嘉興市化工區土壤-植物-大氣連續體硫氟含量水平變異特征

頡洪濤，顧沈華，劉麗月，吳小雙，虞木奎*

1. 華東沿海防護林生態系統國家定位觀測研究站//中國林業科學研究院亞熱帶林業研究所，浙江 杭州 314000；2. 嘉興市林特技術推廣總站，浙江 嘉興 314050

嘉興市化工區土壤-植物-大氣連續體硫氟含量水平變異特征

頡洪濤1，顧沈華2，劉麗月2，吳小雙2，虞木奎1*

1. 華東沿海防護林生態系統國家定位觀測研究站//中國林業科學研究院亞熱帶林業研究所，浙江 杭州 314000；2. 嘉興市林特技術推廣總站，浙江 嘉興 314050

采用典型設點調查法對嘉興市北部化工區污染源正西方向上3條樣帶（分別距污染源100、600和1 200 m）和無污染區（距污染源8 000 m）的土壤、28種綠化樹種葉片和空氣進行取樣分析，以明確該區域土壤-植物-大氣連續體（SPAC）硫、氟含量在水平方向上的變異特征。結果表明：土壤硫質量分數隨水平距離增加而減少，而土壤氟質量分數先增加后減少；表層土壤硫質量分數最高（0.036%），而20 cm深處土壤氟質量分數最高（35.7 mg?kg-1）。喬木、小喬木和灌木葉片硫濃度均隨水平距離增加而降低，但葉片氟濃度先增加后降低；各樣帶上喬木葉片硫濃度均高于小喬木和灌木，而氟濃度則比較接近，灌木葉片硫、氟濃度在水平方向上的變異均大于喬木和小喬木。空氣中SO2質量濃度峰值（0.176 mg?m-3）出現在100 m樣帶上，隨水平距離增加而持續減小，但HF質量濃度的峰值（1.487 μg?m-3）出現在600 m樣帶上，二者濃度呈現不同的水平變異特征。對土壤、樹木葉片和空氣硫、氟含量的相關性分析表明：空氣中的SO2和HF可能是土壤中的硫和氟的主要來源，凋落物的貢獻次之。總體上，研究區SPAC系統硫、氟含量水平變異特征是統一的，3種介質通過相互作用共同調節SPAC系統硫、氟的動態平衡。對于SPAC系統硫、氟含量水平變異特征的認識有利于更好地控制城市工業區硫、氟污染，采取相應的土壤和植物修復措施，營造更加美好的城市生態人居環境。

化工區；硫氟污染；SPAC；水平變異；環境修復

化工區環境污染是城市產業發展必須要解決的問題，尤其是對重點污染物的治理和修復是營造良好人居環境的關鍵（李俊華等，2005）。園林植物在城市生態環境中扮演重要角色，它們對于特定范圍內的大氣污染物不僅有一定的抵抗能力，還有相當程度的吸收凈化能力，這種利用植物吸收或者去除環境中污染物質的過程，稱為植物修復（Phytoremediation）（王慶海等，2013）。不同種類的植物，其修復污染的能力有明顯差別，和草本植物相比，木本植物擁有更龐大的根系和更多的生物量積累，也具有更強的污染物吸收能力（Capuana，2011）。木本植物吸收環境污染物的主要途徑是葉片和根系吸收，葉片通過表皮細胞、角質層和氣孔吸收污染物，而根系則通過吸收水分和營養物質的過程從土壤中吸附和吸收污染物質，這樣就在土壤、植物和大氣之間形成一個吸收環，3種介質作為一個連續體共同影響環境中污染物的含量。目前已有不少對于土壤或者植物單獨吸收大氣污染物的研究（李其林等，2005；劉世忠等，2003；夏會龍等，2003），但將土壤、植物和大氣作為一個連續體來分析其修復某種環境污染的能力和特征的研究還較少。化工區環境污染具有范圍大、易擴散的特點，尤其是污染物在水平方向上的擴散會對城市整體環境質量和人居環境造成較大影響（于群等，2011），因此研究污染物的水平擴散規律具有十分重要的意義。污染物的擴散涉及空氣、植物、水土和土壤等多種介質，從土壤或植物單方面難以對其影響做出準確客觀的評估，因此運用土壤-植物-大氣連續體（SPAC）模型來研究某些環境污染物擴散在空間上的變異特征對于提升土壤和植物修復技術具有重要指導意義。

