介電彈性體驅動器柔性電極技術發展動態

曹建波，任鈺雪，鄂世舉，夏文俊，周 武

（浙江師范大學 工學院，浙江 金華 321000）

介電彈性體驅動器柔性電極技術發展動態

曹建波，任鈺雪，鄂世舉，夏文俊，周 武

（浙江師范大學 工學院，浙江 金華 321000）

對介電彈性體柔性電極相關研究進行了總結和分析。柔性電極是介電彈性體發電或驅動材料的重要組成部分，其性能直接影響介電彈性體發電機的發電效率以及驅動器的驅動性能。目前，對柔性電極的研究處于起步階段。本文基于介電彈性體材料的不同用途，分析了碳基電極、碳納米管電極等幾種典型的柔性電極材料的性能、制備工藝及方法。并針對其應用條件的不同，分析了電極材料的應用領域。經過研究分析發現，柔性電極材料需要具備柔性大、導電性高這兩點特性，但是目前柔性電極在柔性與導電性上不能兼具，存在貼合度不足、導電性差等問題，需要對柔性電極的材料以及制備工藝進行更加深入的研究。

介電彈性體；柔性電極；綜述；發電機；驅動器；形變率

介電彈性體（Dielectric Elastomer，DE）是一種具有電活性的彈性體材料，能夠在電場作用下改變形狀，將電能轉換為機械能；同樣，它的逆過程也可以用于發電，將機械能轉換為電能。早在20世紀90年代，很多國內外學者對其變形特性展開了研究，其中美國斯坦福大學是最早對介電彈性體材料進行研究的機構，斯坦福的Pelrine等[1]研制出了應變超過100%的介電彈性體材料，這種材料在《Science》上公布之后，引起了驅動領域學者的關注。

介電彈性體驅動器（Dielectric Elastomer Actuator，DEA）的結構類似于三明治，在DE薄膜的上下兩表面涂覆一層柔性電極材料，例如碳油、石墨粉、碳納米管等。這類電極材料要具備兩種特性，一是要適應DEA的電致變形的特性，需要具備可伸縮性和低剛度的性能；二是DEA的本質是電能轉換為機械能，電極材料的內阻會造成巨大的能量損耗[2]，為提高能量轉換效率，電極材料要有高導電性和低電阻的特性。

DE材料具有大的比能量、最大形變可達到380%等突出特點，國外學者認為這種材料也適用于低頻、大變形的發電場合，并對其逆過程進行研究，設計制造介電彈性體發電機（Dielectric Elastomer Generator，DEG）。介電彈性體的應用研究主要在驅動與發電領域，也有學者將其應用于柔性電子、傳感器、生物醫學等方面[3-9]。

柔性電極是DEG材料必不可少的組成部分，電極材料研究的滯后嚴重影響了DEG材料在驅動器與發電機中的應用。因此，本文針對現存的主要電極材料：碳基材料、金屬薄膜材料、碳納米管、透明離子導體材料、互穿聚合物網絡等進行對比研究，將其制備方法、性能、優缺點進行總結分析，希望找出最具有應用前景的電極材料，進行更深入的研究。

1 DE工作原理

兩表面涂覆柔性電極的介電彈性體驅動器類似于一個平行板電容器，其工作原理是當在DE上下表面加電場后，兩電極會加載電荷，加載的電荷相互吸引壓縮介電彈性體，產生麥克斯韋應力，使其在厚度與平面方向發生變形，將電能轉換為機械能[10]；去掉電壓，DE恢復到原來的形狀。利用DE電致變形的特性，能夠制作厚度位移驅動器與平面位移驅動器。

DEG的發電原理是驅動原理的逆過程，將機械能轉化為電能。介電彈性體發電單元可看作一個可變電容器，在彈性體發電單元上下表面加電壓，電極加載電荷。當外力拉伸 DE膜時，面積增大，由于體積不變，DE膜厚度變小，電容增大，兩端電壓減少；移除外力后，由于DE材料內部的彈性應力，使得 DE材料恢復到之前的狀態，面積減小，厚度變大，電容減小，兩端電壓增大，外部施加外力的機械能轉換為電能。且由發電能量公式可知：DEG的發電能量與 DE的形變面積正相關。發電能量的具體推導過程如下[11]：

