脫氮除磷生物濾池填料制備及其對農村生活污水的處理效果

潘碌亭，謝欣玨，王九成，董恒杰

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脫氮除磷生物濾池填料制備及其對農村生活污水的處理效果

潘碌亭，謝欣玨，王九成，董恒杰

（同濟大學現代農業科學與工程研究院，上海 200092）

針對農村生活污水處理過程中，總氮（TN）和總磷（TP）難以直接達到《城鎮污水處理廠污染物排放標準》（GB18918-2002）一級A排放標準的難題，該研究研制出一種新型脫氮除磷濾料，并對其表征。掃描電鏡結果表明該濾料親水性較好，表面粗糙，大量的空隙和較大的比表面積利于微生物掛膜；光學顯微鏡觀察結果表明，生物膜生長狀況良好，活性較高，無需反沖洗就能長期穩定運行。將該新型濾料用于兩級生物濾池對農村生活污水的處理研究，考察了水力停留時間（hydraulic retention time，HRT）、氣水比、回流比及溫度對系統TN和TP處理效果的影響。研究發現，在一定范圍內，污染物質的去除率與水力停留時間和溫度成正相關，隨著氣水比和回流比的增大先上升后下降；溫度對TN去除的影響較為顯著。試驗得出系統運行的最適工況：HRT 5 h，氣水比10:1，回流比50%，最利于系統脫氮溫度為27 ℃。系統在最佳試驗條件下穩定運行后，出水COD（化學需氧量）、NH3-N、TN和TP平均質量濃度分別為18.53、0.66、9.78、0.30 mg/L，平均去除率分別為89.82%、99.80%、59.05%、88.31%，滿足《城鎮污水處理廠污染物排放標準》一級A排放標準要求。研究結果可為實際工程和理論研究提供參考。

污水；脫氮；磷；生物濾池；去除機理

0 引 言

近年來，農村養殖產業迅速發展，導致農村水環境污染嚴重[1-2]。農村生活污水含有機物質、氮磷營養物質、懸浮物及病菌等污染成分，各污染物排放質量濃度一般為[3]：CODCr為250～400 mg/L，NH3-N為40～60 mg/L，TP為2.5～5.0 mg/L。農村生活污水經生化處理后，其COD和BOD5（5日生化需氧量）等指標能夠滿足排放要求，而氮、磷的去除則相對復雜，涉及多個生物降解過程，且每個過程對環境要求不同，導致TN和TP的去除效果不佳，很難直接達到《城鎮污水處理廠污染物排放標準》（GB18918-2002）一級A排放標準。因此，保證出水TN和TP濃度達標一直是農村污水處理領域的一大難題。

目前，應用較為廣泛的脫氮除磷方法主要是傳統技術[4]，如：A2/O[5]、氧化溝[6]、SBR[7]等，其應用相對成熟，但也存在固有缺陷。生物濾池作為實現低C/N比污水的同步脫氮除磷的重要工藝，具有處理效率高、占地面積小、基建及運行費用低、管理方便和抗沖擊負荷能力強等特點，有著廣泛的污水處理應用前景。但傳統曝氣生物濾池存在除磷效率低、對進水固體懸浮物要求較高、易堵塞等問題，且出水COD很難降到40 mg/L以下。其中，填料作為生物濾池最核心的部分，直接影響濾池的運行效能。目前，在國內廢水生物處理工藝中，現有的濾料在物理學特性及生物膜附著性能等方面均存在問題，如難以掛膜、強度不高、價格昂貴等。

內電解法是目前被廣泛使用的一種電化學處理技術[8]。該法主要在鑄鐵屑中摻加一定量的活性碳等惰性物質或其他高電位的金屬，以廢水作為電解質溶液，形成無數個原電池反應[9]，在電化學作用的同時涉及到氧化還原、電富集、絮凝沉淀和吸附等多種作用協同對廢水進行處理。利用這個原理，本研究研制出一種強度高、廉價、易于微生物附著的新型脫氮除磷鐵碳濾料，并用于兩級生物濾池對農村生活污水的處理研究，以期出水水質達標。試驗研究了新型填料的制備方法，并探討該工藝的反應機理，考察了HRT、氣水比、回流比及溫度對系統TN和TP處理效果的影響，確定了最佳反應條件，以期對生物濾池的技術發展和農村生活污水處理提供理論和設計依據。

