雙光子熒光與相干反斯托克斯拉曼散射顯微成像技術的實驗研究?

侯國輝 羅騰 陳秉靈 劉杰 林子揚 陳丹妮 屈軍樂

(深圳大學光電工程學院,光電子器件與系統(tǒng)(教育部/廣東省)重點實驗室,深圳 518060)

雙光子熒光與相干反斯托克斯拉曼散射顯微成像技術的實驗研究?

侯國輝 羅騰 陳秉靈 劉杰 林子揚 陳丹妮?屈軍樂?

(深圳大學光電工程學院,光電子器件與系統(tǒng)(教育部/廣東省)重點實驗室,深圳 518060)

(2017年1月12日收到;2017年3月13日收到修改稿)

雙光子熒光與相干反斯托克斯拉曼散射同屬于三階非線性效應,二者之間的差異與聯(lián)系是一個值得研究的問題.本文基于自行搭建的超連續(xù)譜近紅外寬帶相干反斯托克斯拉曼散射顯微成像系統(tǒng)進行光譜成像,同時通過理論與實驗對比分析了雙光子熒光與相干反斯托克斯拉曼散射圖像存在差異的原因.結果表明,具有亞微米以上橫向分辨率的相干反斯托克斯拉曼散射成像系統(tǒng),可以使用較大尺寸的熒光珠進行雙光子熒光成像,通過解卷積得到雙光子熒光成像的系統(tǒng)分辨率,并將它近似等效于相干反斯托克斯拉曼散射成像系統(tǒng)的當下分辨率.如果需要得到相干反斯托克斯拉曼散射成像系準確的分辨率結果,就必須使用尺寸比相干反斯托克斯拉曼散射成像系統(tǒng)實際分辨率小的球形樣品進行實驗測量.

∶相干反斯托克斯拉曼散射,拉曼光譜,熒光,非線性光學

PACS∶42.65.Dr,36.20.Ng,32.50.+d,42.65.—kDOI∶10.7498/aps.66.104204

1 引 言

基于分子自身的特性,無需引入外源探針進行標記的相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-Stokes Raman scattering,CARS)顯微成像技術[1]屬于三階非線性效應,所以具有較高的空間分辨率.由于成像的過程中引入了斯托克斯光的緣故,相比于自發(fā)拉曼散射,信號增強了106量級[2],但同時也引入了非共振背景.為了更加容易理解該技術,我們從時間分辨的角度把CARS過程分解成兩個作用階段∶第一階段,頻率不同的兩個光分別為(ωP)和(ωS),當它們之間的差值ωP?ωS正好與分子的拉曼振動能級相匹配,分子就會躍遷至第一振動激發(fā)態(tài),與此同時,抽運光由于與分子發(fā)生非完全彈性碰撞失去一部分能量而變成新增的斯托克斯光,這個階段對應的就是受激拉曼散射(stimulated Raman scattering,SRS),對于這個階段,如果應用時關心的是抽運光的損耗,那么它就是受激拉曼損耗[3](stimulated Raman loss,SRL),如果關心的是新生成的斯托克斯光的增量,那么它就是受激拉曼增益[4](stimulated Raman gain,SRG),此階段自動滿足動量守恒;第二階段,對于第一階段處于振動激發(fā)態(tài)的分子,吸收一個頻率為的光子,躍遷至更高的虛能態(tài),由于不穩(wěn)定而返回基態(tài),同時釋放一個更高頻率ωAS的光子ωAS=ωP?ωS+,此過程滿足能量守恒與動量守恒.其中,動量守恒也就是相位匹配條件,兩個階段合起來就是CARS過程.雙光子激發(fā)熒光[5,6](two-photon excited fluorescence,TPEF)也是一個三階非線性過程,因為雙光子熒光的信號強度與雙光子吸收截面成正比,雙光子吸收截面與三階非線性極化率的虛部成正比.而采用近紅外兩個不同中心頻率的激光脈沖分別作為抽運光(ωP)和斯托克斯光(ωS),如果滿足分子中的電子同時吸收兩個(ωP)或兩個(ωS)的光子,或者ωP+ωS的能量,從基態(tài)能級躍遷至電子上能級,然后經(jīng)過振動弛豫達到第一單線激發(fā)態(tài)的最低振動能級時,處于第一單線激發(fā)態(tài)最低振動能級的電子可通過自發(fā)輻射躍遷回到基態(tài)的過程.它們的能級表述過程如圖1所示.其中,ge表示基態(tài)電子能級,gv表示基態(tài)第一振動激發(fā)態(tài)能級,fe表示第一電子能級,fev表示第一電子激發(fā)態(tài)上的振動能級,virtual表示引入的虛能級.

