太湖流域水源地多環(huán)芳烴分布、溯源與生態(tài)風險評估

于英鵬,劉 敏

(1.鹽城師范學院城市與規(guī)劃學院,江蘇鹽城 224051;2.華東師范大學地理科學學院,上海 200062)

太湖流域水源地多環(huán)芳烴分布、溯源與生態(tài)風險評估

于英鵬1,劉 敏2

(1.鹽城師范學院城市與規(guī)劃學院,江蘇鹽城 224051;2.華東師范大學地理科學學院,上海 200062)

利用GC-MS對太湖流域水源地多環(huán)芳烴(PAHs)的濃度水平進行監(jiān)測分析。結果表明,3月水相、懸浮顆粒物和沉積物中PAHs的質(zhì)量濃度分別為63.5~393.9 ng/L、167~4 358.2 ng/g和940.8~ 7398.3 ng/g,分別遠高于6月的21.1~64.6 ng/L、125.6~282.3 ng/g和337.3~1 318 ng/g。不同月份單體PAH濃度水平差異較大,可能受控于污染物來源、徑流稀釋和水動力條件的差異性。特征比值判源結果表明,6月水相和懸浮顆粒物中PAHs主要來源于石油類泄漏和燃燒過程,而沉積物中PAHs在3月和6月均體現(xiàn)為混合源。生態(tài)風險評估結果表明,水相、懸浮顆粒物和沉積物中PAHs的生態(tài)風險較小,但個別樣點單體PAH的含量高于基于生物影響試驗的風險評價低值ERL和ISQV-L,說明存在一定的健康風險,需引起重視。

太湖流域;飲用水水源地;多環(huán)芳烴;時空分布特征;生態(tài)風險評估

多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是一類在環(huán)境中難降解的持久性有機污染物,主要來源于生物質(zhì)不完全燃燒、汽車尾氣和石油泄漏等過程,具有長期殘留性、生物蓄積性、半揮發(fā)性和高毒性,對人類健康和生態(tài)環(huán)境造成了極大的危害[1-3]。水體是PAHs遷移歸趨過程中的主要存在介質(zhì)和“匯”,對PAHs在水生生態(tài)系統(tǒng)中的遷移、分布起著重要的作用[4-6]。水體中PAHs通過居民直接飲用或間接攝入等途徑對人體健康產(chǎn)生影響[7]。太湖流域是中國經(jīng)濟最發(fā)達的地區(qū)之一,太湖是長三角經(jīng)濟區(qū)主要飲用水源地。隨著城市化、工業(yè)化進程的不斷推進,大量工業(yè)、生活和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)污水排入地表水體,使得水體污染嚴重,威脅居民的飲用水安全[7]。以往學者研究重點主要聚焦在太湖藍藻、營養(yǎng)鹽、重金屬等傳統(tǒng)污染物[8-12]。而關于美國環(huán)保署(US Environmental Protection Agency, USEPA)優(yōu)先控制的16種PAHs的系統(tǒng)研究在太湖水源地卻鮮見報道?；诖?筆者分別采集太湖表層水、懸浮顆粒物和沉積物樣品,對比分析不同采樣點、不同介質(zhì)中PAHs富集特征及季節(jié)差異,并對PAHs污染物來源及生態(tài)風險進行初步研究,以期為太湖流域水環(huán)境管控和綜合整治提供理論基礎和科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

在環(huán)太湖和黃浦江上游主要飲用水水源地選擇10個代表性采樣點,分別為Y1—Y10(圖1)。于2012年3月和6月在Y1—Y10采集表層水樣品。每個樣點采集20 L表層水裝于干凈棕色玻璃容器運回實驗室,立即利用裝有玻璃纖維濾膜(Whatman GF/F,孔徑0.7μm)的真空泵過濾裝置進行水樣過濾,收集懸浮顆粒物并分離出水相。隨后,將玻璃纖維濾膜放入冷凍風干機以-40℃風干24 h后以備分析。利用可開合式管式采樣器在Y2、Y3、Y7和Y8采樣點采集表層沉積物,樣品采集后立即運回實驗室冷凍風干過200目篩以備分析。

