低礦化度注水提高砂巖儲集層采收率的微觀機理

李海濤 馬啟睿 李東昊

西南石油大學油氣藏地質及開發工程國家重點實驗室

低礦化度注水提高砂巖儲集層采收率的微觀機理

李海濤 馬啟睿 李東昊

西南石油大學油氣藏地質及開發工程國家重點實驗室

低礦化度注水是一項前沿技術，因在碳酸鹽巖和砂巖儲集層中能提高驅油效果，目前受到廣泛關注。本文梳理了砂巖儲層低礦化度注水提高采收率的主要微觀機理，即潤濕性的改變、黏土的膨脹與運移、雙電層的擴散等。低礦化度水的質量濃度、離子類型能改變多種黏土內部力平衡及黏土與原油之間的力平衡，造成雙電層擴散，最終使黏土出現潤濕性的改變以及膨脹運移的現象。低礦化度注水能提高大部分砂巖油藏的采收率。國內大部分砂巖油藏開發已進入中后期，進行低礦化度注水的微觀機理研究對砂巖油藏開發有極大的指導意義。

低礦化度注水；微觀機理；提高采收率；潤濕性；黏土；雙電子層擴散；砂巖油藏

目前國內外90%的油田都通過注水開發，常規注水通常會從儲層保護以及防腐角度考慮，防止地層因黏土膨脹、微粒運移以及注入水與儲層流體不配伍而產生沉淀等引起的堵塞。為此不得不采用相應防堵增注措施。同時由于高礦化度也更容易引起注入管線的腐蝕。為此人們曾嘗試在高礦化度的注入水中參入淡水以降低礦化度高帶來的問題。

低礦化度水驅的概念自1997年由Tang和morrow［1］提出后，在國外一直受到廣泛關注。低礦化度注水，通常是指礦化度低于5 000 mg/L的鹽水，對采收率的提高相比于高礦化度水注水效果更好，能使得儲層的潤濕性發生變化達到洗油的目的，也能使得黏土發生一定程度的膨脹和運移，從而改變目標地層的孔隙結構以達到調剖目的。在近幾年，在國外文獻中關于低礦化度注水的相關文獻逐年增加［2］，許多學者進行了室內與礦場實驗研究［3-7］，目前最認可的微觀機理有低礦化度水驅使巖石潤濕性發生變化達到洗油的目的，雙電層的擴散使得黏土膨脹運移達到調剖的目的等［8-12］，但就低礦化度注水的研究仍然較少，國內鮮見報道。

低礦化度注水對含輕質油或中質油的碳酸鹽巖和砂巖油藏才能達到提高采收率的效果，但提高采收率的機理因巖石的物理化學性質不同而不同［13-15］。

砂巖油藏的儲滲空間以孔隙為主，碳酸鹽巖的儲滲空間以裂縫和溶洞為主。砂巖、碳酸鹽巖巖石一般為混合型潤濕。砂巖中所含的黏土作為砂巖顆粒包裹物，以分散的顆粒形式與砂巖混在一起。部分碳酸鹽巖也含有黏土，但是這些黏土通常被密封在基質中，因此注入流體對碳酸鹽巖中的這些黏土的影響不大。正是兩種巖性對黏土礦物的包裹性不同，使得低礦化度水驅在這兩種巖性中對黏土顆粒的膨脹、Zeta電位的變化和潤濕性改變有所不同［16］。

對于不同的碳酸鹽巖低礦化度注水的效果在實驗中差異較大甚至有部分結果互相矛盾，而在砂巖中低礦化度注水的部分微觀機理已經多次實驗證實，但不論在碳酸鹽巖還是砂巖儲集層中低礦化度注水的主要微觀機理還存在爭議［17-18］。

因對砂巖型儲層進行低礦化度注水施工，需對目標儲層的各性質進行評價后才能決定是否能進行低礦化度注水。那么在砂巖中低礦化度注水的微觀機理的評價就尤為重要。本文針對低礦化度注水在砂巖中的微觀機理就低礦化度注水、低礦化度注水對黏土水化、雙電子層的擴散、Zeta電位、巖石表面的潤濕性、礦物溶解等影響，低礦化度注水提高采收率的微觀機理進行了綜述和分析。該研究對砂巖是否適合采用低礦化度注水提供了一定的指導。