不同地區主要環境污染物種類因產業結構和布局而不同，而嘉興市北部地區以硫氧化物、氟氧化物以及氯氧化物為主（沈利娟等，2016），因為該區域分布著一些化纖、皮革企業，雖然廢氣排放已經過處理，但仍對生態環境質量有一定影響，尤其是硫、氟對空氣和土壤的污染較為明顯。因此，在該區域污染源及周邊建立研究樣帶和樣點以分析距污染源不同距離的土壤、樹木葉片和空氣中硫、氟污染物的分布規律和水平變異特征，以期為該區域硫、氟環境污染的土壤和植物修復提供理論借鑒。本文重點討論以下3個問題：（1）空氣中SO2和HF質量濃度以及土壤硫、氟質量分數在水平方向上的變化規律；（2）不同類型（高度）木本植物葉片硫、氟質量分數因水平距離增加而發生的變異規律。（3）SPAC系統是如何調節和平衡各介質中的硫、氟含量的。

圖1 研究區樣點分布Fig. 1 Sample distribution of the study area

表1 嘉興市北化工區28種園林樹種分類Table 1 Classification of 28 garden tree species in northern Jiaxing chemical industry zone

1 材料與方法

1.1 研究區概況

實驗地點位于浙江省嘉興市北部穆湖森林公園附近（30°20′N，120°17′E），屬亞熱帶季風區，年均氣溫15.9 ℃，年均日照2017.0 h，年均降雨量1193.7 mm，無霜期230 d左右，屬半濕潤氣候區，夏秋以東風為主，年均風速2.62 m?s-1。土壤以堆疊土為主，水稻土和潮土為其基本土類。綠化植物以中亞熱帶北緣常綠闊葉、落葉闊葉樹種為主，目前自然植被已基本被人工植被替代，現有綠化植物以雙子葉植物為主，主要大科有禾本科（Gramineae）、薔薇科（Rosaceae）、豆科（Leguminosae）、菊科（Compositae）、柏科（Cupressaceae）、大戟科（Euphorbiaceae）、木犀科（Oleaceae）、唇形科（Labiatae）和忍冬科（Caprifoliaceae）等。

1.2 調查及取樣方法

本研究開展于2016年9—10月，首先對嘉興市北綠化樹種的組成、分布及生長狀況進行調查，并查閱嘉興園林局留存資料，篩選出28種植物作為實驗樹種，分別隸屬于21科27屬，其中喬木（高度(H)＞10 m）15種，小喬木（6 m＜H＜10 m）6種，灌木7種（H＜6 m）（表1）。然后依據地貌類型和樹種分布格局（圖1），分別在距離污染源100、600和1200 m處設置3條長度為1500 m且垂直于污染物擴散方向的樣帶，分別編號為樣帶Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ，每個樣帶上均勻設置3個樣點；再在距離污染區8000 m處設置1個無污染對照區，編號為樣帶Ⅳ。在每個樣點和對照區采集足量葉片和土壤樣品。采集葉片時，每個樹種選取生長狀況較一致的3株樹，喬木樹種胸徑大于10 cm，灌木樹種基徑大于6 cm，采集面向污染源方向的中高層的成熟葉片裝于信封袋中，貼簽標記帶回實驗室處理。采集土壤時，用土壤采集器在每個樣點分別取0、20和40 cm處的土壤樣品，每個樣點取樣3次，樣品存于封口袋中帶回實驗室處理。每個樣點處空氣中SO2和HF濃度委托嘉興市環境保護監測站于9月28—30日進行監測并出具報告，SO2濃度采用甲醛吸收-副玫瑰苯胺分光光度法測定，HF濃度采用離子色譜法測定。氣體濃度監測期間的風向均為東風，平均風速為4.47 m?s-1，氣體濃度監測高度為2.4 m。