1.2 樣品預處理及儀器分析

水相:濾出液用固相萃取柱(HC-C18 SPE,依次用二氯甲烷、甲醇、超純水各5 m L進行活化)萃取,調(diào)節(jié)流量為5 m L/min,萃取后用15 m L二氯甲烷和正己烷溶液(體積比為3∶7)洗脫SPE小柱,洗脫液經(jīng)無水硫酸鈉脫水后旋轉蒸發(fā)濃縮至1 m L轉移至樣品瓶中待測。懸浮顆粒物和沉積物:冷凍風干后的玻璃纖維濾膜(5 g沉積物樣品)與無水硫酸鈉及少量銅粉一起裝入濾紙筒中,用120 m L二氯甲烷和丙酮混合溶液(體積比為1∶1)進行索氏提取,連續(xù)抽提18 h(回流次數(shù)為4次/h)。萃取液經(jīng)旋轉濃縮并轉換溶劑(正己烷)后過硅膠/氧化鋁復合層析柱(硅膠130℃烘烤12 h,氧化鋁和無水硫酸鈉450℃灼燒4 h)凈化,用15 m L正己烷洗棄烷烴組分,再用70 m L二氯甲烷和正己烷混合溶液(體積比為3∶7)洗脫收集芳烴組分,將洗脫液旋轉濃縮至1 m L轉移至樣品瓶待分析。

圖1 采樣點分布

利用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS, Agilent7890A/5975C)分析EPA優(yōu)控的16種PAHs:萘(Nap),苊(Acy),二氫苊(Ace),芴(Fluo),菲(Phe),蒽(An),熒蒽(Fl),芘(Pyr),苯并[a]蒽(Ba A),艸屈(Chry),苯并[b]熒蒽(Bb F),苯并[k]熒蒽(Bk F),苯并[a]芘(BaP),茚并[1,2,3-cd]芘(InP),二苯并[a,h]蒽(Dah A),苯并[ghi]苝(BghiP)。氣相色譜分析條件:色譜柱為DB-5聚硅氧烷聚合物色譜柱(30 m×0.25 mm×0.25μm)。色譜柱升溫程序為:柱初溫55℃,保持2min,以20℃/ min程序升溫到280℃,再以10℃/min升溫到310℃,保持5 min。載氣為高純He,流量1 m L/ min。掃描模式:SIM。由于苯并[b]熒蒽(Bb F)和苯并[k]熒蒽(Bk F)儀器無法區(qū)分開,在文中將二者合并為B[b+k]F分析討論。

1.3 質(zhì)量控制與質(zhì)量保證

整個實驗分析過程按方法空白、系統(tǒng)性空白、空白加標、樣品平行樣進行質(zhì)量控制和質(zhì)量保證。方法空白和系統(tǒng)性空白未檢出目標污染物,16種PAHs(購于德國Dr.Ehrenstorfer公司)的空白加標回收率為76.3%~98.4%,樣品平行樣相對標準偏差在10%以內(nèi)。氘代標樣(購于德國Dr. Ehrenstorfer公司)回收率分別為:萘-d8:77.8%~ 96.1%,二氫苊-d10:79.8%~95.7%,菲-d10: 74.8%~98.9%,-d12:77.8%~104.2%,-d12:80.1%~101.7%。16種PAHs的方法檢出限為0.03~0.17 ng/L,定量限為0.09~0.57 ng/ L。用內(nèi)標法計算PAHs含量。