1 潤濕性的改變

Wettability alteration

在眾多低礦化度提高采收率的微觀機理中，往往是因為最終通過各種化學或物理的變化所引起的潤濕性的改變才使得采收率得到提高。低礦化度注水適用的地層為中性潤濕地層或油濕地層。常規注水過程中，注入水會驅替孔隙中部分油滴，大部分油滴吸附在油濕巖石表面沒法驅替，通常采用化學驅如加入表面活性劑等來改變巖石表面潤濕性，而低礦化度注水可直接改變潤濕性。低礦化度水注入后，會引發各種物理化學變化，使巖石的潤濕性由油濕變為混合型潤濕或變為水濕，油滴與巖石的接觸面減小，從而更容易脫落，達到提高采收率的目的。

潤濕性的改變是低礦化度水驅引發的黏土膠粒表面吸附電荷發生減少，Zeta電位變小，雙電層擴散導致黏土內部的力平衡發生變化。使巖石/原油/地層水的熱力平衡被打破，達到了一個新平衡，優化了潤濕條件，使潤濕性從油濕和混合型潤濕向水濕進行改變，采收率得到提高。

原油中的極性成分中的電負性基團（羧基物質）與碳酸鹽巖電正性基團之間的化學鍵是不同于原油與砂巖電負性基團之間的化學鍵的。其中起到關鍵作用的是礦物表面與注入水的化學反應速度。

Nanji J.Hadia［9］就礦化度為25 000 mg/L高礦化度鹽水、和將該鹽水稀釋10倍、100倍的中礦化度2 500 mg/L、低礦化度鹽水250 mg/L在潤濕指數分別為0.63、0.12、-0.27和-0.57的水濕砂巖巖心、混合型潤濕砂巖巖心、混合型偏油濕砂巖巖心和油濕砂巖巖心的A、B、C和D中進行水驅，得到3種礦化度鹽水在4種不同潤濕性的巖心中注入過程中采收率的變化關系（圖1）。

圖1 不同礦化度鹽水對不同潤濕性巖心驅替后的最終采收率Fig.1 Ultimate recovery factor after the displacement of cores with different wettability by salt water with different salinities

圖1表明：在潤濕指數和潤濕性不同的4種砂巖巖心中，均表現出隨注入水礦化度的降低采收率提高的現象。其對應的殘余油飽和度（圖2）也表現出相同的規律結果。

圖2表明：3種礦化度的鹽水驅油中，均在水潤濕和混合性潤濕的巖心中殘余油飽和度低，而在混合性偏油潤濕和油濕巖心中殘余油飽和度高。無論在哪種潤濕性不同的巖心中，注入水礦化度越低，殘余油飽和度越低，其對應的采收率就高。礦化度為250 mg/L低礦化度水驅油，巖石越被水潤濕殘余油飽和度越低。由此表明，巖石的潤濕性越是接近混合型潤濕和水濕，水驅油的采收率越高，低礦化度注水較高礦化度注水能提高采收率。

圖2 不同潤濕性巖心注入不同礦化度鹽水殘余油飽和度對比圖Fig.2 Comparison of residual oil saturation after the injection of salt water with different salinities into cores with different wettability

M.B.Alotaibi［19］將Berea砂巖與Scioto砂巖進行不同時間、不同溫度的老化后切成光滑薄片，將該薄片放置于礦化度為174 156 mg/L的地層水、54680 mg/L的海水和5 436 mg/L的水層水中然后滴定油滴，測定接觸角（圖3）。