1 試驗材料與方法

1.1 原水水質

試驗所用低濃度生活污水取自上海某郊區小區污水井，主要水質指標見表1所示。

表1 污水主要水質參數

1.2 試驗裝置

工藝路線如圖1所示。

污水生化系統由厭氧生物濾池和曝氣生物濾池組成。低濃度生活污水由蠕動泵控制進入厭氧生物濾池，厭氧池出水通過高差自流進入曝氣生物濾池。回流硝化液由蠕動泵調節特定流量回流至厭氧生物濾池進行反硝化反應。

生物濾池反應器具體參數如下：厭氧生物濾池尺寸為?82 mm×620 mm，反應器有效容積約3.1 L，填料層高540 mm；曝氣生物濾池的尺寸為?102 mm×780 mm，反應器有效容積約6.2 L，填料層高620 mm；反應器材質均為有機玻璃，在底部與頂部均各設有進水口與出水口，內置課題組研制新型填料。

1.3 新型濾料制備

1.3.1濾料成分

基于課題組的前期研究成果[10-12]和工程經驗，制備了同步脫氮除磷的生物濾池濾料[13]，其成分配比如表2所示。

表2 填料成分配比

1.3.2 制作步驟

本研究所用的新型濾料的制作步驟如下：1）將鋼渣、鐵屑分別置于球磨機中研磨至一定粒徑，得到鋼渣粉、鐵粉；沸石經顎式破碎機、對輥機破碎后過0.2 mm篩，得沸石粉。2）將得到的鋼渣粉、鐵粉、沸石粉、活性炭、水泥按照一定比例混合均勻。3）在包衣機中撒入一定數量塑料空心浮球，啟動包衣機，機器旋轉的同時邊噴水邊撒配料，適量均勻噴水使表面潤濕；再撒入混合均勻的配料，啟動包衣機，使包覆在塑料空心浮球上，團聚成潮濕的球狀顆粒。4）將包裹好的濾料進行養護，養護室溫為15～25 ℃，相對濕度為40%～60%。將制備好的成品球放于自然養護室養護7～10 d出料，制備成新型生物濾池濾料。

1.3.3 特點及性能

本試驗所用新型濾料，與其他常見的濾池濾料相比具有以下特點：1）濾料的成分、密度及粒徑可根據需要進行調整制備。2）濾料表面粗糙多孔，材料無毒，不結垢，易于微生物掛膜生長。3）濾料的親水性好，有利于提高生物濾池的處理效率。4）濾料具有較好的同步脫氮除磷性能。5）本制備方法簡便，制作成本低，適合推廣應用。其具體性能參數如下表3所示：

表3 填料性能參數表

1.4 試驗方法

厭氧生物濾池（anoxic filter，AF）和曝氣生物濾池（biological aerated filter，BAF）的運行受到多種因素的影響，包括氣水比、系統HRT、硝化液回流比、溫度等。試驗重點研究了HRT、氣水比、回流比和溫度對TN和TP去除效果的影響。

單因素試驗時，當改變研究因素的取值時，待系統穩定運行后連續4 d測定TN和TP，取其平均值作為最終結果。具體試驗方法如下：1）選定回流比為50%，氣水比為15:1，研究系統總HRT（體積比AF:BAF=1:2）分別為3、4、5、6和7 h，對TN和TP去除效果的影響；2）選定回流比50%，HRT 5 h，研究氣水比分別為30:1、25:1、20:1、10:1、8:1、5:1時，對污染物去除效果的影響；3）選定BAF出水氣水比為10:1，HRT為5 h，研究回流比分別為0、50%、100%、150%、200%時，對污染物去除效果的影響；4）選定BAF出水氣水比為10:1，HRT為5 h，回流比為50%。利用恒溫水浴箱控制系統溫度，研究溫度分別為11、15、19、21、24、27、30、33 ℃時，對污染物去除效果的影響。