圖1 TPEF與CARS能級原理圖Fig.1.The Energy diagram for TPEF and CARS.

同是三階非線性效應,TPEF和CARS的差異是什么?本文通過寬帶近紅外光源進行成像實驗,將這兩個不同的過程合二為一進行對比.同時,將與信號有關的三階非線性極化率χ(3)分解成兩個部分,即分子中的電子同時吸收兩個光子的能量達到電子上能級然后發(fā)射熒光的TPEF部分,以及拉曼共振躍遷與形成CARS信號有關的部分(包含共振信號與非共振信號部分).而非共振部分通常被稱為非共振背景,在一定程度上會淹沒共振信號,所以形成了幾種抑制的方法[7?10].而非共振背景也就是沒有被充分利用的干擾項,一旦被利用,它就是信號.該干擾項是非線性四波混頻過程特有的產(chǎn)物.而CARS效應的共振部分本質上就是拉曼特征峰在CARS信號產(chǎn)生的過程中引入了斯托克斯光的緣故,使其比自發(fā)拉曼散射的信號增強了5個數(shù)量級,同時由于過程中使用的是激光光源,所以方向性比較好,這就是相干共振增強的內在因素.為了同時清晰地呈現(xiàn)這兩個作用過程,我們利用實驗室自己搭建的近紅外寬帶CARS成像系統(tǒng)對實驗室現(xiàn)有的聚苯乙烯熒光微球(激發(fā)光譜峰488 nm與發(fā)射光譜峰520 nm)進行光譜成像.因為形成的信號是一個寬帶光譜,所以采用前向點掃描的方式通過光譜儀同時記錄寬帶CARS信號與雙光子熒光信號,然后再根據(jù)感興趣的波長或波數(shù)進行圖像重構,便可以獲得樣品的熒光分布圖像或者感興趣的化學鍵的分布圖像.結果表明,熒光材料同時吸收兩個頻率(可以是同頻,也可以是不同頻率)的光子躍遷至更高的電子激發(fā)態(tài)能級,然后經(jīng)過自發(fā)輻射躍遷回到基態(tài)并發(fā)射熒光信號;同時,處于拉曼振動上能級的分子,在滿足相位匹配條件的探測光誘導下回到基態(tài)能級,產(chǎn)生CARS信號.本文通過實驗給出了在0.75 NA的物鏡,對聚苯乙烯熒光珠樣品尺寸大于艾里斑尺寸的情況下,實際測量的結果顯示CARS圖像偏小,而雙光子熒光圖像的尺寸比較接近實際尺寸,得到系統(tǒng)雙光子熒光成像模式下的分辨率[11].產(chǎn)生這種結果的原因正是由于相位匹配條件的影響,導致同是三階非線性過程,成像結果卻存在一定的差異.這意味著對于CARS系統(tǒng)的分辨率測量,不能用尺寸大于系統(tǒng)點擴展函數(shù)的樣品.同時,此結果也告訴我們,對于實際的物理過程,一旦發(fā)生就會有相應的信號產(chǎn)生,這就是CARS過程中非共振背景存在的原因,它的存在是CARS過程中引入了斯托克斯光的緣故.

2 理 論

在平面波近似的條件下,在遠離單光子電子共振的前提下,抽運光與斯托克斯光光場的偏振平行通過微擾論[12]獲得

其中,χNR表示非共振電子貢獻,T代表雙光子和頻吸收電子能級躍遷,R表示分子拉曼振動能級躍遷,A表示振幅強度,ω表示光子頻率,Γ表示弛豫率.