1.3 樣品處理及檢測

將帶回實驗室的植物葉片用毛刷除塵后用純凈水沖洗干凈，置于100 ℃烘箱中殺青4 h后調至80 ℃，恒溫烘干48 h后粉碎、過80目篩留用。土壤樣品采用自然風干法，研磨過80目篩留用。將處理過的植物葉片和土壤樣品送至國家林業局經濟林產品質量檢驗檢測中心（杭州）檢測樣品中硫（S）和氟（F）的含量。葉片硫濃度測定采用電感耦合等離子體質譜法（ICP-MS）（黃志丁等，2013），葉片氟濃度和土壤氟質量分數測定均采用氟離子選擇電極法（張楠等，2012）；土壤硫質量分數測定采用元素分析儀法（程思海等，2010）。

1.4 數據分析及處理

同一條樣帶上喬木、小喬木和灌木葉片硫、氟濃度分別是其所包含樹種各樣點葉片硫、氟濃度的算術平均值，不同深度土壤硫、氟質量分數分別為各樣點同一深度土壤硫、氟質量分數的算術平均值，空氣中SO2和HF質量濃度為各采樣點的算術平均值。在Microsoft Excel 2010中進行數據整理和作圖，在統計軟件SPSS 20.0（IBM，USA）中進行數據統計分析，不同樣帶間的樹木葉片、不同類型樹木葉片以及不同深度土壤的硫、氟含量分別用單因素方差分析（One-way ANOVO）進行差異顯著性檢驗。首先對數據進行方差齊性檢驗，方差齊性時，用Duncan進行組間差異顯著性檢驗分析；當方差非齊性時，用Tamhane進行組間差異顯著性檢驗分析。顯著性水平設置為α=0.05。

2 結果與分析

2.1 大氣SO2和HF濃度的水平變異特征

研究區大氣SO2和HF濃度在水平方向上的變異特征有所差別，但總體上均表現為離污染源越近，氣體濃度越高。首先，SO2和HF濃度峰值出現位置不同，HF濃度峰值出現在樣帶Ⅱ，而SO2濃度峰值出現在樣帶Ⅰ（表2）。其次，隨著水平距離增加，兩種氣體濃度均逐漸下降，但兩者的濃度衰減速率不同。從樣帶Ⅰ至樣帶Ⅱ，HF濃度增加了7.2%，因此樣帶Ⅱ處HF濃度最高，此后開始下降，至樣帶Ⅲ時下降了24.7%，至無污染區時已下降61%（表2）。污染源周圍SO2濃度較高，但隨水平擴散距離增加，其濃度降低也較明顯，無污染區的空氣SO2濃度顯著低于污染源周圍，至無污染區（樣帶Ⅳ）SO2濃度降低了61.9%。

表2 試驗區空氣污染物濃度監測Table 2 Monitoring of air pollutant concentrations in study area

圖2 不同深度土壤硫、氟質量分數的水平變異Fig. 2 Horizontal variation of S and F mass fractions in soil of different depths

2.2 土壤硫、氟質量分數的水平變異特征

土壤中硫、氟質量分數隨土層深度和水平擴散距離的變化規律明顯不同。土壤硫含量分數隨水平距離的增加而呈顯著降低趨勢，而土壤氟質量分數則隨水平距離增加而先升高后降低；在樣帶Ⅲ和Ⅳ上，土壤硫含量分數隨著土層深度增加而顯著降低，在樣帶Ⅰ和Ⅱ上呈降低趨勢（圖2）；而在各樣帶上，土壤氟質量分數均隨土層深度增加而呈先升高后降低趨勢；表層土壤的硫含量分數最高，而40 cm深處最低；20 cm深處土壤的氟質量分數顯著高于表層土，而40 cm深處土壤氟質量分數最低。

2.3 樹木葉片硫、氟濃度的水平變異特征

不同類型樹木葉片硫、氟濃度隨水平距離增加而呈現不同的變異特征。喬木、小喬木和灌木葉片硫濃度都呈現出隨水平距離增加而減少的趨勢，但小喬木和灌木葉片硫濃度在樣帶Ⅲ處均有所升高隨后又下降；喬木、小喬木和灌木葉片氟濃度隨著水平距離增加呈現先增加后減少的趨勢，樣帶Ⅱ的喬木葉片氟濃度最高，而樣帶Ⅲ的小喬木和灌木葉片氟濃度均為最高（圖3）。和污染源周圍相比，無污染區樹木葉片硫濃度有明顯的下降趨勢，但葉片氟含量并未出現下降趨勢，喬木和小喬木葉片氟濃度基本保持穩定，而灌木則顯著升高；灌木葉片硫、氟濃度在水平方向上的變異均大于喬木和小喬木。