2 反應機理探討

2.1 SEM分析

為了更好的研究新型填料表面及生物膜的生長及組成情況，試驗運行數月后，對反應器中填料表面及生物膜進行掃描電鏡觀察，將濾料表面分別放大500倍和3 000倍，比較反應前后新型填料表面粗糙程度和生物膜情況。掃描電鏡及顯微鏡拍照圖片，如圖2所示。

由圖2可知，新型填料在反應前后發生了較明顯的變化。生物膜是由微生物細胞組成的復雜混合物的微生態系統，細胞鑲嵌在胞外聚合物的基質中，并且附著于固體表面，因此，生物膜形成的關鍵是固定于載體表面。而載體表面性質是影響其附著的重要影響因素，包括表面親水性、表面電荷等。圖片說明，新型填料與污水進行了反應。未反應的填料表面粗糙，不規則顆粒物及空隙多，比表面積較大，能與污水中的有機物充分接觸并發生反應，為微生物的附著提供足夠的生長繁殖空間。穩定運行后，AF濾池與BAF濾池的填料表面及空隙中均附著有較厚實且分布情況也較復雜的生物膜。由此可見，該新型濾料對微生物的掛膜有著較大優勢。隨著掃描電鏡放大到3 000倍，可以觀察到生物膜內大量存在的短桿狀菌類和球菌類，可以判斷生物膜中微生物是呈多樣化的。

2.2 光學顯微鏡分析

分別取潔凈的厭氧生物濾池、曝氣生物濾池填料表面成熟的生物膜，經染色，采用40倍和100倍光學顯微鏡進行拍照觀察，如圖3所示。

從圖3可知，鏡檢發現，厭氧生物膜的菌膠團較疏松，透光度較差，出現較多桿狀菌，厭氧污泥絮體中出現較多的水蚤；且厭氧生物膜整體呈深綠色，可能是由于AF濾池生物膜中存在較高濃度的綠色二價鐵離子，這便證明了系統對TP去除機理的猜想。好氧生物膜的菌膠團較厭氧生物膜密實，生物膜中以球狀菌居多，并有少量桿狀菌及對微生物的粘附有利的絲狀菌等；且好氧生物膜呈黃綠色，說明存在較高濃度的黃色三價鐵離子和少量的綠色二價鐵離子。另外，AF濾池和BAF濾池中均能發現不可透光的黑色顆粒，這說明填料表面與生物膜接觸層面出現剝離，這說明濾池中的生物膜能夠自然脫落而不必借助反沖洗沖刷，有利于生物膜的更新并保持較高活性。這也為該新型濾料無需反沖洗就能長期穩定運行提供依據。

3 結果與分析

3.1 HRT的影響

HRT決定了污水與生物膜接觸時間的長短，影響反應器內微生物的生長與增殖，進而影響工藝的處理效果[14]。試驗結果如圖4所示。

由圖4可知，當HRT由7 h縮短到5 h，出水TN平均值為11.3 mg/L，不僅能達到一級A排放標準且有余地；當HRT縮短至4和3 h，TN去除率下降，出水TN平均值超出一級A排放標準。其原因在于，一方面，縮短HRT對反應器內生物膜微生態環境帶來沖擊，對其生長繁殖不利，影響系統硝化脫氮效能[14-16]。另一方面，生物膜法可以通過同步硝化反硝化脫氮，因而要求生物膜在縱向上有相對穩定的好氧區域和厭氧區域，而縮短HRT導致溶解氧與底物濃度均有所增加，生物膜繁殖更新速度加快且厚度減小，一些具有堿性反硝化細菌轉而利用有機物為底物，總體降低了系統的硝化脫氮能力。故綜合TN去除效果與工程造價，確定最佳HRT為5 h。