電容C為：

式中：ε是介電常數；ε0是自由空間介電常數，且ε0=8.85×10-12F/m；A為介電彈性體面積；d為介電彈性體的厚度。

其體積B為：

面積A與厚度d隨材料的變形而變化。將式（1）代入式（2），得：

則電壓U可表示為：

式中：Q為總體電荷量。

則發電機能量E可表示為：

式中：Ci為彈性體在伸展時的總電容量；Cf是收縮時的總電容量；Emax是通過彈性體的最大電場；η是電能轉換效率。

電極作為介電彈性體表面的核心部分，它需要具有兩個基本特性：一是必須具有導電性，二是柔性，不同應用場合，對電極柔性的特性要求不同，DEA的電極拉伸率要求為10%～100%即可，DEG要求電極的拉伸率要達到100%以上。

2 常見電極的制備方法與性能分析

2.1 碳基電極

碳基電極是用碳黑作為基體進行制備的電極材料，根據制備方法的不同，可分為油脂類電極、固體粉末類電極、導電橡膠電極三類。油脂類電極是將炭黑材料與一些粘稠度高的油脂物體混合制作的油脂狀電極；固體粉末類電極是將碳粉直接噴灑在DE薄膜上制作的電極；導電橡膠是指將炭黑與橡膠混合制成的電極。

（1）油脂類電極

油脂類電極[12]是將炭黑與聚二甲硅氧烷（Polydimethylsiloxane，PDMS）進行混合，或是將碳粉懸浮在硅膠硅油等潤滑脂上，形成油脂狀的電極。油脂類電極柔性大，伸縮性好，不會阻礙DE材料的形變。但是油脂類電極有兩個缺點：一是油脂與碳粉顆粒不容易附著在介電彈性體膜上，在反復拉伸過程中容易脫離；二是使用時間長時，油脂類電極會失效，這是由于油脂物質會干涸或者消融[13]。油脂是絕緣物質，與碳粉混合后，大大降低了電極的導電性，其電阻率高達為50×103Ω/cm，Caroi等[14]使用這類電極制作的驅動器在電場強度為34 V/μm的條件下也僅能達到4.3%的形變率，使用的DE膜材料是丙烯酸彈性體材料（3M公司，VHB F9460PC），其薄膜厚度為50 μm，預應變為19%，預應變后薄膜厚度為46 μm。

（2）固體粉末類電極

固體粉末類主要是用炭黑與石墨粉采用涂刷或者石墨噴涂的方法直接附著在介電彈性體上。這種方法制備的電極其優點是不會干涸。

Pelrine等[15]用石墨噴涂的方式將碳粉噴灑在介電彈性體上，制作的DEA在300V電壓下達到20%的形變率，其 DE膜材料使用的是硅樹脂彈性體材料（Dow Corning公司，HS III），厚度為1 μm，預應變為 32%。具體制備過程是將碳粉溶解于以水為基體的溶液中，放置在一個壓力容器中，通過噴霧的方式將碳粉溶液噴灑在介電彈性體上，溶液蒸發后，石墨粉附著在介電彈性體上。這種方法的優點是電極涂覆更為均勻。

Schlaak等[16]設計了一種由電腦控制自動疊層的多層DEA，也是采用石墨噴涂方法制作電極，將石墨粉裝在一個壓力容器中，經由容器噴嘴噴灑在介電彈性體上，如圖1所示。另外，Schlaak等還將涂刷與石墨噴涂這兩種制備碳粉電極的方法進行了對比，發現涂刷方式制備的碳粉電極比石墨噴涂方式制備的碳粉電極的導電率要更高，如圖2所示，涂刷的碳粉電極電阻率明顯低于噴涂的電阻率，但是涂刷的碳粉電極不易操作。對比實驗中所使用的DE膜材料為硅樹脂彈性體材料（Wacker公司，Elastosil P7670），其厚度為25 μm，無預應變。

