基于固體薄片超連續飛秒光源驅動的高次諧波產生實驗?

劉陽陽 趙昆 何鵬 江昱佼 黃杭東 滕浩 魏志義?

1)(中國科學院物理研究所,北京凝聚態物理國家實驗室,北京 100190)

2)(中國科學院大學,北京 100049)

3)(西安電子科技大學物理與光電工程學院,西安 710126)

基于固體薄片超連續飛秒光源驅動的高次諧波產生實驗?

劉陽陽1)2)趙昆1)?何鵬3)江昱佼3)黃杭東3)滕浩1)魏志義1)2)?

1)(中國科學院物理研究所,北京凝聚態物理國家實驗室,北京 100190)

2)(中國科學院大學,北京 100049)

3)(西安電子科技大學物理與光電工程學院,西安 710126)

(2017年4月7日收到;2017年5月10日收到修改稿)

本文報道了采用基于熔石英薄片超連續的少周期飛秒光源驅動高次諧波產生的實驗研究.實驗中通過將重復頻率1 kHz的飛秒鈦寶石激光放大器所輸出的能量0.8m J、脈寬30 fs的脈沖聚焦到7片0.1 mm厚的熔融石英片中,得到了覆蓋帶寬大于倍頻程的展寬光譜.利用啁啾鏡補償色散后,經瞬態光柵頻率分辨光學開關法測得脈寬為6.3 fs,對應約2.3個光學周期.利用壓縮后的激光脈沖聚焦作用于惰性氣體,并通過調節尖劈插入量改變脈寬,分別測得了分立以及連續的高次諧波截止區信號,結果與6.3 fs的脈沖寬度相符合.

超連續光源,非線性光譜展寬,高次諧波

1 引 言

高能量周期量級飛秒激光在載波包絡相位(carrier-envelope phase,CEP)鎖定[1]、相干合成[2]、高次諧波產生[3]以及孤立阿秒脈沖產生[4]等領域有著廣泛的應用,尤其在孤立阿秒脈沖產生方面,周期量級飛秒激光具有非常重要的優勢.作為原子、分子以及光物理領域的重要前沿分支,阿秒物理一直是人們的研究熱點.雖然目前人們已經實驗產生了脈寬短至67 as的孤立阿秒激光脈沖[5],但是由于效率太低[6,7],使得其能量非常低,而過低的脈沖能量又進一步限制了孤立阿秒脈沖的應用.目前,阿秒激光領域的一個重要研究課題就是如何提升孤立阿秒脈沖的能量;而提升驅動激光的能量,采用高能量周期量級的飛秒激光作為驅動光源,是最為直接且有效地提升孤立阿秒脈沖能量的方法[8].

為了獲得高能量的周期量級飛秒激光,一個最有效的技術方法就是先獲得高能量的超連續光譜.自激光誕生以來[9],基于自相位調制的光譜展寬一直是人們的研究熱點[10].目前,利用空芯光纖進行光譜展寬是獲得具有一定能量的周期量級飛秒激光最常用的單元技術,并已獲得了產生倍頻程超連續光譜的結果,支持1-3個光周期的傅里葉變換極限脈沖[11,12],并具有光譜寬、光束質量好的優點.但是,空芯光纖也存在一些固有的缺點,比如,效率只有大約50%,光譜及能量不穩定,調節復雜等.最重要的是,由于芯徑限制,空芯光纖無法產生大能量的周期量級飛秒激光.因此,發展新的高能量周期量級的飛秒光源就顯得極為重要.

針對上述問題,近年來人們發展了一種采用固體介質展寬飛秒激光光譜的方法[13],盡管在一定程度上能夠解決空芯光纖展寬光譜帶來的問題,但是目前所能得到的能量限制在100μJ量級,如何得到更高能量的結果,仍是需要進一步研究的問題.為此,我們利用七片熔融石英薄片,通過展寬1 kHz重復頻率的飛秒鈦寶石放大激光輸出的脈沖光譜,結合色散補償得到了0.68m J,6.3 fs的周期量級飛秒激光輸出[14].本文進一步利用該激光驅動惰性氣體,進行了高次諧波產生(HHG)實驗,通過調節尖劈插入量改變脈寬,得到了截止區分立和連續的HHG信號,結果與周期量級飛秒激光產生高次諧波的特點一致,同時也說明了壓縮后的脈沖寬度到了周期量級.