2 結果與討論

2.1 PAHs含量和組成特征

2.1.1 水相中PAHs分布特征

水相中PAHs質(zhì)量濃度水平如表1所示,其質(zhì)量濃度范圍為21.1~393.9 ng/L。其中,3月質(zhì)量濃度為63.5~393.9 ng/L,平均為161.3 ng/L;6月質(zhì)量濃度在21.1~64.6 ng/L之間,平均為38.7 ng/L。從時間分布特征來看,所有樣點PAHs濃度均為3月高于6月。3月降水較少,而6月降水多,地表徑流量增加稀釋了水相中PAHs濃度,這可能是3月和6月水相中PAHs濃度出現(xiàn)差異的主要原因。從空間分布特征看,3月PAHs高值點(Y5、Y8、Y9和Y10)分布在太湖沿岸,太湖北岸Y5和Y8的PAHs主要來源于無錫和蘇州兩市污染物的輸入,而南岸Y9和Y10的PAHs主要來源于入湖河流輸送源;6月PAHs高值點(Y2、Y4、Y6和Y7)分布在太湖北岸和黃浦江上游。太湖南岸樣點由于入湖徑流量增加的稀釋作用使得PAHs濃度值較低。而北岸接受更多來源于無錫和蘇州兩市的地表徑流污染使得Y4、Y6和Y8的PAHs濃度明顯高于南岸其他樣點。6月降水充沛,黃浦江上游航運量增加,船只漏油或生活污水排放可能是導致黃浦江上游樣點PAHs濃度較高的主要原因。此外,行船引起的河底沉積物再懸浮過程也是導致Y1、Y2樣點PAHs濃度值高的原因之一。綜上,太湖流域人類活動強度和降雨量季節(jié)差異導致了水相中PAHs濃度的顯著差異。

就單體PAH的檢出率和濃度水平來看,3月水相中InP、Dah A和BghiP檢出率相對較低或未檢出,其余單體PAH均有檢出。Nap、Ace和Fluo是3月PAHs中質(zhì)量濃度水平最高的3種化合物,平均質(zhì)量濃度分別為63.8 ng/L、33.3 ng/L和19.2 ng/L。6月Nap、Phe和Pyr的質(zhì)量濃度最高,平均質(zhì)量濃度分別為17.1 ng/L、4.2 ng/L和3.89 ng/ L。分析發(fā)現(xiàn),3月和6月各采樣點單體PAH分布差異較大。3月單體PAH分布較集中,主要以2和3環(huán)為主,可見3月水相中主要以低分子量PAHs為主;6月單體PAH濃度分布較3月出現(xiàn)差異,2、3、4和5環(huán)單體PAH均有高濃度值存在。PAHs濃度時間分布的差異性,暗示了不同季節(jié)PAHs污染物來源、水動力條件和PAHs本身理化性質(zhì)的不同。

2.1.2 懸浮顆粒物中PAHs分布特征

PAHs的疏水親脂特性使其在水體中的含量較低,大部分被水體中的懸浮顆粒物吸附并進入沉積環(huán)境中,而沉積物中PAHs也可以通過再懸浮作用釋放到水體造成二次污染[13]。懸浮顆粒物中PAHs質(zhì)量比分布特征見表2。16種PAHs化合物均有檢出,其質(zhì)量比為125.6~4358.2ng/g。其中, 3月和6月PAHs質(zhì)量比分別在167~4 358.2 ng/ g、125.6~282.3 ng/g之間,平均值為1 154.7 ng/g和189.1 ng/g。從時間分布特征看,3月各樣點PAHs質(zhì)量比遠高于6月這與水相中PAHs質(zhì)量濃度特征一致。從空間分布特征看,3月各采樣點PAHs質(zhì)量比變化比6月明顯。3月Y7采樣點PAHs質(zhì)量比最高為4 358.2 ng/g,其次是Y6、Y9、Y5和Y2采樣點,Y10采樣點PAHs質(zhì)量比最低,為167.0 ng/g。Y1、Y3、Y4和Y8采樣點PAHs質(zhì)量比較低。Y7采樣點PAHs質(zhì)量比最高,可能是由于Y7位于京杭運河主河道,上游地區(qū)的大量工農(nóng)業(yè)和生活廢水排放、運河高密度的行船導致該樣點PAHs質(zhì)量比相對較高。整體上看,懸浮顆粒物中PAHs質(zhì)量比的空間分布特征與水相相似,主要以太湖北岸和黃浦江上游為最高。高強度的人類活動和工業(yè)污染是太湖水源地PAHs的重要來源[7]。