2.4 相關性分析

空氣中SO2質量濃度、樹木葉片中硫質量濃度和土壤中硫質量分數中的任意兩個變量之間均呈極顯著正相關性，空氣中HF質量濃度與土壤中硫質量分數也呈極顯著正相關性（表3）；葉片中氟質量濃度與土壤中氟質量分數和空氣中HF濃度均呈相關性，但并不顯著（表3）。土壤和空氣中的硫、氟含量相關系數均較大，說明土壤中的硫和氟可能主要來自于氣體沉降，凋落物對土壤硫、氟質量分數的貢獻小于大氣。

表3 土壤-植物-大氣連續體硫、氟含量的Pearson相關性Table 3 Pearson correlations between S and F contents within SPAC

圖3 不同類型樹木葉片硫、氟含量的水平變異Fig. 3 Horizontal variation of S and F concentrations in leaves of different tree types

3 討論

3.1 大氣和土壤硫、氟含量的水平變異特征

影響氣體污染物擴散的外源因素包括風、湍流、溫度、濕度、大氣層結穩定度和混合層高度等（梅寧等，2006），在本研究中取樣點均位于污染源下風向位置上，外源條件近似，因此影響氣體擴散的因素以內源因素即氣體的特性為主，其中以分子質量的影響最大。本研究區企業產生的氣體經過排氣筒排放到大氣中，構成有組織排放源（黃成等，2011），因此氣體會產生一定程度的下沉運動，分子質量較大的氣體在相同的氣象條件下沉降速度較快，即SO2（32）比HF（10）和HCl（18）沉降快，在相同的風力條件下水平擴散距離小于HF和HCl，因此在樣帶Ⅰ處，SO2濃度先達到峰值，而HF和HCl的峰值則出現在樣帶Ⅱ，隨后3種氣體的濃度都隨著水平擴散距離的增加而降低。這種氣體水平擴散規律在一定程度上也符合格拉罕姆氣體擴散定律（各種不同氣體的擴散速度與氣體摩爾質量的平方根成反比），因為SO2的擴散速度小于HF和HCl，因此在相同的風速、風向條件下，等時間內HF和HCl的擴散距離大于SO2，這一結果與賀帆等（2014）和陳義勝等（2016）的研究結果一致。對于特定氣體污染物擴散規律的認識可運用到城市化工區污染物的有效吸收和預防上，在污染物擴散濃度峰值區域利用植物等吸收質設置加強隔離帶或者吸收屏障，可以有效地阻斷氣態污染物的繼續擴散。

化工區土壤中硫和氟質量分數在水平方向上的變異特征與空氣中SO2和HF濃度的變化規律非常相似，即土壤硫質量分數隨水平距離增加而持續降低，但土壤氟質量分數呈先升高后降低，這說明研究區土壤中硫、氟質量分數可能受到空氣中SO2和HF濃度的高度調節。空氣中的SO2和HF通過沉降或降水形成對應鹽類聚集到土壤中是土壤硫、氟積累的一個重要途徑（艾尼瓦爾.買買提等，2006）。在土壤不同深度，硫和氟的富集特征不同，硫在土壤表層富集得最多，而氟在土壤20 cm深處富集得最多，這可能是植物-土壤相互作用的結果。隨著樹木葉片的衰老凋落，葉片中所吸收的硫和氟也一同落到地上被土壤分解和吸收，故在植物葉片周期變化中，可將葉片中的硫和氟不斷地轉移到土壤中，在植物與土壤之間形成循環（Blodau et al.，2007）。表層土壤硫質量分數最高可能是由于葉片中的硫絕對濃度遠遠大于氟，因此表層土壤硫質量分數受凋落物影響較大，但氟含量受影響小，土壤中氟質量分數更多的是受長期的土壤風化、淋溶、分解聚積作用而形成的（Evdokimova，2001）。表層土壤氟質量分數低于下層土壤的另一個可能的原因是氟化物易淋失（吳家森，2008），尤其是在華東地區，土壤淋溶作用較強，酸度大，土壤表面氟化物易遷移淋失，因此質量分數較低。相對而言，硫化物穩定性較強，受淋失影響較小，因此表層土中的硫質量分數高于下層土。

