斑巖型銅礦成礦流體特征及研究進展

王旭輝，鄧煜霖，婁渝明，韓鵬

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斑巖型銅礦成礦流體特征及研究進展

王旭輝，鄧煜霖，婁渝明，韓鵬

（成都理工大學地球科學學院，成都 610059）

斑巖型銅礦是世界上銅資源最主要來源。目前廣泛的認為典型斑巖型銅礦是由高氧逸度、高鹽度的成礦流體形成的，稱為氧化性斑巖型銅礦，成礦流體屬于NaCl-H2O-CO2體系。但隨著人們不斷深入研究發現，斑巖型銅礦的成礦流體也可以是具有還原性質的，如含CH4、H2和CO，屬于H2O-NaCl-CH4-CO2體系。該文分別分析了兩種礦床成礦流體的性質，說明了氧化性成礦流體的來源、演化以及早期階段磁鐵礦的沉淀引起還原S的形成機制。對于還原性成礦流體，重點探討了成礦流體中CH4的來源，以及CH4的存在對礦化機制的影響。

斑巖銅礦；流體來源；流體演化；成礦機制

斑巖型銅礦是世界上銅資源最主要來源，在空間上，主要分布在環太平洋成礦域東岸和西岸，包括智利、美國、加拿大、菲律賓和印度尼西亞等國。隨著我國礦產普查工作的進行，在古特提斯成礦域發現了大量的斑巖型銅礦，如玉龍成礦帶、岡底斯成礦帶和班公錯成礦帶。在成因上，斑巖型銅礦作為“與侵入巖有關金屬礦床”大家族的一員，其成礦流體與中酸性巖漿活動有密切的聯系[1]。成礦流體攜帶了大量的成礦信息，如成礦流體的溫度、鹽度、pH值、Eh值、壓力和成礦物質等，所以成礦流體是研究礦床成因的重要媒介。本文主要對斑巖型銅礦成礦流體的基本特征進行總結，希望對斑巖型銅礦的礦床成因和成礦流體研究有一定的參考價值。

1 斑巖型銅礦類型的劃分

隨著研究和勘探工作的進行，人們發現的數以千計的斑巖型銅礦，它們產于不同的大地構造背景，具有不同的礦物組合、圍巖蝕變和成礦流體特征。為了使斑巖型銅礦方向的知識系統化，更加清楚地認識斑巖銅礦的自然屬性，多年來，很多學者對斑巖型銅礦進行過研究，提出了不同的分類方案，以下是具有代表性的3種分類方案：

1）芮宗瑤等根據斑巖體侵入深度和礦化深度，把我國斑巖型銅礦劃分為3類，再根據礦化特點細分為8個亞類：火山斑巖礦床（海相和陸相），淺成斑巖礦床（全巖筒式、角礫巖筒式、復合式和接觸交代式）和中成斑巖礦床（網脈帶式和大脈-網脈式）[2]。

2）鄒國富等根據斑巖型銅礦與大洋板塊的俯沖關系，將斑巖型銅礦劃分為與俯沖作用有關的弧環境斑巖型銅礦（包括島弧型和陸緣?。┖团c俯沖作用無關的大陸環境斑巖型銅礦（包括大陸裂谷型和碰撞造山型）[3]。

3）徐文剛等根據成礦流體和成礦巖體的性質，將與高氧化性-磁鐵礦系列I型花崗巖有關的斑巖型銅礦稱為氧化性斑巖型銅礦，而將與還原性-鈦鐵礦系列I型花崗巖有關的斑巖型銅礦稱為還原性斑巖型銅礦[4]。

2 氧化性斑巖型銅礦成礦流體特征

2.1 成礦流體性質

許多礦床學家對斑巖型銅礦研究表明典型的斑巖型銅礦應屬于氧化性斑巖型銅礦，成礦流體為高氧逸度、高鹽度的流體，氧逸度位于Ni-NiO（鎳-氧化鎳）緩沖線和H-M（赤鐵礦-磁鐵礦）緩沖線之間（圖1）[5]。成礦流體所含的揮發組分主要為H2O、CO2、Cl-、F-和S[6-10]，屬于NaCl-H2O-CO2體系，在成因上表現為與高氧化性-磁鐵礦系列I型花崗巖有著密切聯系。在礦物組合上表現為發育大量的高氧化特征的礦物，如硬石膏、赤鐵礦和磁鐵礦。

圖1 氧化性斑巖型銅礦SO2-H2O及常見礦物緩沖線氧逸度-溫度圖解(據文獻[11])