雙光子熒光的吸收截面正比于三階非線性極化率的虛部,于是有信號強度If,

對于CARS過程而言,有

進一步,對于頻率差ωP?ωS不處于拉曼共振峰位置的信號,表達式退化為

這就是遠離拉曼共振峰位置的非共振信號,其他文獻都將其稱為非共振背景,它具有與CARS信號相同的特性∶1)滿足相位匹配條件;2)方向性.在前向緊聚焦CARS成像的過程中,弱信號具有不可忽略的影響.因為分子共振部分的振動退相時間與非共振部分信號弛豫時間相當這一情況,在寬帶CARS生物顯微成像進行組分定量時是難以避免的問題.

上述表達式給出了雙光子熒光信號與四波混頻CARS信號的差異,主要凸顯在相位匹配條件?k上.如果將兩個信號產(chǎn)生的方式定義為二次發(fā)射,那么對于雙光子熒光而言,就是自發(fā)輻射.自發(fā)輻射具有全立體角空間等概率發(fā)射的特性;而四波混頻發(fā)射的信號可以稱之為相干誘導發(fā)射,需要滿足相位匹配條件,而相位匹配條件的實質就是動量守恒,也就是方向性.

3 實驗系統(tǒng)

我們的成像實驗系統(tǒng)如圖2所示.鎖模鈦寶石激光振蕩級的重要參數(shù)包括∶脈沖寬度120 fs,中心波長782 nm,重復頻率76 MHz,平均輸出功率1.3 W.輸出的激光脈沖先經(jīng)過光隔離器之后由分光平板分成兩路,一路送入光子晶體光纖產(chǎn)生超連續(xù)譜(800—1200 nm),另一路經(jīng)過一維電動位移臺(其作用是使兩路分開的脈沖在樣品位置時間上重合),在位移臺之后,可以選擇性地插入1 nm的窄帶通濾光片,用于雙脈沖成像的抽運與探測.最后,兩路光在合束鏡的反射表面合為一束送入前向緊聚焦光譜顯微成像裝置.因為是前向寬帶光譜測量,所以我們采用三維納米位移臺進行樣品掃描成像,其重復精度小于2 nm.其中,一維電動位移平臺的時間延遲的調節(jié)精度達到6.7 fs,產(chǎn)生的前向光譜信號由QE65 pro(charge coupled device,CCD)光譜儀(光譜響應范圍200—1000 nm)探測接收.相比于激光中心波長782 nm與800—1200 nm的超連續(xù)譜而言,產(chǎn)生的光譜信號是藍移的,也就是說信號的波長小于782 nm.所以,在信號收集時,先將光譜儀用商家已經(jīng)生產(chǎn)好的截止波長為790 nm的短波通濾光傾斜一定的角度來濾除超連續(xù)譜與激光的影響.其中的擴束器是將光束直徑擴大,使準平行的光束按照一定的比例填充物鏡的后光瞳,或者充滿物鏡的后光瞳,當充滿時說明物鏡的數(shù)值孔徑(numerical aperture,NA)得到了充分利用,也是成像分辨率最佳的時候.

圖2 超連續(xù)CARS和TPEF成像光路示意圖Fig.2.Two-pulse super-continuum CARS and TPEF microscopy setup.

4 結果與討論

由于我們主要采用的是0.75 NA物鏡(干鏡),通過前向緊聚焦方式進光譜成像,而物鏡的工作距離都是0.51 mm,所以樣品都是夾在兩片0.17 mm厚的蓋玻片之間,采用的樣品主要為干樣品.

在滿足系統(tǒng)合軸、齊焦、滿物鏡后光瞳的前提下,利用實驗室現(xiàn)有的1.01μm的干聚苯乙烯熒光珠(激發(fā)與發(fā)射峰對應488 nm與520 nm)進行光譜成像,成像過程中樣品處的激光約12 mW,超連續(xù)譜的功率約4 mW,光譜儀的積分時間為50 ms.然后,根據(jù)聚苯乙烯材料的明顯寬帶,CARS在拉曼峰位[13]1000,2870與3040 cm?1分別進行圖像重構,對應圖3(a)—(c).同時,根據(jù)熒光發(fā)射波段500—600 nm也就是圖3(e)中的3878—7212 cm?1進行圖像重構,得到的結果如圖3(d)所示.圖3(g)和圖3(h)是以波長與波數(shù)為橫軸信號對應的光譜曲線.