3.2 樹木葉片硫、氟濃度的水平變異特征

植物吸收硫和氟的主要途徑包括兩條：一是葉片從空氣中直接吸收，二是根系以鹽的形式從土壤中吸收硫化物和氟化物，二者共同影響植物葉片的硫、氟濃度（趙樹新等，1993）。在本研究中，喬木、小喬木和灌木葉片硫濃度都隨水平距離增加而降低，而葉片氟濃度隨水平距離增加呈先升高后降低趨勢，且喬木葉片的氟濃度峰值比小喬木和灌木出現得早，由此說明，喬木能有效控制環境中的氟污染。總體上，無污染區樹木葉片硫、氟濃度均低于污染源周圍，這與張德強等（2003）的研究結果是一致的。樹木葉片硫、氟濃度的變化趨勢與大氣中SO2和HF濃度以及土壤中硫和氟質量分數的整體變化趨勢是一致的，但變異幅度和方向有所差別，說明研究區樹木葉片硫、氟濃度的水平變異受到了大氣和土壤的共同影響，但過程更復雜。不同樣帶上喬木葉片的硫、氟濃度變異幅度小于小喬木，而小喬木又小于灌木，說明喬木葉片硫、氟的穩定性強于小喬木和灌木，這種差異可能是由樹形結構和葉片形態共同決定的。對樹木葉片硫、氟濃度水平變異特征的認識有利于實施因地制宜的污染物植物修復方案，及更有效地利用綠化植物來吸收環境污染物質，營造良好的城市生態環境。

3.3 SPAC中硫、氟的轉運機制

土壤-植物-大氣連續體是一個統一的、動態的、互相反饋的連續系統（王華田等，2002），硫和氟在這個系統中的各種轉運過程就像連環一樣互相銜接。污染源產生的硫和氟以氣體或者化合物的形式被植物和土壤吸收，土壤中的硫、氟化合物離子通過根系被植物主動吸收，而凋落物又將一部分硫和氟返還到土壤和大氣中，因此構成一個連續、動態的SPAC循環。在這個過程中，植物扮演著最關鍵的角色，它不斷地和土壤、空氣發生交互作用（劉利民等，2008），共同調節硫、氟在各個介質中的動態平衡。對SPAC系統各組分間的硫含量進行相關性分析，發現各組分間的硫含量均具有顯著的正相關性，但對各組分間氟含量的分析表明僅空氣中HF濃度和土壤氟質量分數之間具有顯著的正相關性，葉片中氟濃度與土壤氟質量分數以及空氣中HF濃度均呈負相關關系，這說明硫、氟在SPAC各組分間的水平變異規律不同，硫在各組分間展現了良好的同步性，而氟則表現出較明顯的分異規律。這是因為植物葉片氟濃度在水平方向的變異特征與土壤和空氣中的氟變異雖然總體趨勢一致，但在各樣帶之間的變異幅度和方向有明顯差別，尤其在水平方向上的樣帶Ⅱ和樣帶Ⅲ之間表現得非常明顯。這一方面與樹木葉片內氟化物的賦存形態有關，這種形態具有較高的穩定性，另一方面與植物對氟化物的吸收速率有關，二者共同影響樹木葉片氟濃度的平衡（敦婉如等，1990）。SPAC各組分間相關系數的大小則表明土壤中的硫和氟可能主要來自于氣體沉降，這與時光（1986）發現的土壤氟是由大氣固態氟輸入所致的結論一致。本研究的結果表明在對環境中的硫、氟污染進行修復時，應根據它們的水平變異特征實施不同的方案，這對提升綠化植物的綜合環境效益有很大幫助。