2 實驗原理

超短激光脈沖在介質中產生光譜展寬的機理主要是自相位調制過程.而自相位調制發生時,不可避免地存在自聚焦現象.如果固體材料較厚,自聚焦過程會逐漸加強,導致電離、多光子吸收等不利的非線性過程,最終導致光束變差以及材料損傷.為此,我們采用7片薄的固體材料并分開放置的方法.放置時需要注意：1)要控制好激光的峰值功率密度,過低對光譜展寬不利,過高容易引入不利的非線性過程進而損傷光束質量及材料;2)要計算好光束的瑞利距離,薄片的位置一般在瑞利距離范圍內;3)要有序地放置熔融石英薄片.第一片熔融石英薄片應放置在激光焦點前,激光與第一片薄片相遇時,自相位調制過程導致光譜展寬,自聚焦過程導致光束變小,離開薄片后在空氣中傳播時,激光由會聚變為發散,光斑變大.然后在適當的位置上,依次放置第二到五片薄片.第二到第五片薄片的規律與第一片薄片相同,經過薄片時由于自聚焦效應光斑變小,之后在空氣中發散.但總體而言,激光經歷前五片薄片時,光斑變化較小.隨后,光束在經歷第六和第七片薄片時,光斑逐漸變大,激光的峰值功率密度降低.由于功率密度降低,再放置薄片已不能引起有效的三階非線性過程,所以,熔融石英薄片的數目為7片.熔融石英薄片組的效果與波導類似.這樣放置的好處是能夠有效地積累自相位調制過程,達到光譜展寬的目的.同時有效抑制自聚焦過程,使之維持在較弱的范圍內,避免不利的非線性過程,從而有效避免了光束變差以及材料損傷.

利用上述思路,我們實現了0.7m J的超連續光譜產生,該結構具有很好的穩定性和可重復性.

3 實驗裝置

圖1 (網刊彩色)固體超連續產生、脈沖壓縮及高次諧波產生的整體實驗光路Fig.1.(color on line)Experim ental setup for supercontinuum generation by thin solid m ed ia,pu lse comp ression and HHG m easu rem ent.

我們利用固體薄片產生白光超連續光譜及進一步壓縮脈寬、進行HHG的實驗裝置如圖1所示.實驗所用驅動光源為飛秒鈦寶石激光放大器,輸出單脈沖能量為0.8 m J,脈沖30 fs,光斑直徑為12 mm,重復頻率為1 kHz.激光經過縮束系統后,光斑直徑變為4mm.縮束系統由f=300mm的正透鏡和f=-100 mm的負透鏡組成,兩個透鏡的間距為200mm.縮束后的光束經過f=2000mm的透鏡聚焦后,腰斑直徑為600μm(1/e2強度下),對應的瑞利距離為35 cm,焦點處的峰值功率密度為9.4×1012W/cm2.然后,我們通過在焦點附近按照布魯斯特角(55.5°)連續放置7片0.1 mm厚的熔融石英薄片,獲得了覆蓋460-980 nm的超連續光譜.第一片熔融石英薄片放置在焦點前31 cm處,第二至七片薄片與前一片的距離依次為20,8.5, 4.5,5,5和5 cm.熔融石英薄片組共占用空間約50 cm.超連續光譜產生后依次經過尖劈對、凹面銀鏡以及8片啁啾鏡.尖劈對的材料為熔融石英,按照布魯斯特角(55.5°)擺放,用于微調色散.凹面銀鏡的焦距為1000 mm,用于對超連續光進行準直.啁啾鏡組用于對超連續光譜的色散進行補償,壓縮脈沖.在0.8 m J的注入能量下,超連續光譜的能量為0.7 m J,對應于87.5%的轉換效率.經過啁啾鏡壓縮后,壓縮脈沖的能量為0.68 m J.瞬態光柵-頻率分辨光學開關法(TG-FROG)[15]測量結果顯示,脈沖寬度為6.3 fs.