表1 水相中PAHs質(zhì)量濃度特征ng/L_

表2 懸浮顆粒物中PAHs質(zhì)量比分布特征ng/g(干重)

3月和6月各采樣點懸浮顆粒物中PAHs的組成特征存在差異。3月Phe、Fl和Pyr為主要組分,平均質(zhì)量比依次為232.5 ng/g、130.4 ng/g和102.8 ng/ g。Nap、An和Pyr是6月懸浮顆粒物PAHs的主要組分,平均質(zhì)量比分別為33.9 ng/g、25.7 ng/g和17.7 ng/g。3月高濃度單體PAH分布比較集中,主要為3和4環(huán);而6月高質(zhì)量比單體PAH分布較分散,主要為2、3、4和5環(huán)。這與其他相關研究一致[14-15]。

表3 沉積物中PAHs質(zhì)量比特征ng/g(干重)

2.1.3 沉積物中PAHs分布特征

沉積物中PAHs質(zhì)量比特征見表3。3月PAHs質(zhì)量比為940.8~7398.3ng/g,平均值為3659.3 ng/g,各樣點PAHs質(zhì)量比梯度為Y2>Y8>Y3>Y7;6月PAHs質(zhì)量比為337.3~1 318 ng/g,平均值為710.5 ng/g,各樣點PAHs質(zhì)量比梯度為Y3>Y8>Y7> Y2。沉積物中PAHs質(zhì)量比與懸浮顆粒物中的空間分布一致。過往船只和附近工業(yè)污染可能是主要的污染源。

從水相、懸浮顆粒物到沉積物中PAHs的組成特征變化趨勢來看,低分子量PAHs所占比例逐漸減小,高分子量PAHs所占比例逐漸增大。

2.2 PAHs溯源分析

不同污染源PAHs的結構和組分存在差異,單個組分的相對含量比值可作為判別PAHs來源及輸入途徑的指標[16]。An/(Phe+An)、Fl/(Fl+ Pyr)、InP/(InP+BghiP)等比值常被作為判斷PAHs來源的依據(jù)[17]。太湖水源地PAHs特征比值散點圖如圖2所示,水相中,整體上3月和6月污染物的來源區(qū)分比較明顯,3月PAHs主要為混合源,包括了石油燃燒、煤炭和生物質(zhì)的不完全燃燒;6月PAHs主要來源于石油類泄漏源和石油燃燒源。太湖流域3月為枯水期,6月為豐水期,航行數(shù)量較大,船舶油類泄漏和燃燒構成了水相中PAHs的主要來源。由圖2可知,3月懸浮顆粒物中PAHs主要來源于不完全燃燒過程,包括煤、生物質(zhì)燃燒和部分石油類燃燒;而6月PAHs污染物的來源特征表現(xiàn)為混合源,主要來源于石油類泄漏和不完全燃燒過程。沉積物中PAHs污染物來源區(qū)分不明顯,3月和6月均體現(xiàn)為明顯的混合源。不同環(huán)境介質(zhì)中PAHs來源在3月和6月存在差異,主要原因可能為不同月份污染源、環(huán)境因子和人類擾動程度發(fā)生變化。此外,PAHs自身的理化性質(zhì)差異可能也是影響不同環(huán)境介質(zhì)中PAHs來源的影響因子之一。

圖2 PAHs特征比值散點圖

2.3 PAHs生態(tài)風險評估

水環(huán)境中的PAHs可富集于生物體中并通過食物鏈逐級放大,進而影響食用者的身體健康。太湖水源地水相中PAHs的污染水平明顯高于美國密西西比河(40.8 ng/L)[18],但低于我國黃河(248 ng/L)[19]、長江口(1988 ng/L)[20]。總體而言,太湖流域水相PAHs污染水平相對較低;水源地水相中PAHs化合物濃度水平與水生生物暴露于水體的安全食用標準比較[21],水源地16種優(yōu)控PAH化合物均未超過生態(tài)毒理評價標準;其中強致癌物質(zhì)BAP也低于我國GB 3838—2002《地表水環(huán)境質(zhì)量標準》規(guī)定的濃度,即不得高于0.002 8μg/L。因此太湖流域PAHs生態(tài)風險較低。利用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)對水相中PAHs進行綜合評價,評價指標為BaA、Chry、B[b+k]F、BaP、InP和Dah A,內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)P表達式如下:

式中:Pi為水源地水相各污染指數(shù)平均值;Pmax為水源地水相各污染指數(shù)最大值,n為污染物種數(shù);Pi為第i種污染物的污染指數(shù),i=1,2,…,n。

綜合污染指數(shù)P值,可分為安全(P≤0.7),警戒線(0.73)5個級別。水相中PAHs環(huán)境評價參照美國EPA推薦水質(zhì)標準(2002)[21]。

在3月和6月,太湖水源地各樣點水相中PAHs綜合污染指數(shù)均小于0.7,屬于安全等級(表4)。Y1、Y2、Y3、Y5、Y9和Y10樣點3月生態(tài)風險要高于6月,6月較多的降水對水相中PAHs的濃度起到了稀釋作用;Y4和Y8樣點不同月份生態(tài)風險差異較少;Y6和Y7樣點生態(tài)風險則是6月高于3月,可能是受到降水、污染源及源強變化綜合因素的影響,具體原因有待進一步研究。綜上,太湖水源地水相中PAHs生態(tài)風險雖然較低,但個別樣點接近警戒線。

懸浮顆粒物中16種PAHs的質(zhì)量比為125.6 ~4 358.2 ng/g,比美國York河(119~1 153 ng/ g)[22]和珠江口(422~1 850 ng/g)[14]質(zhì)量比要高,但遠低于天津市內(nèi)河(938~64 200 ng/g)[23]和大遼河(318~238519 ng/g)[15]。本研究參照Long等[24]和Chapman等[25]基于不同PAHs濃度對生物影響試驗的研究成果,確定風險評價低值(ER-L或ISQVL)和風險評價高值(ER-M或ISQV-H)作為風險評價的基礎對太湖水源地懸浮顆粒物中PAHs進行生態(tài)風險評價。與基于生物影響試驗的環(huán)境質(zhì)量標準對比(表5),3月太湖流域水體懸浮顆粒物中Nap、Acy、Ace、Phe等低環(huán)組分超過了ER-L值和ISQV-L值,已對生物構成潛在的不利影響。而6月所有多環(huán)芳烴的組分未超過ER-L值和ISQV-L值。此外,對于Bb F和Bk F這兩類沒有最低安全值的PAHs化合物來說,只要在環(huán)境中存在就會對生物產(chǎn)生不利影響。表明懸浮顆粒物中Bb F和Bk F已具有潛在的生態(tài)風險。

沉積物PAHs污染水平遠高于長江南京段(213.8~550.3 ng/g)[26],與長江口(263~6 372 ng/g)相當[27];與基于生物影響試驗的環(huán)境質(zhì)量標準比較,結果(表6)顯示,3月,Y2樣點除Acy和An外,其他單體PAHs和∑16PAHs均超過了ER-L和ISQV-L,說明Y2樣點在3月時,沉積物中PAHs對生物潛在的不利影響已非常明顯,特別是強致癌物BaP的質(zhì)量比高達859.7 ng/g,需引起關注;Y3樣點Ace、Fluo、Phe、B[b+k]F、InP、Dah A和BghiP超過了ER-L和ISQV-L;Y7樣點B[b+k]F、InP、DahA和BghiP超過了ER-L和ISQV-L;Y8樣點Nap、Acy、Ace、Fluo、Phe、An、B[b+k]F、InP、Dah A和BghiP超過了ER-L和ISQV-L。6月,所有樣點除B[b+k]F、InP、Dah A和BghiP超過了ER-L和ISQV-L外,其他單體PAH均為不超過標準?？梢?太湖流域沉積物中PAHs在3月和6月均存在對生物的不利影響,特別是降水較少的3月PAHs污染及生態(tài)風險不容忽視,需引起注意。

