中235U的富集度為4.11%;16根可燃毒物棒(UO2-Gd2O3),可燃毒物棒中235U的富集度是2.6%,含有Gd2O3的質量百分比是6%,燃料棒活化長度為366 cm.Takahama-3壓水堆的熱功率為2652 MW,在本文的模擬計算中,設定的平均功率均采用此數值.

當反應堆的燃耗很低時,239Pu的同位素含量很高,240Pu的同位素含量很低,钚的其他同位素含量更低,這種類型的钚最適合作為核武器的原料.不同文獻钚的級別定義不同,由于240Pu是制造核武器的主要障礙,因此本文钚分類采用根據240Pu同位素含量的定義:钚分為超級钚(6 3%)、武器級钚(6 7%)、反應堆級钚(>7%)[16].商業反應堆需要考慮經濟利益,因此它的燃耗比武器級钚生產堆的燃耗高很多.圖2是使用日本Takahama-3壓水堆的參數建立pin-cell模型,模擬得到钚同位素質量百分比隨壓水堆平均燃耗變化的關系圖.從圖中可以看到,反應堆剛開始運行時,238U俘獲一個中子后經過兩次連續的β衰變生成239Pu,隨著燃耗的增加,239Pu的量越來越多,會有239Pu連續俘獲中子或者通過(n,2n)反應生成钚的其他同位素,同時239Pu作為易裂變核素也會發生核裂變,從而導致239Pu的同位素百分比下降,240Pu,241Pu和242Pu的同位素百分比相應增加.除了239Pu—242Pu外,還會生成钚的其他同位素,但是量非常小,其中重要的同位素238Pu在反應堆平均燃耗為30 MW d/kgU時,它的質量分數可以達到1.2%.钚的同位素含量主要由燃耗決定,但也受反應堆的堆型和運行歷史影響,當堆型確定時,不同的運行歷史會對钚同位素組分有一定影響,這部分內容我們將使用第4部分的模型進行簡要的討論.

圖2 钚同位素組成與燃料燃耗的關系Fig.2.P lutoniuMisotopic coMposition as a function of fuel burnup.

圖3 (網刊彩色)壓水堆重復柵元的模型Fig.3.(color on line)The PW R Model of an in finite 6×6 lattice.

我們按照公開的Takahama-3壓水堆組件中UO2燃料棒、可燃毒物棒和導向管的位置和比例(31:2:3),建造了一個6×6無限點陣模型(如圖3).使用MCNP5和ORIGENS耦合程序MCORGS對其進行燃耗計算,設置模型計算條件為每代20000個粒子,共模擬1200代,舍棄前200代,計算得到240Pu同位素質量百分比與燃耗的關系(如圖4).圖4中正方形和圓點分別代表UO2燃料棒和可燃毒物棒中240Pu的同位素質量分數隨燃耗變化的關系,此關系圖取自6×6模型中兩種燃料棒的平均值(31根UO2燃料棒和2根可燃毒物棒的燃耗差值均在其平均值的3%內).根據上文武器級钚的定義,可以從圖4得到兩種反應棒中含有武器級钚的條件:當UO2燃料棒的燃耗4.7 MWd/kgU時含有武器級钚;當可燃毒物棒的燃耗小于等于2.7 MW d/kgU時含有武器級钚.通過計算可以發現,一根UO2燃料棒在此燃耗下,可以提取出4 g的武器級钚.如果可以任意停堆卸料,全堆芯中有約4萬根UO2燃料棒,對此堆的燃耗為4.7 MW d/kgU的乏燃料進行后處理,可提取160 kg武器級钚.計算得到的上述情況可以發生在不受保障監督的狀態下.在反應堆實際運行時,由于反應棒活化區的尾部效應[17]和周邊中子泄漏[18],壓水堆堆芯中不同位置燃料棒的燃耗也不同,同一根燃料棒不同活化區域的燃耗也是不同的.下面通過對壓水堆堆芯進行軸向和徑向的燃耗模擬計算,分析壓水堆產武器級钚情況.

圖4 UO 2和可燃毒物燃料棒中240Pu同位素含量與燃耗的關系Fig.4.240 Pu isotopic content as a function of the burnup in UO 2 and burnab le poison fuel rods.

4 Takahama-3壓水堆軸向燃耗分布

考慮到Takahama-3壓水堆進水口溫度為321?C、出口溫度為284?C[13?15],將長度為366 cm的活性區(含鈾燃料的區域)在軸向上分成相等的20段,每段溫度均勻變化,同時將冷卻劑水的密度也做相應調整,模型中考慮了上下管座等實際結構的影響(如圖5).