2.2 初始成礦流體來源

上文已經提到斑巖型銅礦是與侵入巖體有關的礦床，其初始成礦流體來源主要來源于巖漿的演化，那么成礦物質均勻分布的巖漿是如何演變成為富含成礦物質的流體呢？研究表明存在兩種成因，一種是巖漿侵入到地殼淺部，隨著溫度壓力的降低，巖漿發生不混溶作用，從而產生不混溶成礦流體；另一種是巖漿并沒有發生不混溶作用，而是隨著巖漿侵入到地殼的淺部，溫度壓力降低，巖漿熔體中的水達到飽和析出形成流體相，Cu、Au等不相容元素向流體相中富集，從而形成富含成礦物質的流體，并且水越早達到飽和，越有利于成礦物質的富集和遷移[12]。巖漿能否較早達到水過飽和主要取決于下面兩個因素：（1）巖漿中巖漿水的含量是否豐富；（2）巖漿侵入的環境，因為巖漿中水分的溶解度與壓力呈正比，如果巖體侵位較淺，壓力小，有利于巖漿中的水分析出。

然而關于斑巖型銅礦中最原始的成礦流體來源，在已有的文獻中報道較少，Campos記錄了智利北部Zaldivar礦床的最原始的成礦流體是多含固相、均一溫度為1 000℃、平均鹽度為70wt%NaCl的成礦流體[13]；Harris等研究阿根廷Bajo de la Alumbrera富金斑巖型銅礦發現熔融包裹體和高溫、高鹽度流體包裹體共存[14]。而這種熔融包裹體和流體包裹體的共存解釋為巖漿不混溶形成的[15]。

2.3 成礦流體演化與成礦

成礦流體從原始的巖漿房析出后，隨后在巖體的頂部、邊緣與圍巖相互作用，從早到晚依次產生鈣-鈉硅酸鹽蝕變、鉀硅酸鹽蝕變、青磐巖化蝕變、中級泥質蝕變、絹云母化蝕變和高級泥質蝕變。在各個蝕變階段均伴隨著大量的脈體產生。對各個階段脈體中的流體包裹體研究顯示成礦流體演化可分為3各階段：早期成礦階段、主成礦階段和晚期成礦階段。早期成礦階段對應的脈體形態不規則，含金屬硫化物較少，形成于巖體未完全固結之前（圖2a）。大量學者對該階段的的流體包裹體研究表明，早期成礦階段成礦流體的形成溫度高達600~800℃，壓力高達120MPa，鹽度較高，在45wt%NaCl~51wt%NaCl之間變化[16,17]。主成礦階段形成的脈體形態規則平直，形成巖體完全固結成巖之后的裂隙事件大量發生期間，含金屬硫化物較多，該階段形成的脈體明顯切斷早期成礦階段形成的脈體，如雄村銅礦II礦體脈體特征（圖2b、2c）。對該階段的流體包裹體研究表明，成礦流體的溫度相對于早期成礦階段的的溫度有所下降，大約在300~500℃之間，成礦流體的鹽度變化較大，大約在5wt%~40wt%之間變化[16,17]。同時該階段流體包裹體顯示出高鹽度流體包裹體和不同氣相充填度的氣液包裹體共存，且兩類流體包裹體具有相似的均一溫度，該現象可解釋為成礦流體發生過沸騰作用，沸騰作用引起氣相物質的不混溶，使得流體中的有利于金屬溶解的氣相物質減少，從而影響金屬在流體中的溶解度，因此主成礦階段金屬硫化物沉淀主要是由于沸騰作用引起的。安徽沙溪斑巖銅礦床、安徽銅陵冬瓜山斑巖型銅礦床、藏東玉龍斑巖銅礦床和德興銅廠斑巖銅礦均顯示出成礦流體發生過沸騰作用[18-22]。晚期成礦階段對應的脈體形態規則平直、礦物顆粒粗大，含金屬硫化物較少或不含（圖2d）。對該階段脈體的流體包裹體研究表明，該階段的成礦流體溫度較低，約150~200℃，鹽度在10wt%~20wt%之間變化[16,17]。對成礦流體的H、O同位素研究表明，在早期成礦階段和主成礦階段成礦流體主要以巖漿熱液為主，在晚期成礦階段可能有不同比例大氣水加入成礦流體中參與成礦作用[16]。

圖2 雄村銅礦II號礦體脈體特征

a、早期成礦階段的石英硫化脈（EQS），形態不規則；b、主成礦階段的黃銅礦-黃鐵礦脈（CPV）切斷早期成礦階段的石英硫化脈（EQS）；c、主成礦階段的磁鐵礦-硫化物脈（MSV）穿插早期成礦階段的石英硫化脈（EQS）；d、晚期成礦階段的石英硫化物脈（QSE）