圖1 石墨噴涂Fig.1 Sprayed graphite

（3）橡膠電極

Kinoshita等[17]將科琴黑（Ketjen Black，KB）與橡膠混合起來制成柔性電極，其中KB是一種由特殊工藝制作而成的炭黑，比普通炭黑的導電性好。橡膠電極的制備方法是將KB利用超聲波溶解在庚烷溶劑中，形成KB懸浮液，再將KB懸浮液與橡膠溶液進行混合，利用電磁攪拌器攪拌均勻之后制作完成。橡膠電極制作的 DEA在預應變為 200%以及電壓為4 kV的條件下達到38%的形變率，如圖3所示。

圖2 噴涂與刷涂電阻率對比Fig.2 Comparison of sheet resistance of sprayed and brushed graphite electrodes

圖3 導電橡膠DEA在4 kV下的變形Fig.3 Deformation of conductive rubber DEA with 4 kV

碳基電極是目前在介電彈性體上應用最廣泛的電極材料，盡管它的拉伸率好，但是導電性不高，并且也無法機械化生產。另外，涂覆工藝也會對電極材料的性能產生影響，因此目前對碳基電極的研究主要集中在涂覆工藝與機械自動化生產上。

2.2 碳納米管

碳納米管具有較高的機械強度、較小的體積、良好的導電性等特點，使它能夠應用在高強度復合材料、微機械、信息存儲、納米電子器件、平板場致發射顯示器以及碳納米管微操作等方面[18]。碳納米管顆粒小且具有高導電性，使它能夠很好地滲入DE膜內，這使得碳納米管作為柔性電極材料在DE上廣泛應用。

張冬至等[19]用靜電自組裝的方法制作碳納米管電極，并與介電彈性體材料結合制成可穿戴發電機，其發電結構的厚度為28 μm。手套發電機如圖4所示，手指彎曲90○能夠輸出最大電壓為3.7 V。鞋墊發電機將DEG作為鞋墊放置于鞋底時，踏步壓縮介電彈性體發電機能夠輸出最大電壓為1 V，該膜相對介電常數為12，電容值為1.37 nF。

圖4 手套發電機Fig.4 Glove generator

Yuan等[20]驗證了碳納米管電極的容錯性。如圖5所示，（a）、（b）為碳粉電極的容錯性實驗，（c）、（d）為碳納米管電極的容錯性實驗，發現使用碳納米管電極的DEA某一處被擊穿后，不影響DEA的后續使用，而使用碳粉電極的DEA是不具有這一特性的，在實驗中所使用的膜材料為丙烯酸彈性體（3M公司，VHB 4905）。這種具有容錯性的碳納米管電極是使用聲波降解將碳納米管粉末溶解于水溶液中，再用氣槍噴灑在介電彈性體上制備而成的。

圖5 碳粉電極和碳納米管電極容錯性實驗Fig.5 Fault-tolerance experiment of carbon nanotube electrode and carbon electrode

碳納米管電極相對于碳基電極來說，有較低的拉伸率，另外還有容錯性這一特點，是一種發展前景較好的電極材料。目前，碳納米管主要還是集中在碳納米管電極的制備工藝研究上。

2.3 金屬薄膜

應用在介電彈性體上的柔性電極需要具備拉伸率大、導電性強等特點。對于金屬來說，具有很強的導電性，但是剛度大，為了解決這一問題，Pelrine等[15]首先提出將金屬鍍到介電彈性體膜上的電極制作方法。金屬鍍膜方法主要有高溫濺射與化學鍍兩種。

化學鍍是一種新型的金屬處理技術，依據氧化還原的化學原理，利用強還原劑將溶液中的金屬離子還原沉積在物體表面形成鍍層。

Low等[21]基于化學鍍技術制作了一種褶皺金屬銀薄膜電極，在預拉伸2.5倍、電壓1.8 kV的條件下達到 128%的形變率，其中使用的 DE膜材料為VHB F9473PC，膜材料厚度為250 μm，銀電極厚度為150 nm±30 nm。這種基于化學鍍的褶皺銀薄膜電極的制備方法是：首先將DE拉伸2.5倍，然后利用強還原劑與催化劑將溶液中的銀離子置換在 DE膜表面，鍍膜之后 DE恢復為無壓力狀態，銀薄膜受到擠壓成為褶皺銀薄膜電極，如圖6所示，是壓縮應變為40%的褶皺銀薄膜。