重復柵元壓水堆模型的平均燃耗分別取自Takahama-3壓水堆中9個典型的燃耗(在10.28—40.9 MWd/kgU之間),設置模型計算條件為每代20000個粒子,共模擬1000代,舍棄前200代.模擬結果如圖6所示,圖中橫坐標是從燃料棒活化區頂端到底端的20等段的區號,縱坐標是燃耗的歸一化系數.模擬結果顯示在9個平均燃耗作用下,一根燃料棒從頂端到底端(zone 1—zone 20)20個分區的歸一化燃耗系數的變化.從圖6中可以看出活化區底部和頂部的燃耗最低,它們燃耗的歸一化系數在0.31—0.51之間,且底部的燃耗比頂部大2.6%—6.6%.對于平均燃耗為30 MWd/kgU的柵元來說,活化區底部的燃耗比頂部大6.6%.模擬結果顯示中間兩段的燃耗最大,燃耗的歸一化系數在1.14—1.38之間.總體而言,活化區兩端的燃耗約為中間燃耗的1/3,從模擬結果可以看出同一個燃料棒軸向不同區域的燃耗相差巨大,巨大的燃耗差異導致钚的同位素含量變化很大.結合產武器級钚的條件與此計算結果,可知一個燃料棒的平均燃耗在15 MWd/kgU及以下時,其頂端1/20處含有武器級钚,隨著平均燃耗的降低,此燃料棒含有的武器級钚的區域增多,量也增大.

圖5 (網刊彩色)壓水堆柵元的側面示意圖Fig.5.(color on line)The p in-cell’s p rofi le of PW R.

我們取平均燃耗為10.28 MW d/kgU的zone 10和14.7 MWd/kgU的zone 4兩段活化區,這兩個區域屬于壓水堆的不同區域不同位置上的活化區,盡管它們最終的燃耗均為14.3 MWd/kgU,但240Pu同位素的質量百分比分別為14.48%和14.67%,這是由于這兩段活化區經過不同的燃耗歷史,每個時刻的中子能譜有細微的差別.事實上,中子能譜會很大程度地影響钚同位素的組成,例如不同初始鈾的富集度,或者不同堆型,都會使不同的反應堆達到相同的燃耗時燃料中钚同位素成分不同.

圖6 (網刊彩色)壓水堆中乏燃料的軸向燃耗分布Fig.6.(color on line)The axial bu rnup d istribu tion of spent nuclear fuel in PW R.

5 Takahama-3壓水堆堆芯徑向燃耗分布

5.1 壓水堆組件中徑向燃耗分布

我們根據文獻[13—15]的數據,將壓水堆組件中的燃料棒按位置的對稱性分為39個不同的活化區.圖7顯示的是使用MCNP建立的壓水堆組件的模型,設置模型計算條件為每代30000個粒子,共模擬1000代,舍棄前200代.圖8顯示的是一個壓水堆組件中的39個燃料棒經過3個燃燒循環后燃耗的變化情況,其中36個正方形表示UO2燃料棒的燃耗,3個三角形代表的是三個可燃毒物棒的燃耗.模擬結果表明在壓水堆的一個組件內UO2燃料棒之間最大的燃耗差為11.3%,可燃毒物棒的燃耗差為3.4%.這說明在壓水堆的徑向上一個組件內的燃料棒存在燃耗差異.基于對Takanama-3重復柵元的計算結果,UO2燃料棒在燃耗相差11.3%的情況下,會導致240Pu的同位素含量變化小于1%,這個誤差值對我們分析壓水堆生產武器級钚的可能性并沒有本質影響.因此,在全堆芯徑向燃耗模擬過程中,將一個組件范圍內的UO2燃料棒作為一個燃耗區計算,將一個組件范圍內的可燃毒物棒作為另一個燃耗區計算.但考慮到靠近壓力容器的幾層燃料棒的中子泄漏較堆芯處嚴重,因此靠近壓力容器的燃料棒分區越密越接近實際情況.

圖7 (網刊彩色)燃料組件水平截面圖Fig.7.(color on line)Horizontal cross section of a fuel asseMb ly.

圖8 組件內乏燃料的徑向燃耗分布Fig.8.The radialburnup distribution of spent nuclear fuel in a fuel asseMb ly.