圖3 (網(wǎng)刊彩色)不同波數(shù)重建的CARS圖像、雙光子熒光圖像及圖(d)中的黃點處對應的光譜Fig.3.(color online)CARS image reconstruct at different wavenumber,the TPEF image and the spectrum at yellow point in(d):(a)CARS image at 1000 cm?1;(b)CARS image at 2870 cm?1;(c)CARS image at 3040 cm?1;(d)florescence of 1.01μm PS beads;(e)CARS FWHM across the white line;(f)TPEF FWHM across the white line;(g),(h)CARS and TPEF spectral with Wavelength and Wavenumber at the yellow point in(d).

圖3(e)與圖3(f)對應的是穿過白色線位置的路徑,白色的曲線依次經(jīng)過上中下三個珠子.獲得對應路徑上的測量強度值分布后,采用origin曲線擬合工具選擇高斯函數(shù)進行多峰曲線擬合.從圖3(c)可以看到,白色直線正好穿過中間那顆珠子的中軸線,并非會通過上下兩顆珠子的中軸線,這也是在雙光子熒光成像時得到的半高寬為0.76022μm的原因.選擇中間的珠子的原因是從CARS重構的圖像來看,周圍珠子的信號對其影響比較小,輪廓比較清晰.因此,選擇對中間珠子的中心直徑測量的擬合半高寬(full width at half maximum,FWHM),圖3(e)表示CARS信號的半高寬,中間的珠子擬合結果是0.5249μm.圖3(f)表示雙光子熒光對中間珠子測量值進行擬合的結果為1.1033μm.由卷積定理∶d2+PSF2=FWHM2,其中,d是樣品直徑,PSF是系統(tǒng)的點擴展函數(shù)(point spread function)的橫向半高寬,也就是系統(tǒng)的橫向分辨率,對于雙光子熒光解卷積后的分辨率為0.4404μm.但是,對于CARS而言,當分子直徑大于點擴展函數(shù)時,這種去卷積的方式就會失靈.因為此時珠子的直徑是1.01μm,實際測量的FWHM值是0.5249μm.從實際的測量結果來看,CARS測量的結果與雙光子熒光的比值是0.476,其測量結果與實際珠子的直徑的比值是0.520.此差異是CARS過程的相位匹配條件所造成的.所以,對于CARS過程,如果想要得到準確的系統(tǒng)分辨率,就需要采用尺寸比系統(tǒng)實際分辨率小的樣品進行測量.

圖3(a)與圖3(b)中,右上角存在明顯的非共振背景,而此背景是玻璃的信號,而玻璃在常溫常壓下不具有特征拉曼峰,或者說不存在明顯的拉曼峰,或者說即使有也與非共振背景相當.從圖中可以得到該非共振背景的三個特殊性質∶1)方向性,也就是相位匹配特性;2)頻差特性,如果采用單頻四波混頻,可以清晰地看到它就是位于本該是拉曼共振峰的反斯托克斯信號位置,它隸屬于非線性四波混頻CARS過程,卻又高于它,因為即使沒有拉曼共振峰,它仍會存在,它是受激拉曼散射過程特有的現(xiàn)象,因為擋掉任意一個照射樣品的光信號都會消失.

同時,在成像的過程中,我們分別擋掉激光于寬帶近紅外超連續(xù)譜,避免它們同時照射到樣品,此時寬帶CARS信號消失,只剩余TPEF信號,其中激光單獨照射樣品產(chǎn)生雙光子熒光信號,說明發(fā)生的是相同頻率雙光子和頻激發(fā)熒光樣品,兩路光同時照射樣品產(chǎn)生的雙光子信號大于各自單獨激發(fā)的熒光信號總和,說明同時也發(fā)生了不同頻率雙光子和頻激發(fā)熒光樣品.