圖6 預拉伸2.5倍的DEA與褶皺銀薄膜Fig.6 Prestretching 2.5 times of DEA with crumpled silver films

高溫濺射是一種在真空中利用高溫將金屬離子沉積在物體表面的金屬鍍層技術。Low等[22]利用這種金屬鍍層技術制作了銀薄膜電極，并且將高溫濺射與化學鍍這兩種鍍膜方式進行了對比，如圖7所示，使用的膜材料也是VHB F9473PC，其厚度也如上所示。化學鍍制作的金屬薄膜電極性能遠遠高于高溫濺射制作的金屬薄膜電極。與高溫濺射鍍膜相比，化學鍍膜方法操作簡單、不需要真空與高溫、鍍膜的導電性更好。因此，化學鍍的鍍膜方式更加具有優勢。

圖7 不同鍍膜方式性能對比Fig.7 Performance comparison of different coating film methods

金屬薄膜電極雖然具有高導電性，但是不能完全滿足 DE材料的大變形要求，在拉伸率或者形變率大的時候，會發生破裂。因此，只適用于驅動器這種形變較小的器件，發電機這種需要 DE材料大變形的器件是不適用的。目前，金屬薄膜電極的研究還是集中在離子附著技術研究，即怎樣更好地使金屬離子附著在 DE膜上，達到導電性與拉伸性共同兼容的目的。

2.4 透明離子導體

離子導體是一種通過大量的可動離子的移動來產生電流的離子固體。美國哈佛大學Keplinger等[23]宣布在實驗室制造出了透明可拉伸的離子導體，能夠在一萬赫茲以上頻率和一萬伏以上電壓下工作，其拉伸率在五倍以上。這種透明離子導體是由鹽水與高分子聚合物相結合制成的水凝膠。水凝膠[24]是一種高分子網絡，能夠將水分子包含在網狀內部，如圖8所示，常見的有果凍、涼粉等，但是這一類水凝膠力學性能較差。Keplinger等所研制出的透明離子導體具有高透明度、大拉伸率和穩定電導率等特性。但是這種離子導體高電壓下容易造成電化學反應，Keplinger等通過在透明離子導體之間加入一層介電彈性體，形成特有的三明治結構解決了這個問題，并基于此結構設計了柔性揚聲器，這種柔性揚聲器能在10 kV的電壓下達到167%的形變率，其使用的DE膜材料為VHB 4910（3M公司），厚度為1 mm，使用的水凝膠電極厚度為100 μm。

Chen等[25]使用聚丙烯酰胺水凝膠制作了如圖9所示的等雙軸驅動器，能在4 kV的電壓下達到140%的形變率，并且還發現離子導體的厚度會限制DEA的應變，Chen等用厚度為0.3，0.5，1.0 mm的離子導體作為電極材料進行DEA性能的比較，DEA在離子導體為0.3 mm厚度時達到了最大變形，實驗使用的DE膜為VHB 4910。

圖8 水凝膠Fig.8 Hydrogel

圖9 等雙軸驅動器Fig.9 Equal-biaxially DEA

Yang等[26]制備了一種含有氯化鋰的合成聚丙烯酰胺水凝膠，將這種合成凝膠作為 DE材料的電極，用做導線，可以點亮LED，使用時，需要在上下兩層都加入銅片，如圖10所示。使用DE膜（3M公司，VHB4905）以及這種材料做成的 DE導線在面積為 2.0×10-4m2、厚度為 5.0×10-4m時，有 16.8 pF的電容。