5.2 壓水堆堆芯徑向燃耗分布

將壓水堆的全堆模型簡化成類似Kord提出的模型[5](如圖9),由于公開文獻只介紹TakahaMa-3壓水堆的一種類型的組件(如圖7),我們假設全堆的157個組件均為此種類型的組件.為了使簡化模型能夠在一個工作站(40個CUP,64 G內存)上計算,同時不會影響對壓水堆產武器級钚能力的評估,需要對壓水堆模型進行均勻化處理.根據所計算燃料棒離中心導管和最外層燃料棒的距離將壓水堆堆芯分為10個區域.第1區的圓心是中心導管,直徑為17個柵元長度的圓;第2區是以第1區的邊緣為內環,向外擴展17個柵元長度的圓環;第3區—第8區以此類推.第9區是4個對角處的長方形區域(41×13點陣),第10區為靠近壓力容器的最外側3層燃料棒(如圖10).這樣的區域劃分考慮了壓水堆堆芯的對稱性,從而使得模擬計算得到的平均燃耗更接近實際燃耗值.根據上述分區方法和TakahaMa-3壓水堆的公開參數,我們使用MCNP建立壓水堆的1/4模型(如圖11),同一個區內的燃料棒編有兩種U卡號,一種是235U富集度為4.11%的燃料棒,另一種是235U富集度為2.6%的可燃毒物棒.因此,全堆的簡化模型的燃耗計算區域共20個.設置模型計算條件為每代500000個粒子,共模擬1500代,舍棄前300代.堆芯運行歷史與Takahama-3壓水堆運行歷史[13?15]完全一致(如表1所列).

圖9 (網刊彩色)壓水堆堆芯側面Fig.9.(color on line)PW R’s Vertical cross section.

表1 TakahaMa-3壓水堆運行歷史數據Tab le 1.The operation history of TakahaMa-3 PW R.

圖10 (網刊彩色)壓水堆的10個徑向分區Fig.10.(color on line)The 10 subzones in the rad ial direction of PWR.

圖11(網刊彩色)壓水堆徑向分區MCNP部分模型Fig.11.(color on line)A partial MCNP Model of PWR’s radial subzones.

圖12 —圖14是壓水堆堆芯燃料棒分別經過一個、二個和三個燃料循環后徑向的燃耗分布,三幅圖的橫坐標中1—10分別代表圖10中從里向外的10個分區,同一個區號有兩種燃料棒,一種是UO2燃料棒,一種是可燃毒物棒.圖12—圖14中正方形代表UO2燃料棒的燃耗值,三角形代表可燃毒物棒的燃耗值.壓水堆的測量值顯示其中一個命名為SF97的乏燃料棒經過了5,6和7三個燃料循環,乏燃料SF97的中間段達到了最高燃耗47.3 MWd/kgU[13?15],是在堆中經歷最長燃燒時間的燃料棒.在本文的簡化模型中,SF97在前兩次燃料循環中的位置處于第6區,在第三次燃料循環時處于第5區.如圖12所示,在第5區和第6區經過三個燃料循環的UO2燃料棒的平均燃耗分別為41.83和39.54 MWd/kgU.結合圖6中平均燃耗為40.9 MW d/kgU的燃料棒中最大的燃耗是平均燃耗的1.14倍,基于本文建立的模型,SF97乏燃料最高的燃耗在45.1—47.7 MWd/kgU之間,這與實際的測量結果47.3 MWd/kgU是一致的,這佐證了本文建立的壓水堆模型和模擬計算過程是正確的.

圖12 乏燃料經過三個燃料循徑后燃耗分布Fig.12.The bu rnup d istribu tion of spent nuclear fuel after th ree fuel cycles.