綜上所述，斑巖型銅礦初始成礦流體顯示出具有高溫和高鹽度性質，隨著流體的演化和金屬硫化物的沉淀，鹽度和溫度逐漸降低，其中在主成礦階段流體的沸騰作用是金屬硫化物沉淀的重要機制。

2.4 S元素演化

S元素的存在狀態在一定程度上可以反應出成礦流體的氧化還原性，上文已經提到氧化性斑巖型銅礦初始成礦流體具有高氧逸度的性質，S元素主要以SO2和SO42-的形式存在，那么在主成礦期所需要的大量S2-是從何而來？Liang等經過多年研究發現，在酸性條件下，成礦流體中存在大量的Fe2+，磁鐵礦的大量結晶將導致還原性的S產生（8FeO+H2SO4=4Fe3O4+H2S）[23]，在鉀硅酸鹽階段，正是由于這種原因，導致大量的磁鐵礦生成，因此在斑巖型銅礦礦石組合中可見浸染狀的鉀長石和磁鐵礦共生，如德興銅礦、雄村銅礦II號礦體等。磁鐵礦沉淀后的主成礦期還原性S主要以H2S的形式存在，在高溫高壓的條件下，H2S為揮發性氣體主要存在氣相中有利于成礦物質遷移和富集。對斑巖型銅礦流體包裹體進行高溫實驗技術研究證實了這一點[24-28]；隨著成礦流體演化溫度壓力降低，流體發生沸騰作用，揮發性氣體的逸出和散失，成礦物質發生沉淀而成礦。主成礦期后，由于大氣水和氧氣的加入，未逸出的S元素發生氧化生成大量的SO42-，因此在成礦的最晚期發育大量的石膏。綜上，S元素演化經歷了3個階段，即從早期成礦階段的氧化硫（SO2和SO42-）到主成礦階段的還原硫（S2-和H2S）再到晚期成礦階段的氧化硫（SO42-）。

圖3 還原性斑巖型銅礦CO2-CH4及常見礦物緩沖線氧逸度-溫度圖解(據文獻[11])

3 還原性斑巖型銅礦成礦流體特征

3.1 成礦流體性質

還原性斑巖型銅礦是2000年由Rowins提出的[5]，自提出這個概念以來，這種礦物組合中富含磁黃鐵礦、成礦流體富含CH4的斑巖型銅礦被不斷被發現并引起研究者注意，其成因上與還原性-鈦鐵礦系列I型花崗巖有關；成礦流體屬于H2O-NaCl-CH4-CO2體系，表現為發育大量的還原性氣體，如CH4、H2和CO，氧逸度一般在在F-M-Q（鐵橄欖石-磁鐵礦-石英）緩沖線以下（圖3）[5]；礦物組合方面發育大量的原生磁黃鐵礦，缺少高氧化特征的礦物，如硬石膏、赤鐵礦和磁鐵礦等。例如在西準噶爾的包古圖斑巖型Cu礦、西天山喇嘛蘇Cu礦、西藏岡底斯雄村斑巖型Cu-Au礦區I號礦體、云南中甸的普朗Cu礦和加拿大的Catface斑巖型Cu-Mo-Au礦等斑巖型Cu礦的成礦流體中發現富含CH4[29-33]。

3.2 成礦流體中CH4的來源

關于還原性成礦流體中CH4的來源，目前有兩種主要觀點，一種外源成因，另一種是內源成因。

1）外源成因：Rowins和Ague研究認為，原始巖漿在上升、就位、演化的過程中，經過含碳質的圍巖，發生混染作用，從圍巖中萃取以碳質為主的還原性物質[5,34-35]。徐文剛等并不贊同這個觀點[36]，因為如果存在上述成因，那么地殼中大量存在含碳質的沉積巖，還原性成礦流體應該大量存在。然而事實并不是這樣，相對于氧化性成礦流體而言，還原性成礦流體只占成礦流體的很小一部分。所以富CH4還原性成礦流體的的外源成因有待進一步研究。