圖10 DE導線Fig.10 DE conductor

Yang等[27]還利用這種電極的透明性，制作了一個發光裝置，主要是將電致發光的硫化鋅粉末鋪在DE薄膜（3M公司，VHB 4910）中，在VHB 4910的外層用含氯化鋰的水凝膠作為柔性電極。如圖11所示，這種柔性發光器件的面積應變能夠到達1500%。盡管Yang等沒有將其用于主流的驅動器或者發電機裝置上，但是由于其優異的形變特性，未來的應用前景較好。

圖11 DE發光器件Fig.11 DE luminescent device

2.5 互穿聚合物網絡

Ha等[29-30]研制了一種基于互穿聚合物網絡的碳油脂電極，制作的DEA能在預拉伸為275%以及電場強度為300 MV/m的條件下達到233%的形變率，其DEA的厚度為40 mm，使用DE膜材料為VHB 4910。互穿聚合物網絡[28]（Interpenetrating Polymer Network，IPN）是兩種或兩種以上的共混聚合物，分子鏈相互貫穿，并至少有一種聚合物分子鏈以化學鍵的方式交鏈而形成的網絡結構。這種基于 IPN的炭黑電極的優點是 DE膜被拉伸后，撤銷外力，DE膜不會回縮。這樣在DE膜需要預拉伸的情況下，是不需要支撐機構的。電極的制備方法是：將 1,6-己二醇二丙烯酸酯作為交聯添加劑，過氧化苯甲酰作為引發劑一起加入真空爐中加熱至85℃制成互傳聚合物網絡，然后再在DE膜表面涂抹碳油脂電極。圖 12所示為使用基于 IPN的碳油脂電極所制作的DEA。

瑞士聯邦材料測試與開發試驗室[31]設計了一種堆疊式的驅動器，將IPN與科琴黑結合制成電極，制備方法是將DE材料用IPN處理后，將科琴黑石墨粉電極涂覆到介電彈性體上以形成電極。使用這種電極材料制作的堆疊式驅動器的性能在無預拉伸及電壓為4.2 kV的條件下達到30%的形變率，其DEA厚度為18.3 mm，使用的DE膜材料是VHB 4910。

圖12 DEAFig.12 DEA

于江成[32]將 IPN與碳納米管結合制成了基于IPN的碳納米管電極，并用這種電極制作了一種堆疊式的DEA。該DEA在無預拉伸以及電壓為4 kV的條件下，能達到18.2%的形變率，其DEA厚度為5.5 mm，并且選用的DE膜材料是VHB 4910。電極制備方法為：將水和異丙醇按1:5的體積比混合成的溶液，將碳納米管粉末加入溶劑中制成碳納米管溶液。以三羥甲基丙烷三甲基丙烯酸酯作為添加劑、過氧化苯甲酰作為引發劑加入85 ℃的真空爐中，制成IPN，再將IPN加入碳納米管溶液中，利用超聲探頭攪拌均勻，制成基于IPN的碳納米管電極。

2.6 不同電極比較分析

上述五種典型的電極材料，都具有不同的特性、各自都有著不同的優缺點，為此對這五種電極材料做了對比分析，其總結對比如表1所示，其應用場合是依據各種材料在文獻中介紹的應用。

2.7 電極材料應用分析

電極材料由于自身特性的不同，其應用場合也有所分別。針對其各個應用場合所需特性的不同，對各種電極材料做了應用分析，其分析結果如下。

首先，應用在驅動器領域，主要是被作為人工肌肉，傳統的驅動器能量密度小、體積大、輸出力小，無法滿足生物肌肉的柔韌性以及能量密度大的特點，因此應用在驅動器方面的 DE驅動單元應該有著體積小、能量密度大、柔韌性大等特點。

其次，應用在發電領域，由上文可知，發電機的能量是與其面積的形變量直接相關的，因此，發電機要求 DE材料具有高的能量密度與大的變形量等特點。然而，碳基電極中固體粉末類與金屬薄膜電極在拉伸倍數過高的條件下容易開裂，是不適用于發電機的。

最后，在一些其他的應用領域中，對其要求也各有不同，柔性電子是利用了 DE材料的柔韌性，只要 DE單元是柔性的就能夠用作柔性電子；發光器件則需要 DE單元是透明的，其中只有透明離子導體適用于發光器件。