從圖13的計算結果和分區可以得到在壓水堆中經過兩次燃料循環含有武器級钚的區域是第9區的全部45根可燃毒物棒和847根UO2燃料棒、第10區全部30根可燃毒物棒和439根UO2燃料棒.圖14顯示全堆燃料棒經過一個燃料循環后徑向燃耗的變化情況,可以看出堆芯中心一個組件內燃料棒的平均燃耗是堆芯最外部三圈燃料棒平均燃耗的5倍,而可燃毒物棒達到了12倍.全堆芯的可燃毒物棒內均含有武器級钚,第6—10區內的全部燃料棒均含有武器級钚.由于可燃毒物棒數量少(與Takahama-3壓水反應堆結構相同的大亞灣反應堆公開的資料指出整堆共含有847根可燃毒物棒[19])、后處理難度大,所以UO2燃料棒中武器級钚的含量可以代表從中得到的武器級钚的產量.經過第二個燃料循環后,第9區的燃耗為11.85 MWd/kgU,兩端各1/20段含有武器級钚,第10區的燃耗為13.16 MWd/kgU,只有UO2燃料棒的頂端1/20段含有武器級钚.經過第一個燃料循環后,第9區和第10區的全部燃料棒的全部區域均含有武器級钚.每個燃料棒的1/20段武器級钚產量與其燃耗的關系如圖15所示,經計算壓水堆中武器級钚的生產率為0.54 g/MW d.目前世界范圍內的壓水堆燃料棒年破損率為10?5,一般一座壓水堆一年有2.9個燃料棒破損,并且一般是初始堆芯裝料的燃料棒破損[19],也就是說堆內大概率會有3個堆芯最外側的組件經過一個燃料循環就會被卸載下來,如果燃料棒破損情況嚴重會導致馬上停堆卸料.通過模擬計算,我們知道經過第一和第二燃料循環卸載的乏燃料中含有武器級钚.

圖13 乏燃料經過兩個燃料循環后燃耗分布Fig.13.The bu rnup d istribu tion of spent nuclear fuel after a fuel cycle.

圖14 乏燃料經過一個燃料循環后燃耗分布Fig.14.The bu rnup d istribu tion of spent nuclear fuel after two fuel cycles.

圖15 燃料棒的燃耗與武器級钚產量的關系Fig.15.The yield of weapon grade Pu depended on the burnup of nuclear fuel rod.

5.3 壓水堆燃料卸載后钚同位素含量的變化

含有武器級钚的乏燃料卸料后钚的同位素含量隨冷卻時間變化如圖16所示,由于241Pu的β?衰變的半衰期只有14.4 a,因此隨著卸載燃料存放時間的增長,越來越多的241Pu衰變成了241Am,使得钚的總質量略有減少.從圖16可以看出,隨著冷卻時間的增加,239Pu的同位素含量增大,能夠提取出更高品質的武器級钚.

圖16 燃料卸料后239Pu的同位素含量隨冷卻時間的變化Fig.16.Isotop ic coMposition of 239Pu and 240Pu in d ischarged fuel vs.cooling tiMe.

6 結論

本文首先對壓水堆的6×6模型進行中子和燃耗計算,得到堆芯內兩種燃料棒含有武器級钚的條件.然后模擬了軸向均勻分成20段的壓水堆重復柵元的燃耗,發現燃料棒頂部1/20段的燃耗是其中間段最高燃耗的1/3.模擬組件得到組件內燃料棒燃耗的變化區間,結合此結論與堆內中子泄漏的規律,將壓水堆堆芯劃分為10個區,通過模擬計算得到全堆芯燃料棒經過一次、兩次和三次燃料循環后徑向燃耗的變化,結合之前得到的壓水堆生產武器級钚的條件,可以得到燃料棒中含有武器級钚的準確位置和產量.

假如一個擁有大量商業壓水堆的核能國家,收集含有武器級钚的乏燃料,再對它們進行集中的后處理,便可以提取出大量的武器級钚,這會產生巨大的核擴散風險.一個國家也可以利用不受國際監管的輕水堆生產武器級钚.在上述兩種情況中,商用壓水堆存在武器級钚生產堆同樣的核擴散風險.因此,國際組織特別是IAEA應該加強對商業動力反應堆特別是壓水堆(事實上,也應該對沸水堆)卸載乏燃料的監管程度,防止擁有大量壓水堆的核門檻國家妄圖囤積武器級钚,從而減少武器級核材料的擴散風險.我們建議在核保障監督框架內,發展核材料分級管理制度,細化對不同燃耗的乏燃料的管理,特別是對低燃耗區乏燃料施行更為嚴格的監管制度.此外,各個國家的燃料棒制造公司應該逐步提高燃料元件的安全性和可靠性,降低燃料棒的破損率,使燃料棒能夠經過三個燃料循環而不破損,提高乏燃料的燃耗,使之不再含有武器級钚,從而降低壓水堆的擴散風險.