我們使用壓縮好的0.5 m J,6.3 fs的脈沖進行高次諧波產生實驗.準直后的壓縮脈沖經過f= 400 mm的透鏡聚焦后,焦點直徑為150μm(1/e2強度下),對應的峰值功率密度為8.1×1014W/cm2.氣體靶放置在焦點附近.氣體靶厚度為1 mm,里面充滿Ne氣,背壓為300 mbar.強激光與氣體靶中的Ne氣相互作用可以產生極紫外(XUV)波段的高次諧波.氣體靶后面放置一片厚度為0.15μm的鋯(Zr)膜,其作用一是實現XUV與可見光的分離,因為XUV可以穿透Zr膜,而可見光無法穿過;二是Zr膜可以補償XUV產生時的內秉色散[16].之后,經過輪胎鏡聚焦后,高次諧波入射到XUV光譜儀上.

XUV光譜儀由平場變刻線凹面光柵和XUVCCD(型號為PIXIS 2048)組成.相比于平面光柵,凹面光柵的優勢在于既有衍射功能,又有成像效果.另外,如果光柵間距一定,不同頻率的光的聚焦面不是平面,而是圓面.經過特殊設計的變刻線凹面光柵,可以使不同頻率的光聚焦在一個平面內[17].因此變刻線凹面光柵又被稱為平場光柵[18].我們使用的平場光柵的型號為Hitachi Aberration-Corrected Concave Gratings for Flat-Field Spectrographs,Part No.001-0437,其結構如圖2所示.光柵刻線為1200線/mm,狹縫到光柵中心的間距L1=237 mm,入射角α=87°,光柵衍射波長范圍為5-20 nm(只有該波段的光經光柵衍射后,可以聚焦到同一平面),對應的光子能量大約是248-62 eV.圖中λ1=5 nm,對應的衍射角β1=83.04°;λ2=20 nm,對應的衍射角β2=77.07°;光柵中心與成像面的距離L2=235mm,L3=25.3 mm.

利用上述裝置,進行了高次諧波產生實驗.通過調節尖劈插入量來改變驅動脈沖的色散,測量到了截止區分立和連續的高次諧波信號.

圖2 平場光柵結構Fig.2.The setup of fl at-field grating.

4 實驗結果與分析

實驗中,我們嘗試了不同材料、不同厚度的熔融石英薄片.首先比較了熔融石英與氟化鈣材料.氟化鈣的能隙較大,不易引起電離等不利的非線性過程,應該更適合進行固體超連續實驗.但是,由于氟化鈣材料的損傷閾值較低,容易打壞,所以我們選擇了熔融石英.其次,嘗試了0.1 mm和0.2 mm的熔融石英薄片.兩者輸出的光譜差別不大,但是0.2 mm的熔融石英薄片容易被打壞,穩定性較差.這是因為,當材料較厚時,自聚焦過程比較強烈,容易引起不利的非線性過程,導致光束變差以及材料損傷,因此我們最終選用了0.1 mm的熔融石英薄片.

圖3 (網刊彩色)熔融石英薄片組后的超連續光譜和光斑Fig.3.(color on line)Supercontinuum after 7 fused silica p lates and the beam p rofi le taken at the collim ating m irror.

激光經過熔融石英薄片組后,由于自相位調制和自陡峭效應,光譜得到了展寬.展寬后的光譜以及光斑形狀如圖3所示.在對數坐標系下可以看到,在-25 dB強度下,光譜覆蓋460-980 nm.光斑類似于0階貝塞爾光束.熔融石英薄片之前的光束質量(M方因子)為,經過熔融石英薄片組后,激光的光束質量為,,前后相差不大.

圖4 (網刊彩色)6.3 fs脈沖測量結果Fig.4.(color on line)The characterization of 6.3 fs pu lse by TG-FROG.