2）內源成因：關于還原性成礦流體中CH4的來源的內源成因解釋有四種：①I型花崗巖受到S型花崗巖的混染，因為S型花崗巖具有較高的CH4/CO2比值，顯示還原的性質。Chappell和White在對澳大利亞東部古生代造山褶皺帶中的花崗巖進行研究時，發現兩套共生的的花崗巖：I型花崗巖和S型花崗巖[37]。因此認為I型花崗巖受S型花崗巖的混染顯示出還原性質是可以存在的。②巖漿演化過程中發生了費托合成反應，費托合成反應是指CO2和H2在一定的溫壓條件下生成烴類物質：CO2+4H2CH4+2H2O[38-41]，2014年曹明堅等在對新疆包古圖還原性斑巖型銅礦進行研究生發現成礦流體早期含有CH4和一定量的CO2，然而在晚期成礦流體中發現了更多的CH4和幾乎不含CO2，這種現象可以通過費托合成反應得到解釋[42]。③斑巖型銅礦絕大多數產于板塊邊界俯沖背景中[43]，在俯沖帶向下俯沖洋殼與下地殼的脫水過程中，海洋沉積物中的C和H2O反應同樣可以生成CH4和CO2[44,45]，巖漿中含CO2流體與暗色礦物蝕變（如橄欖石蛇紋石化）過程中產生的H2反應繼續形成CH4。④徐文剛等認為地球內部圈層富含CH4，還原性成礦流體中CH4的來源可能是地幔通過脫氣作用，使CH4進入地幔楔被I型花崗巖漿捕獲，使成礦流體富含CH4[4,46]。

3.3 還原性成礦流體對礦化機制的影響

大量研究表明，還原性斑巖型銅礦的礦化規模一般都比典型的氧化性斑巖型銅礦礦化規模小，也就是說還原性成礦流體并不有利于成礦物質的富集[46]。

還原性成礦流體中富含CH4，改變了成礦流體的氧化還原狀態，從而影響成礦物質的在各相中的分配、遷移和富集。在巖漿演化的早期階段，當成礦流體處于還原狀態下，由于成礦流體中富含CH4，在還原條件下易發生3CH4+4SO24H2S+3CO2+2H2O，該反應生成了大量的S2-，從而使流體中S2-過飽和，在巖漿流體演化的早期與從熔融體分離出來的成礦金屬結合生成金屬硫化物，從而使成礦元素貧化，不利于成礦物質的富集。同時在還原環境中，CH4大量存在，抑制了SO2的歧化反應（4SO2+4H2O3H2SO4+H2S），據此可以解釋在還原性斑巖型銅礦床不發育石膏的現象。

4 結論與展望

綜上所述，對斑巖型銅礦的長期講究可以達成以下幾點共識：①氧化性斑巖型銅礦成礦流體主要為高氧逸度、高鹽度流體，成礦流體屬于NaCl-H2O-CO2體系，在空間和成因上與高氧化性-磁鐵礦系列I型花崗巖有密切聯系。還原性斑巖型成礦流體富含CH4，成礦流體屬于H2O-NaCl-CH4-CO2體系，其成因上與還原性的、鈦鐵礦系列I型花崗巖有關。②在主成礦階段，成礦流體發生沸騰作用是引起金屬硫化物沉淀的重要機制。③氧化性斑巖型銅礦主成礦期所需要的還原S主要來源于早期階段磁鐵礦的結晶。④還原性斑巖型銅礦受還原物質CH4的影響，其礦化規模和礦石品位一般都比典型的氧化性斑巖型銅礦低。⑤在還原的條件下，大量的CH4存在抑制了SO2的歧化反應，所以還原性斑巖型銅礦晚期不發育石膏。

對斑巖型銅礦研究取得了一些成果的同時，還有一些問題值得進一步研究：①初始成礦流體的來源機制；②還原性斑巖銅礦成礦流體中CH4的成因；③還原性成礦流體對礦化機制的具體影響機制。以上3點問題需要今后深入研究。

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Advances in Research for Ore Fluids of Porphyry Cu Deposits

WANG Xu-hui DENG Yu-lin LOU Yu-ming HAN Peng

(College of Earth Sciences, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059)

Porphyry type of Cu deposits is major source of Cu resources in the world at present. Generally, a typical porphyry Cu deposit is considered as original from ore fluids with high oxygen fugacity and high salinity, therefore, under the name of oxidized porphyry Cu deposit. But, recent study indicates the ore fluids may be reduced, containing CH4, H2and CO and belonging to H2O-NaCl-CH4-CO2system. This reduced fluid, origin and influence of CH4are discussed.

porphyry Cu deposit; fluid origin; fluid evolution; genetic mechanism

P618.41

A

1006-0995（2017）02-0228-05

10.3969/j.issn.1006-0995.2017.02.012

2016-09-22

四川省大學生創新創業訓練計劃項目（編號：201510616090）

王旭輝（1993-），男，四川達州人，碩士研究生，主要從事礦床學、流體地球化學研究