表4 水相PAHs綜合污染指數(shù)

表5 懸浮顆粒物中PAHs質(zhì)量比與生物影響試驗標準對比ng/g(干重)

表6 沉積物中PAHs質(zhì)量比與生物影響試驗標準對比ng/g(干重)

3 結 論

a.太湖流域水源地水相中PAHs平均質(zhì)量濃度3月(161.3 ng/L)遠高于6月(38.7 ng/L);3月PAHs高濃度樣點分布在太湖南北兩岸,6月主要分布在太湖北岸和黃浦江上游;3月單體PAH分布集中,主要以2和3環(huán)為主;6月主要以2、3、4和5環(huán)為主,主要原因是不同季節(jié)污染物來源、降水量及水動力條件存在差異。3月和6月懸浮顆粒物中PAHs總量分別在167~4 358.2 ng/g、125.6~ 282.3 ng/g之間。3月高質(zhì)量比單體PAH分布集中,6月較分散。沉積物中PAHs質(zhì)量比3月(3 659.3 ng/g)高于6月(710.5 ng/g)。3月PAHs質(zhì)量比梯度為Y2>Y8>Y3>Y7;6月PAHs質(zhì)量比梯度為Y3>Y8>Y7>Y2。

b.3月和6月水相中PAHs來源區(qū)分明顯,3月主要來源于混合源,而6月來源于石油類泄漏和燃燒;懸浮顆粒物中PAHs不同月份來源與水相中相似;沉積物中PAHs在3月和6月主要來源于混合源。

c.水相中PAHs的生態(tài)風險較小,遠低于國際評價標準和我國地表水環(huán)境質(zhì)量標準。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評價表明PAHs處于安全等級,但個別樣點接近警戒線。懸浮顆粒物中Nap、Acy、Ace、Phe等低環(huán)組分均超過了ER-L值和ISQ-L值,已對生物構成潛在的威脅。沉積物中PAHs風險3月遠高于6月,已存在不利的生態(tài)影響,特別是3月BaP的高檢出濃度需引起關注。

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Distribution,pollution sources,and ecological risk assessment of PAHs in water source area of Taihu Basin

YU Yingpeng1,LIU Min2
(1.School of Urban Planning,Yancheng Teachers University,Yancheng 224051,China; 2.School of Geographic Sciences,East China Normal University,Shanghai 200062,China)

The concentration of PAHs in the water source area of the Taihu Basin was monitored and analyzed using GC-MS.The results show that the concentrations of PAHs in the water phase,suspended particular matter,and sediments in March were 63.5 to 393.9 ng/L,167 to 4 358.2 ng/g,and 940.8 to 7398.3 ng/g,respectively,being higher than the values in June,which were 21.1 to 64.6 ng/L,125.6 to 282.3 ng/g,and 337.3 to 1 318 ng/g,respectively.The concentration of monomer PAH varied significantly in different months,and could be controlled by the diversities of the pollution sources,flow dilution,and hydrodynamic conditions.The characteristics ratio suggested that the PAHs in the water phase and suspended particular matter mainly came from the oil leaks and burning in June,while the PAHs in sediments in March and June had the mixing source.The ecological risk assessment shows that the ecological risks of PAHs in the water phase,suspended particular matter,and sediments were relatively small,while the concentration of monomer PAH at some sampling sites was higher than ER-L and SQV-L(low value of risk assessment)based on iological impact test,indicating certain health risks. Key words:Taihu Basin;drinking water source;polycyclic aromatic hydrocarbons;spatial and temporal distribution;ecological risk assessment

X524

A

1004-6933(2017)03- 0082- 08

2016- 1014 編輯:徐 娟)

10.3880/ji.ssn.1004-6933.2017.03.015

國家自然科學基金(44130525);江蘇省自然科學基金(BK20160446,14KJA170006)

于英鵬(1985—),男,講師,博士,主要從事持久性有機污染多界面過程研究。E-mail:pyy.lzu@163.com通信作者:劉敏,教授。E-mail:mliu@geo.ecnu.edu.cn