圖3 測定接觸角示意圖Fig.3 Sketch of measured contact angle

通過改變環境溫度、測定時間，進行對比得到巖心潤濕性、鹽水、溫度的關系。在老化時間為5d，測試溫度為90℃時，在地層水、海水和水層水中Berea砂巖的左接觸角為54.0°±2.06°、51.0°±0.71°和27.9°±1.81°，右接觸角為53.3°±8.91°、49.5°± 0.78°和26.1°；在Scioto巖心中左接觸角為101.0°± 5.65°、69.2°±2.41°和107.8°±1.38°，右接觸角為105.7°±3.80°、61.5°±5.12°和99.4°±1.97°。潤濕性不僅與溫度有關系，也與鹽水環境的礦化度以及離子類型有關。在相同的老化時間、測試溫度下，對于Berea巖心，鹽水的礦化度越低，接觸角越小即越偏向水濕。對于Scioto巖心，隨著礦化度的降低，接觸角變小后再變大，先向水濕轉換再向油濕變化。所以對Berea砂巖低礦化度注水對采收率的提高有利，對于Scioto砂巖中等礦化度對采收率的提高有利。兩種巖心，礦化度從高礦化度到中等和低礦化度潤濕角均減小。之所以Scioto砂巖和Berea砂巖隨礦化度降低表現出潤濕性的改變不同，是因為其所含的黏土礦化類型以及含量不同且因不同類型的黏土礦物在同礦化度環境下的Zeta電位不同（圖4），兩種巖心在同礦化度下的Zeta電位也就不同。

圖4 不同黏土礦物及巖石在不同礦化度環境中的Zeta電位Fig.4 Zeta electric potential of clay minerals and rocks in the environments with different salinities

低礦化度水驅（5 000 mg/L以下）作用于砂巖，對砂巖中不同類型黏土都能起到Zeta電位變小、雙電層擴散的作用。最終導致含不同類型、含量黏土的砂巖的潤濕性向水濕改變。

2 黏土顆粒的膨脹與運移

Swelling and migration of clay particles

低礦化度注入水會促使地層的黏土和淤泥脫落，這些微粒會沿著高滲透路徑運移。移動的微粒在較小的孔隙空間中滯留下來，迫使注入水流向滲透率更低的區域；同時，微粒運移導致地下巖石表面被暴露出來，提高了水的潤濕性。

微粒運移是在有黏土存在的條件下，且有高礦化度原生水和低礦化度注入水的條件下得到的。一種解釋是，如果黏土在孔隙喉道形成了薄膜，則壓力會在喉道高礦化度端升高，從而可能使孔隙中的剩余油被驅出。

S.Berg［20-21］在一個由黏土鋪設的可視化流動裝置中，通過毛細針管將原油滴在黏土（蒙脫石）表面，用不同礦化度鹽水驅替來觀察油滴的變化（圖5）。

圖5 可視化黏土表面油滴驅替實驗設備Fig.5 Visualized displacement experiment equipment on oil droplet at the clay surface

通過高速相機進行拍攝實驗發生的現象，用軟件分析出照片中油滴的總體積與變化情況進行對比分析，得到黏土的變化情況，直接觀察到在高礦化度水飽和后注入低礦化度水后，設備中附著在蒙脫石黏土表層的油滴較高礦化度有大量的釋放。這是由于在高礦化度下油滴橫向上的黏附力與黏性力相平衡，當注入低礦化度鹽水時，黏附力減小，這時候會打破力的平衡，使其小于黏性力，造成油滴的釋放。也可說力平衡的打破也是潤濕性向水濕轉變的一種表現。

同時S.Berg也用可視化體積方法測定了不同礦化度下驅替原油的可視化體積變化。在礦化度為26000 mg/L的高礦化度下，原油的可視體積從68 mm3減少到47 mm3，將高礦化度鹽水稀釋4倍后的6 500 mg/L的中礦化度下，原油的可視體積較高礦化度下的驅油降低了59%，而在2 000 mg/L的低礦化度下，原油的可視體積較高礦度下的驅油降低了87%，表明注入水的礦化度越低驅油效果越好。

這是由于黏土的變化有兩種狀態：可控地層傷害狀態和地層傷害狀態。可控地層傷害狀態是由中礦化度引發的。使黏土發生輕度的膨脹和運移，能打破附著在黏土表面油滴的力平衡；在可控地層傷害狀態下，油滴釋放發生后才有黏土的膨脹和運移情況的發生。地層傷害狀態是由低礦化度引發的，除了有洗油的效果，還會伴隨較強的黏土膨脹和運移情況，地層傷害狀態下，黏土優先膨脹和運移后才會發生油滴的釋放。