隨著HRT的縮短，系統對TP的去除率從89.92%降至80.94%，TP出水質量濃度從0.24 mg/L上升至0.46 mg/L，且AF對系統除磷作用更大。對于厭氧生物濾池，增大HRT有利于有機物厭氧降解產酸[17]，使得水中存在少量H+，有利于填料中零價鐵產氫釋放并使污水pH值向堿性偏移，同時游離態的鐵離子在中性條件下與游離磷酸鹽生成沉淀[18]，從而具有較好的除磷效果，可以看作生化與物化共同作用的結果。系統設有反沖洗裝置，定期對濾池進行沖洗，去除剩余污泥與生成的沉淀。對于曝氣生物濾池，TP的去除主要通過微生物的同化作用實現，HRT的延長有助于TP去除率的提高，但除磷作用要小于厭氧生物濾池。故綜合去除效果與基建成本，HRT為5 h為宜。綜上所述及其他水質指標的去除效果考察，最佳HRT定為5 h。

3.2 氣水比的影響

氣水比直接影響到反應器中的溶解氧量，對曝氣生物濾池的正常運行起重要作用。較多研究認為[19-20]氣水比與氧的傳遞系數（la）成正比，且與生物膜厚度也有關系[21]。試驗結果如圖5所示。

由圖5可知，當氣水比從30:1降低到5:1時，系統對TN的平均去除率分別為：44.54%、48.09%、48.42%、44.83%、40.85%、30.19%，即TN去除率先上升后下降。氣水比較大時，水中的溶解氧較高，有利于硝化反應的進行，但回流導致AF溶解氧含量較高，而反硝化需要在缺氧的環境中進行，抑制了反硝化的進行[22]；當氣水比減小時，同步硝化反硝化作用增強，與其他研究結論相同[23-24]；氣水比繼續降低，AF的反硝化效果受到BAF硝化效果的間接影響，導致TN去除率逐步降低。綜上分析，氣水比為20:1～10:1較宜。

系統和BAF對TP的去除效果變化不大，AF對TP的去除率隨著氣水比的減少而逐步增大。這可能是由于，隨著氣水比的減小，回流硝化液的溶解氧含量降低，使AF具有較好的厭氧環境，有利于反硝化聚磷菌的生長繁殖，導致AF出水TP濃度呈逐漸降低趨勢。因此，為保證TP出水濃度達到一級A排放標準，且BAF曝氣器不會因氣水比過低而被堵塞，氣水比為10:1較宜。

3.3 回流比的影響

硝化液回流是系統獲得良好脫氮效果的先決條件，回流比的大小直接影響到脫氮效果。試驗結果如圖6所示。

由圖6可知，BAF對TN去除率變化平緩，而整個系統與AF對TN去除率則隨著回流比的增大呈先升高后下降趨勢。研究表明[25]，在厭氧反應器中，出水硝酸鹽濃度為0時的回流量為回流比的臨界值，此時反應器達到最大反硝化能力，當回流比小于此值，硝酸鹽將在到達反應器末端之前降至0，硝酸鹽的去除率會隨回流比的增加而增大；當回流比大于此值時，缺氧反應器末端出水將會出現硝酸鹽，增加回流比對系統硝酸鹽的下降不會產生影響，并且回流液中的硝酸鹽總量將超出缺氧反應器的脫氮負荷。當回流量達到一定的界限后，進一步增加回流比會導致回流液攜帶至厭氧反應器中的溶解氧增加，對厭氧反應柱內的缺氧環境產生一定的破壞作用，使得反硝化能力下降，TN去除率降低。故回流比為100%時對脫氮最有利。

隨著回流比的增大，TP去除率始終穩定在一個區間，AF段TP去除率隨回流比的增大而增加。主要原因是，一方面，回流比增大，導致AF形成部分好氧區域，根據厭氧釋磷、好氧吸磷原理，造成部分磷被AF自身含氧區域的聚磷菌攝取，導致出水TP濃度降低；另一方面，回流比增大，同時導致AF段TP實際進水濃度降低，因而AF段TP出水濃度降低。此外，AF段出水TP濃度降低，導致BAF段TP進水濃度降低，間接降低BAF濾池的TP去除率。雖TP去除率隨回流比而變動，但當回流比由0變化到200%時，整個系統的TP去除率始終穩定，且TP出水濃度均滿足一級A排放標準。故結合實際運行與去除效果，較佳除磷回流比為50%。綜上所述及其他水質指標去除的考察，較佳回流比為50%。