經過凹面銀鏡準直后,我們利用尖劈對和4對啁啾鏡對超連續光譜進行了壓縮,然后使用TGFROG對壓縮后的脈沖進行了測量,測量結果為6.3 fs.TG-FROG測量結果如圖4所示.圖4(a)是原始的FROG光譜圖,圖4(b)是反演得到的FROG光譜圖;圖4(c)中紅色實線是反演得到的光譜,藍色虛線是反演得到的相位,黑線是實際測量的FROG之前的光譜;圖4(d)是反演得到的脈沖包絡,半高全寬為6.3 fs.

將壓縮后的0.5 m J,6.3 fs激光與Ne氣相互作用,獲得的HHG結果如圖5所示.通過增加尖劈插入量,我們得到了圖5(a)到圖5(b)所示的高次諧波截止區由分立變化為連續的高次諧波譜.進一步增加尖劈插入量,高次諧波截止區的光譜由連續變化為分立,如圖5(b)到圖5(c)所示.高次諧波譜可劃分為三個部分,低能區,平臺區以及截止區,其中低能區不在我們光譜儀的觀察范圍內.在一定范圍內,驅動激光的能量越強,對應的高次諧波的光子能量越高[19].

當驅動激光的脈沖短至約2個光學周期時,光電場主峰處的電場強度比其他位置處要強很多,因此,光電場主峰處能產生較高能量的高次諧波光譜.如果把這部分高能光子分離出來,一般能獲得孤立阿秒脈沖,對應于高次諧波譜中連續的截止區.如果驅動激光的脈沖較長,光電場不同峰值處的電場強度相差不大,那么高能光子往往由兩三個或者更多電場位置處獲得.根據光譜干涉效應,這部分區域的光譜是分立的,對應于分立的截止區.因此,對于少周期的零色散脈沖,高次諧波的截止區應該是連續的.此時,無論減小還是增加尖劈插入量,都會引入色散,從而導致脈沖變長.長脈沖對應于分立的高次諧波截止區.我們測得的高次諧波結果為：當尖劈位于位置(b)處,高次諧波的截止區連續.此時,無論減小尖劈插入量到達位置(a),還是增加尖劈插入量到達位置(c)時,高次諧波的截止區都變為分立.我們的結果與少周期飛秒激光產生高次諧波的特點相符合,這是壓縮后的脈沖處于周期量級的一個佐證.

圖5 不同尖劈插入量下的高次諧波光譜Fig.5.HHG spectrum at different wedge insertion.

5 結 論

本文報道了基于固體超連續光譜壓縮脈沖驅動的HHG研究,通過將0.8 m J,30 fs的鈦寶石激光聚焦到7片0.1 mm厚的熔融石英薄片上,我們得到了倍頻程的超連續光譜.利用啁啾鏡補償超連續光譜的色散后,產生了0.68 m J,6.3 fs的超短脈沖并用于HHG實驗.對于周期量級的零色散脈沖,實驗表明HHG的截止區連續.如果引入色散使得脈沖變長,那么高次諧波的截止區就變為分立譜.通過調節尖劈插入量來改變脈沖寬度,我們得到了截止區連續以及分立的高次諧波信號.此結果與少周期飛秒激光產生高次諧波的特點相符合,是壓縮后的脈沖處于周期量級的一個佐證.研究結果表明,相對于常用的氣體波導光纖,利用固體介質產生超連續是一種非常有潛力的寬帶光譜展寬技術,具有效率高、體積小、穩定性好、無需光束鎖定等優點,特別是避免了氣體光纖光源受芯徑限制很難實現大能量飛秒脈沖光譜展寬的影響,適合產生大能量的周期量級飛秒激光脈沖.但是對于更高能量的驅動激光,必須擴大激光光斑以維持相同的光功率密度來進行超連續光譜產生實驗.此時,激光的波前可能面臨不均勻以及不穩定等不利因素,進而引發小范圍自聚焦,從而導致光斑變差.高能量下固體薄片組產生超連續光譜的實驗尚在進行中.

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(Received 7 April 2017;revised manuscript received 10 May 2017)

High harmonic generation experiments based on solid-state supercontinuum?

Liu Yang-Yang1)2)Zhao Kun1)?He Peng3)Jiang Yu-Jiao3)Huang Hang-Dong3)Teng Hao1)Wei Zhi-Yi1)2)?