表1 五種電極材料對比Tab.1 Comparison of five kinds of electrode materials

3 結語

介電彈性體作為一種新型的功能材料，在驅動、傳感、發電等方面都有廣闊應用前景，但是柔性電極材料研究的滯后限制了介電彈性體的進一步研究與應用。因此，本文專門對介電彈性體柔性電極的相關技術進行了研究分析，總結分析如下。

（1）電極材料中，碳基材料是目前研究中使用最為廣泛的，利用介電彈性體制作的電子器件大多使用的碳基材料，主要分為固體粉末類電極、油脂類電極以及導電橡膠三類，各有優缺點。固體粉末類具有高導電性，但是在拉伸過大的情況下，容易開裂。油脂類與導電橡膠具有大的靈活度，能夠適應介電彈性體的大變形，但導電性差。

（2）碳納米管近幾年才被用于柔性電極材料，制備工藝還不夠成熟，但優勢明顯，應繼續研究，提高其性能。

（3）金屬薄膜電極具有高導電性，但是與介電彈性體膜的貼合度不夠，只適用于小變形量的場合，不適用于大變形場合，制作出柔性與導電性兼具的金屬電極材料是研究的努力方向。

（4）透明離子導體電極相對比其他電極來說，透明度是其獨有特點，使 DE材料可用于諸如透明發光器件等特殊場合。

（5）IPN是一種新型聚合物，導電性高，還需繼續相關研究。

電極材料的性能是影響 DE器件性能的關鍵，但是 DE材料的厚度、預應變以及電極材料的涂覆面積等都會對電極材料的性能產生影響，針對以上電極材料，其性能好壞尚無統一的評價標準，應盡快建立柔性電極材料及性能數據庫是推動 DE材料應用的關鍵問題之一。

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[32] 于江成. 基于碳納米管電極的介電彈性體堆疊型驅動器研究 [D]. 哈爾濱: 哈爾濱工業大學, 2014.

（編輯：陳渝生）

Development trends of flexible electrode technology for dielectric elastomer actuator

CAO Jianbo, REN Yuxue, E Shiju, XIA Wenjun, ZHOU Wu
(College of Engineering, Zhejiang Normal University, Jinhua 321000, Zhejiang Province, China)

The related researches about flexible electrode are summarized and analyzed. Flexible electrode is an important part of dielectric elastomer generator and actuator, and its performance directly affects the efficiency of dielectric elastomer generators and the driving performance of actuators. At present, the research of flexible electrode is in the initial stage. On the base of the different applications of the dielectric elastomer, the properties, preparation processes and methods of several typical materials such as carbon electrode, carbon nanotube electrode are analyzed. According to the different application conditions, the using field of the electrode materials is analyzed. It is found that flexible electrode materials require large flexibility and good electrical conductivity property. However, flexibility and conductivity of the electrode material is contradictory, at present. There are still several problems such as lack of fit, poor conductivity of the flexible electrode materials. Further study of the flexible electrode material and its preparation process are needed.

dielectric elastomers; flexible electrode; review; generator; actuator; deformation rate

10.14106/j.cnki.1001-2028.2017.07.002

TM201.4

A

1001-2028（2017）07-0009-08

2017-04-22

鄂世舉

國家自然科學基金資助項目（No. 51377146; No. 51407162; No.51405450）；浙江省自然科學基金資助項目（No. LY17E070001）

曹建波（1980－），男，山東濰坊人，副教授，主要從事介電彈性體發電技術的研究，E-mail: caojianbo2008@163.com；

任鈺雪（1994－），女，山西晉城人，研究生，主要從事介電彈性體方面的研究，E-mail: 465034792@qq.com；

鄂世舉（1970－），男，吉林長春人，教授，主要從事新型功能材料驅動與發電方面的研究，E-mail: 276828373@qq.com 。

時間：2017-06-29 10:22

http://kns.cnki.net/kcms/detail/51.1241.TN.20170629.1022.002.html