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(Received 19 DeceMber 2016;revised Manuscrip t received 1 Feb ruary 2017)

PACS:28.41.Ak,28.20.–vDOI:10.7498/aps.66.082801

*Pro ject supported by the Sub-iteMof Special Project,National Energy Bureau,China(G rant No.2015ZX 06002008),the National Defence Basic Scientifi c Research PrograMof State AdMinistration of Science,Technology and Industry for National Defence,China(G rant No.C1520110002),and the National Magnetic Con fineMent Fusion Energy Research Pro ject,China(G rant No.2015GB 108002).

?Corresponding author.E-mail:li_kaibo@iapcm.ac.cn

SiMu lation calcu lation of w eapon-grade p lu ton iuMp roduction in p ressu rized w ater reactor?

Xu Xue-Feng1)3)Fu Yuan-Guang4)Zhu Jian-Yu1)Li Rui4)Tian Dong-Feng2)Wu Jun1)Li Kai-Bo1)?

1)(Center for Strategic Stud ies of China AcadeMy of Engineering Physics,Bejing 100088,China)2)(China AcadeMy of Engineering Physics,Mianyang 621900,China)3)(Graduate School of China AcadeMy of Engineering Physics,Beijing 100088,China)4)(Software Center for High PerforMance NuMerical SiMu lation,China AcadeMy of Engineering Physics,Beijing 100083,China)

The nuclear nonproliferation is a comMon ob jective for the international society,ofwhich one of theMost iMportant issues is the nonproliferation of weapon-grade nuclear material.PlutoniuMis a by-product when nuclear reactors are operated.If a comMercial power nuclear reactor operates w ithout counting its econoMic benefi ts,it is possible that weapon-grade p lutonium(WGPu)would be p roduced in the nuclear reactor w ith using uraniuMas nuclear fuel.In the paper,we quantitatively study the p lutoniuMisotopic composition and yield of the WGPu p roduced in a pressurized water reactor(PWR),and thereby investigate the p roliferation risk of comMercial nuclear reactors.The p roperties of p lutoniuMproduced in the PWR are calcu lated by MCORGS,which is developed by us to link MCNP and ORIGENS for calcu lating the transport-burnup.For evaluating the changing behavior of p lutoniuMisotopic ratio dependent on the cooling tiMe after being discharged froMa PWR,we add theModel of calculating the dep letion and decay properties of nuclear fuel into the MCORGS code system.In order to calculate the yield ofWGPu p roduced in the PWR,we carry out the neutron and burnup calculations by using five reactorModels.The simulation Models and operation history are based on the configuration and paraMeters of Japanese TakahaMa-3 unit.According to the positions and p roportions of UO2fuel rods,burnab le poison rods and guide tubes in Takahama-3 PWR,we build a PWR model of an infinite heterogeneous 6×6 pin cell lattice,carry out simu lation calculation and exp lore the condition for WGPu existing in the two kinds of fuel rods.W hen the burnup of a UO2fuel rod is no more than 4.7 MWd/kgU,it containsWGPu.W hen the burnup of a burnable poison rod is no More than 2.7 MW d/kgU,it containsWGPu.Therefore,the issue of WGPu production in PWR is transforMed into the research of the spatial distribution of PWR burnup.In order to obtain the axial PWR burnup,we build an infinite fuel pin cellmodel in which the PWR is divided into 20 equal zones in the axial direction,and calculate PW R axial burnup distribution when it is operated at 9 typical powers of TakahaMa-3 PW R.It is found that the burnup value of the two ends of 1/20 section is worth 1/3 of the two Midd le ones.Based on the princip le of neutron leakage in a PWR and the simulation resu lts of a fuel assembly,we build a special PWR mode,in which the PWR is divided into 10 zones in radial direction,and obtain the radial distribution of PWR burnup after the fi rst,the second and the third fuel cycle.Based on theWGPu existing condition and the spatial distribution of a PWR burnup,in this paper we present the exact position of WGPu contained in PW R core and the yield of WGPu in UO2fuel rods.The calcu lation results indicate that the spent nuclear fuelw ith low burnup brings huge proliferation risk,of which the supervision should be strengthened.

nuclear nonproliferation,weapon-grade plutonium,burnup,pressurized water reactor

10.7498/aps.66.082801

?能源局06專項(批準號:2015ZX 06002008)、國防科工局國防基礎科研計劃(批準號:C1520110002)和國家磁約束核聚變能源研究專項(批準號:2015GB 108002)資助的課題.

?通信作者.E-Mail:li_kaibo@iap cm.ac.cn

?2017中國物理學會C h inese P hysica l Society

http://wulixb.iphy.ac.cn