4 結論

城市化工區污染物的水平擴散會影響人居生態環境，而運用綠色、高效的生態修復技術不僅可以修復損傷環境（陳玉碧等，2014），還有助于美化和改善城市環境。本文通過對嘉興市北化工區SPAC系統進行研究，發現各組分硫、氟含量在水平方向上有不同變異特征，可以利用這些特征實施有針對性的植物和土壤修復。如將吸收硫能力較強的喬木布局在離污染源較近的地方，而將吸氟能力較強的小喬木和灌木布局在稍遠的地方。在土壤修復時，應將氟吸收質置于一定深度的土層中，而將硫吸收質布置在淺層土。本研究的局限性在于實驗尺度有限，樹種類型較復雜，未來可在較大尺度上對特定樹種的污染物吸收能力和變異特性進行研究。

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XIE Hongtao1, GU Shenghua2, LIU Liyue2, WU Xiaoshuang2, YU Mukui1*

1. National Field Research Station of Eastern China Coastal Forest Ecosystem//Research Institute of Subtropical Forestry, Chinese Academy of Forestry, Hangzhou 311400, China; 2. Jiaxing Extension Station of Forestry Specialty Technology, Jiaxing 314050, China.

Horizontal Variation of Sulfur and Fluorine Contents within Soil-Plant-Atmosphere Continuum in Chemical Industry Zone of Jiaxing City

The field survey method based on typical points was used to conduct the sampling of soil, air and leaves of 28 tree species along three transects (100, 600 and 1 200 m away from pollution source separately) in chemical zone of northern Jiaxing and non-polluted area (8 000 m away from pollution source) to analyze the horizontal variation of sulfur (S) and fluorine (F) contents within Soil-Plant-Atmosphere Continuum (SPAC) in this area. The results showed that soil S mass fraction decreased with increasing horizontal distance while soil F mass fraction increased firstly and then decreased. The S mass fraction reached the highest level in topsoil while F mass fraction came to the maximum at 20 cm depth profile. Meanwhile leaf S concentrations for arbor, small arbor and shrub decreased with increasing horizontal distance, but F concentrations increased firstly and then decreased. Moreover leaf S concentrations for the arbor were higher than that of small arbors and shrubs on each transect, while leaf F concentrations were comparatively close to each other. Particularly horizontal variations of leaf S and F concentrations of the shrub were both greater than that for arbors and small arbors. And the peak of SO2concentration appeared at the 100 m’s transect and continued to decrease with increasing horizontal distance, but HF appeared at the 600 m’s transect, which showed different horizontal variation characteristics. Through correlation analysis on S and F contents among soil, tree leaves and air it illustrated that the SO2and HF in air might be the main source of soil S and F while litters contributed secondarily. Overall, the horizontal variation characteristics of S and F within SPAC were basically synchronous in the test area, and the three media jointly regulated the dynamic balance of S and F within SPAC system. The deeper understandings on horizontal variation characteristics of S and F contents within SPAC system is helpful to better control S and F pollution in urban industrial areas, and to take corresponding soil and plant remediation measures to create a much more beautiful urban ecological environment for residents.

chemical industry area; sulfur and fluorine; SPAC; horizontal variation; environmental remediation

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.03.016

X53; X51

A

1674-5906（2017）03-0473-06

頡洪濤, 顧沈華, 劉麗月, 吳小雙, 虞木奎. 2017. 嘉興市化工區土壤-植物-大氣連續體硫氟含量水平變異特征[J].生態環境學報, 26(3): 473-478.

XIE Hongtao, GU Shenghua, LIU Liyue, WU Xiaoshuang, YU Mukui. 2017. Horizontal variation of sulfur and fluorine contents within soil-plant-atmosphere continuum in chemical industry zone of Jiaxing City [J]. Ecology and Environmental Sciences, 26(3): 473-478.

中國林業科學研究院與浙江省合作項目（16204002）；嘉興市科學技術局公益性應用技術研究計劃項目（2014AY21019）；浙江省林科院應用技術研究（14204005）

頡洪濤（1989年生），男，博士研究生，主要從事生態系統功能優化研究。E-mail: xiehongtaode@126.com *通信作者：虞木奎（1961年生），男，研究員，博士，主要從事林業生態工程研究。E-mail: yumukui@sina.com

2016-12-30