然后,我們采用280 nm干的聚苯乙烯微球進行CARS成像,每一個像素的積分時間50 ms一次,樣品處的總功率9.5 mW,超連續(xù)譜在樣品處的功率是2 mW.圖4是測量值進行高斯曲線擬合得到的半高寬507.03 nm,通過卷積定理解卷積之后的實際分辨率是422.70 nm.其中,聚苯乙烯珠周圍的圓環(huán)之外是玻璃的非共振信號,從色度bar來看,藍色表示信號的強弱.此結果是由于聚苯乙烯珠與蓋玻片的折射率存在一定的差異所造成的,也就是相位失配所造成的.

圖4 (網(wǎng)刊彩色)280 nm聚苯乙烯珠圖像與測量值的半高寬擬合值507.03 nmFig.4.(color online)The CARS imaging of 280 nm polystyrene bead and its measured FWHM is 507.03 nm.

圖5 (網(wǎng)刊彩色)190 nm熒光珠雙光子熒光圖像與所測量的半高寬值816.08 nmFig.5.(color online)The TPEF imaging of 190 nmfluorescent PS beads and its measured FWHM is 816.08 nm along the white line.

經(jīng)過解卷積之后的CARS圖像分辨率422.70 nm,與通過解卷積TPEF圖像之后的結果440.4 nm基本一致.而兩者又同屬于三階非線性效應,所以從這個層面上來說,可以先通過雙光子熒光進行測量,然后再通過去卷積的方式得到系統(tǒng)的TPEF分辨率近似等效于CARS成像系統(tǒng)的分辨率.此時,并未進行光束擴束,也就是光束并未填充滿物鏡的后光瞳,采用190 nm直徑的熒光珠,進行雙光子熒光測量,結果如圖5所示.

圖5中的分辨率測量是沿著圖中所示的直線位置,通過高斯函數(shù)擬合的半高寬是816.08 nm,與190 nm解卷積之后的半高寬是793.65 nm.此結果說明對于TPEF而言,不管尺寸大小,周圍的折射率分布對其成像結果并沒有太多影響.而對于CARS而言,不管樣品實際尺寸如何,周圍環(huán)境的折射率差異都會存在影響,就會引入相位失配,其結果就會像圖4中280 nm的聚苯乙烯珠一樣,在樣品的周圍存在強度差異.

5 結 論

我們利用鈦寶石激光器激發(fā)光子晶體光纖產(chǎn)生近紅外超連續(xù)譜與激光形成的雙脈沖寬帶CARS光譜顯微成像技術研究同為三階非線性效應的TEPF與CARS,它們在微米或亞微米成像時,雙光子成像結果與實際的樣品的大小基本一致.但是,CARS成像的結果受到周圍環(huán)境折射率差異引起的相位失配的影響,造成成像結果比實際尺寸小,至于小多少,可以通過本文給出的測量方式,直接通過測量獲得準確值.這樣做還可以降低成像探測器對探測靈敏度的要求,但是對于分辨率比較高的CARS成像系統(tǒng),若希望獲得分辨率的準確值,就需要用于測量分辨率的樣品比實際的分辨率小的材料,測量之后通過解卷積獲得.因為人們通常總是將雙光子熒光與二次諧波效應成像放在一起對比,二次諧波的“二”字與雙光子熒光的“雙”字,都表示二的意思,還有就是在做二次諧波實驗的時候,經(jīng)常會出現(xiàn)雙光子熒光信號,但是實際上雙光子熒光的信號強度正比于三階非線性極化率的虛部.同時,對1.01μm的聚苯乙烯熒光珠的光譜成像的結果表明,我們的近紅外寬帶CARS成像系統(tǒng)具有兩種模式(雙光子熒光及寬帶CARS)同時成像的能力.這將有利于我們獲得探測樣品更加詳細的信息,實現(xiàn)從材料(雙光子熒光)到分子(CARS)成像研究.而細節(jié)的分子信息又包含在寬帶CARS信號里面,又因為高階非線性效應,具有焦點激發(fā)的特性,致使它們具有較高的空間分辨率.所以,具有較高空間分辨率并能提供較為豐富的信息使得它們在生命科學及材料科學等領域具有重要的應用價值.