1)(Beijing National Laboratory for Condensed M atter Physics,Institute of Physics,Chinese Academ y of Sciences, Beijing 100190,China)
2)(University of Chinese Academ y of Sciences,Beijing 100049,China)
3)(School of Physics and Optoelectronic Engineering,X idian University,X i’an 710126,China)

Intense few-cycle pulses arew idely used in transient light synthesis,high harm onic generation(HHG)and especially in isolated attosecond pulse generation.To obtain intense few-cycle pu lses,the intense supercontinuum is needed.The traditionalway to generate intense supercontinuum is using rare gas fi lled hollow-core fibers.Since the input energy of hollow-core fiber system is lim ited to a level of tens ofm J,it is necessary to find new ways to achieve energy scaling.In this paper we dem onstrate the efficient generation of supercontinuum by solid thin p lates,com p ression and its app lication in HHG.

The Ti:sapphire laser used in the present experim ent em its 0.8m J in energy with a duration of 30 fs at 1 kHz.A fter passing through a 3:1 telescope,the beam has a diam eter changed from 12 mm to 4 mm.Then the laser is focused by an f=2000mm lens into a 600μm-diameter spot.A fter p ropagating through 7 fused silica p lates p laced at Brewster’s angle(55.5°)with a thickness of 0.1 mm,the 0.7 m J octave spanning supercontinuum is achieved,corresponding to an efficiency of 87.5%.The fi rst three p lates are p laced at 31,11,2.5 mm in front of the beam waist,and the last four p lates are p laced at 2,7,12,17 mm behind the beam waist respectively.W ith a pair of wedges and 4 pairs of chirped m irrors,the 0.68 m J supercontinuum is com pressed to a duration of 6.3 fs,which ism easured by TG-FROG.

The 0.5 m J,6.3 fs pulse is used to perform high-harm onic generation experim ent.The beam diam eter is 150μm when focused by an f=400mm lens,with a laser intensity of 8.1×1014W/cm2.The 1mm Ne gas jet is used to perform HHG experim ent with a back pressure of 300 mbar.To block the near-infrared light,a 150μm Zirconium foil is p laced behind the gas jet.Then the XUV spectrum is detected by a spectrometer,which consists of a fl at field grating and a CCD camera.For driving pulses of few-cycle regime without dispersion,the cutoff spectrum of HHG is continuous.But when the pulse is stretched by positive or negative dispersion,the cutoff spectrum turns discrete.The HHG result is that the cutoff region is continuous when the wedge is in a certain p lace.Then by increasing or reducing the insertion of the wedge,the cutoff spectrum becom es discrete.Our result is consistent with HHG generated by few-cycle pulses.

In conclusion,we dem onstrate high-harm onic generation based on supercontinuum generated by solid thin p lates. The 0.7m J supercontinuum isachieved when 0.8m J pu lsesare injected to 7 thin fused silica p lates.The supercontinuum is com p ressed to 0.68 m J,6.3 fs.The 0.5 m J,6.3 fs pulse is used to perform HHG experim ents.The HHG result was consistent with few-cycle driving pu lses.Our research indicates that solid state supercontinuum has great potential app lications in HHG and isolated attosecond pu lse generation.

supercontinuum generation,nonlinear spectral broadening,high harmonic generation

PACS:42.65.Ky,42.65.Jx,42.65.Re DO I:10.7498/aps.66.134207

?國家自然科學基金重點項目(批準號:11434016)、國家自然科學基金(批準號:11574384,11674386)和國家重點基礎研究發展計劃(批準號:2013CB 922401,2013CB 922402)資助的課題.

?通信作者.E-m ail:zhaokun@iphy.ac.cn

?通信作者.E-m ail:zywei@iphy.ac.cn

PACS:42.65.Ky,42.65.Jx,42.65.Re DO I:10.7498/aps.66.134207

*Pro ject supported by National Natural Science Foundation of China(G rant Nos.11434016,11574384,11674386)and the National Basic Research Program of China(G rant Nos.2013CB 922401,2013CB 922402).

?Corresponding author.E-m ail:zhaokun@iphy.ac.cn

?Corresponding au thor.E-m ail:zywei@iphy.ac.cn