3.4 溫度的影響

生物處理的實質是利用微生物體內的酶促生化反應來實現有機物的降解。溫度影響微生物的代謝速率決定了生物處理反應器必須在一定的溫度范圍內運行。在水處理過程中，硝化作用受溫度的影響最大[26-27]。試驗結果如圖7所示。

由圖7可知，隨溫度的升高，系統和BAF濾池對TN的去除率均呈先升高后降低的趨勢。這是因為，一方面，低溫在一定程度上影響了氨氮的去除效果，影響了硝化過程，回流硝化液中氨氮的比例升高。另一方面，研究表明當溫度低于15 ℃時，反硝化菌的代謝速率下降[28]，對污水的處理能力降低，脫氮效果變差。還可以看出，當溫度高于27 ℃時，系統對TN的去除率反而下降，說明溫度太高或太低都會影響脫氮效果。試驗表明溫度在27 ℃時，最有利于系統脫氮。

隨著溫度的升高，TP的去除率緩慢上升，可見溫度對TP的去除無顯著影響。一般來說，溫度對于微生物的酶促反應有重要影響[29-30]，但對應用于新型濾料的兩級生物濾池系統而言，其對TP的去除主要通過生化-物化耦合作用進行。溫度降到一定程度聚磷菌的活性降低，除磷效果受到影響，但物化除磷為物理化學過程，不易受溫度影響，因此，在一定程度上削弱了溫度對TP去除的影響，說明系統對溫度的耐受性比較好，這也體現了新型填料生物濾池的優越性。綜上所述，較佳溫度為27 ℃。

3.5 系統的穩定運行

經上述試驗研究確定，新型填料的兩級生物濾池系統運行的較佳工藝條件為：HRT為5 h，AF與BAF體積比為1:2，氣水比為10:1，回流比為50%，水溫為27 ℃。為了進一步探討該新型濾料對去除污染物的特性優勢，設計對比試驗。采用市售普通生物濾池陶粒為填料，其他裝置同試驗組系統一致。兩組在較佳工況條件下穩定運行15 d，試驗期間無需更換填料（若長期運行，則根據實際情況對填料進行更新），檢測試驗組和對比組COD、NH3-N、TN和TP的去除情況，如表4所示。

表4 工藝穩定運行效果

由表4可知，試驗組系統在最佳工藝條件下運行穩定，COD去除率為90%左右，出水COD<25 mg/L；氨氮去除率接近100%，出水氨氮濃度檢測不出；TN平均去除率為59.05%，出水TN<11 mg/L；TP去除率為85%以上，出水TP<0.4 mg/L。試驗組系統出水水質均達一級A排放標準，且留有余地。且兩組試驗在相同工況條件下運行，試驗組使用新型濾料處理廢水效果優于對比組采用的普通市售陶粒濾料，具有顯著優勢和發展前景。

4 結 論

本研究采用鋼渣、鐵屑、沸石、活性炭及水泥材料，自行研發出一種新型同步脫氮除磷填料，并用于AF-BAF兩級生物濾池，處理低濃度分散生活污水。系統分析影響兩級生物濾池處理效能的影響因素，對比不同工況的運行結果，得出最適運行控制參數。研究結果如下：

1）采用鋼渣、鐵屑、沸石、活性炭、水泥為原料，按一定比例（質量百分比為鋼渣：鐵屑：沸石：活性炭：水泥=45%：10%：20%：10%：15%）配比，再于包衣機進行包覆，經養護后成品。該填料具有較好的同步脫氮除磷性能且制備簡便、成本低，適合推廣應用。

2）掃描電鏡結果表明該填料親水性較好，表面粗糙，大量的空隙和較大的比表面積利于微生物掛膜；光學顯微鏡觀察結果表明，生物膜生長狀況良好，活性較高，無需反沖洗就能長期穩定運行。

3）采用自行研發的新型脫氮除磷濾料用于AF-BAF兩級生物濾池對農村生活污水進行處理，較佳的工藝參數為：水力停留時間為5 h，氣水比為10:1，回流比為50%，最有利于系統脫氮溫度為27 ℃。較佳工藝條件下，出水COD、NH3-N、TN和TP平均質量濃度分別為18.53、0.66、9.78、0.30 mg/L，平均去除率分別為89.82%、99.80%、59.05%、88.31%，滿足《城鎮污水處理廠污染物排放標準》（GB18918-2002）一級A排放標準要求。