[1]Potma E O,Xie X S N 2008 Handbook of Biomedical Nonlinear Optical Microscopy(New York:Oxford University Press)pp412–435

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[13]http://riodb01ibase.aist.go.jp/sdbs/[2017.1.12]

PACS∶42.65.Dr,36.20.Ng,32.50.+d,42.65.—kDOI∶10.7498/aps.66.104204

*Project supported by the Special Funds of the Major Scientific Instruments Equipment Development of China(Grant No.2012YQ15009203),the National Natural Science Foundation of China(Grant No.61235012),and the National Basic Research Program of China(Grant Nos.2015CB352005,2012CB825802).

?Corresponding author.E-mail:danny@szu.edu.cn

?Corresponding author.E-mail:jlqu@szu.edu.cn

Experimental study on two-photon fluorescence and coherent anti-Stokes Raman scattering microscopy?

Hou Guo-HuiLuo Teng Chen Bing-Ling Liu Jie Lin Zi-Yang Chen Dan-Ni?Qu Jun-Le?
(Key Laboratory of Optoelectronic Devices and Systems of Ministry of Education and Guangdong Province,College of Optoelectronic Engineering,Shenzhen University,Shenzhen 518060,China)

12 January 2017;revised manuscript

13 March 2017)

Two-photon excitation fluorescence(2PEF)and coherent anti-Stokes Raman scattering(CARS)are both thirdorder nonlinear optical processes,but for a long time,the true relationship and differences between them are not clearly understood.For decades,the second harmonic generation has been studied in conjunction with two-photon excitation fluorescence,so it was thought that the latter was a second-order nonlinear optical process.In order to make the two nonlinear interaction processes clear enough,the two nonlinear interaction processes are worthy to study at the same time.In this paper,firstly,we give the relationships between the 2PEF,CARS signal and their third-order nonlinear susceptibility,respectively;secondly,we use our own near infrared super-continuum CARS microscopy system to study both processes.In doing so,we describe the relationship between their third-order nonlinear susceptibility and the signal.The reconstructed images derived from CARS and those derived from 2PEF differ significantly when imaging the same 1.01μm fluorescence polystyrene beads.If the lateral spatial resolution of the CARS imaging system is larger than the fluorescence polystyrene beads,the measured size cannot be used to calculate the real spatial resolution of the CARS system.However,the resolution of the 2PEF microscopy system can be obtained through the de-convolution of the 2PEF image,which is approximately equivalent to the current resolution of the CARS imaging system,which is measured using 280 nm polystyrene beads.The images of 280 nm polystyrene beads and 190 nmfluorescent polystyrene beads also exhibit differences between the two samples and the environment around them,respectively.This means that although CARS and 2PEF are both third-order nonlinear optical processes,they have their own properties.In particular,CARS is a third-order nonlinear opticaloscillation process which is caused by the phasing match condition,but 2PEF is not influenced by the phasing match condition.The phase matching condition is responsible for the differences around the sample in the images of the 280 nm pure polystyrene beads,but not for the 190 nmfluorescent polystyrene beads.The de-convolution results for the 1.01μm fluorescence polystyrene beads and the 280 nm pure polystyrene beads are very similar,so we can use the de-convolution results for 2PEF by the 1.01μm fluorescence polystyrene beads to approximate the current measure condition and the resolution of the CARS imaging system.If we want to gain a more accurate resolution from the CARS imaging system,the spherical sample should be smaller than the lateral spatial resolution of this system.

∶coherent anti-Stokes Raman scattering,Raman spectra, fluorescence,nonlinear optics

?國家重大科學儀器設備開發(fā)專項(批準號:2012YQ15009203)、國家自然科學基金(批準號:61235012)和國家重點基礎研究發(fā)展計劃(批準號:2015CB352005,2012CB825802)資助的課題.

?通信作者.E-mail:danny@szu.edu.cn

?通信作者.E-mail:jlqu@szu.edu.cn

?2017中國物理學會Chinese Physical Society