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Preparation of denitrification and dephosphorization biological fillers and its effect on treatment of rural domestic sewage

Pan Luting, Xie Xinjue, Wang Jiucheng, Dong Hengjie

(200092)

In the treatment of the rural domestic sewage, the total nitrogen（TN） and total phosphorus（TP） effluent concentration has been too high to comply with the class A of(GB18918-2002). To solve this problem, a new type of denitrification and dephosphorization filer adopted in an anoxic filter (AF) - biological aerated filter (BAF) system was developed. The mass percentage of the raw materials of this fillers, namely steel slag, iron scrap, zeolite, activated carbon and cement, was 45%, 10%, 20%, 10% and 15%, respectively. The mixture of these materials at this mass ratio was then wrapped on the hollow float in the coating machine. The final product was produced after curing for a certain time. Due to the fact that the new fillers presented excellent synchronous nitrogen and phosphorus removal performances and were easy to prepare with low cost, they could be beneficial for promotion and application. The scanning electron microscope (SEM) results demonstrated that the fillers were of good hydrophilicity and rough surface. A large number of voids and large specific surface area was conductive to biofilm colonization. Optical microscope results showed that the biofilm was of good growth and high activity, which could remain long-term stable operation without backwash. And five main influencing factors (HRT, gas water ratio, reflux ratio and temperature) were investigated for the advanced treatment research.In the single factor experiment, when the value of the study factor was changed, TN and TP concentrations were measured for consecutive 4 days after the system got stable, and the average value was taken as the final result. The results showed that, within a certain range, the pollutants removal rate was proportional to HRT and temperature which means that the improvement of HRT and temperature exerted a positive effect on pollutant removal within a certain range. Besides, the removal rate tended to increase at first and then decrease with the rising of gas water ratio and reflux ratio. At the same time, the TN removal efficiency was significantly affected by temperature. The TN removal rate experienced an upward then a following downward trend with the increasing of temperature. In contrast, the TP removal rate increased slightly as temperature rose, drawing the conclusion that the changes of temperature had little effect on TP removal. Overall, the optimum conditions of this technology were as follows: HRT 5h, gas water ratio 10:1, reflux ratio 50% and 27℃, which was best for the nitrogen removal. With a stable system operation achieved, the effluent COD (chemical oxygen demand-), NH3-N, TN and TP were 18.53, 0.66, 9.78 and 0.30 mg/L respectively and the removal efficiencies were 89.82%, 99.80%, 59.05% and 88.31%, respectively, which could meet the A class criteria specified in(GB18918-2002). Through the comparative test conducted, the effect of the new filters was better than that of the ordinary commercial ceramic filters, which was of obvious advantages and development prospects. The results have provided reference for the practical engineering and theoretical study.

sewage; denitrification; phosphorus; bio-filter; removal mechanism

10.11975/j.issn.1002-6819.2017.09.030

X524

A

1002-6819(2017)-09-0230-07

2016-09-06

2017-04-04

“十一五”國家科技支撐計劃項目（2009BAC57B01）

潘碌亭，男，安徽蚌埠人，博士，副教授，主要從事環境科學與工程領域教學與科研工作，重點研究水污染控制技術、工業廢水深度處理及回用技術、新型水處理劑等。上海 同濟大學現代農業科學與工程研究院，200092。Email：lutingpan@sina.com

潘碌亭，謝欣玨，王九成，董恒杰. 脫氮除磷生物濾池填料制備及其對農村生活污水的處理效果[J]. 農業工程學報，2017，33(9)：230－236. doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2017.09.030 http://www.tcsae.org

Pan Luting, Xie Xinjue, Wang Jiucheng, Dong Hengjie. Preparation of denitrification and dephosphorization biological fillers and its effect on treatment of rural domestic sewage[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2017, 33(9): 230－236. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2017.09.030 http://www.tcsae.org