在高礦化度環境中前期原油可視體積大幅減小，是因為部分原油在水驅作用下被驅走，但仍有部分因為力平衡趨于穩定，在低礦化度水注入后，黏土表面潤濕性發生改變，出現洗油現象使可視原油體積大幅減小。

可以看出在不考慮黏土因注入水礦化度低導致黏土膨脹和運移所帶來的調剖作用而只考慮洗油效果時，礦化度越低黏土越往水濕變化，洗油效果越好。

3 雙電子層的擴散

Dual electronic layer diffusion

Lee［22］等提出了薄水膜的理論，水膜厚度隨著水的礦化度而改變。降低水的礦化度，水膜變得比在高礦化度鹽水環境中厚，這個可以解釋低礦化度注水導致的雙電層變厚現象，從而使驅油效率更高。

Nasralla［23-24］就不同質量濃度、pH值、離子類型的注入水進行了與巖石、原油的接觸角與Zeta電位的測定，并進行了不同鹽水的水驅實驗，實驗結果如表1所示。由實驗結果可得：同礦化度、同離子類型，pH值越高對應Zeta電位的值越小，雙電層變厚，雙電層擴散程度越大，對應的接觸角也越小，即巖石表面越偏向水濕，采收率也相比較越大。

表1 不同礦化度、pH值、離子類型的注入水對Zeta電位、接觸角、采收率的影響Table 1 Effects of injected water with different salinities,pH and ion types on Zeta electric potential,contact angle and recovery factor

同礦化度、同pH值，離子類型不同Zeta電位也不同，Zeta電位越小，雙電層越厚，雙電層擴散程度越大，所對應的鹽水與巖石、油滴的接觸角也越小，即巖石表面越偏向水濕，采收率也相比越大。

不同礦化度、同離子類型、同pH值，礦化度越低對應的Zeta電位越小，Zeta電位小，雙電層變厚，雙電層擴散程度越大，對應的接觸角越小，即巖石表面越偏向水濕，對應的采收率相比較也越大。

不同黏土礦物在不同離子類型的鹽水中測定的Zeta電位如表2所示。

對于不同類型的黏土、所含離子不同的注入水，均存在注入水礦化度越低，Zeta電位越小。對于不同類型黏土，在同礦化度情況下，注入水含一價陽離子比含二價陽離子對應的Zeta電位小。用含一價陽離子與含二價陽離子的鹽水進行驅油實驗得到的采收率結果（表3）。

含一價陽離子的鹽水也比含二價陽離子的鹽水更能使采收率提高。而無論是一價陽離子還是二價陽離子的鹽水均隨著質量分數的降低而采收率提高。表3和表2、表1比較得到：鹽質量分數越低，Zeta電位越低，采收率越高。這說明對于相同礦化度的鹽水，離子類型不但影響黏土的Zeta電位，也影響采收率。

S.Rivet［25］和Ⅰ.Fjelde［26］解釋了在同離子同礦化度情況下之所以高pH值下的Zeta電位比低pH值下的低，是由于黏土帶負電，對孔隙中的陽離子有吸引，而黏土表面對陽離子吸附能力可總結為：H+＞Ba2+＞Sr2+＞Ca2+＞Mg2+＞Cs+＞Rb+＞K+＞Na+＞Li+，因為對H+的吸引最大，所以當pH值低時，鹽水中的H+較多，因為對H+的吸引力強，所以使得雙電層被壓縮從而使得Zeta電位變大，同理因為對不同離子的吸引強度不同，也可以解釋Ca2+的Zeta電位為什么比Na+的低。

S.berg也在低礦化度和潤濕性關系中討論了雙電層的機理，如圖6所示。

表2 不同黏土礦物在不同離子類型鹽水中的Zeta電位Table 2 Zeta electric potential of clay minerals in salt water with different ion types

表3 不同礦化度及離子類型的鹽水對應采收率Table 3 Recovery factor salt water with different salinities and ion types

圖6 不同黏土狀態下的雙電子層機理示意圖Fig.6 Schematic mechanism of dual electric layer in different clay states

由圖6(a)可知，在高礦化度環境中黏土表面附著陽離子多，較圖6(b)、圖6(c)中雙電層不擴散；圖6（b）中處于可控地層傷害，因為礦化度處于中礦化度，黏土表面附著中等量的陽離子，處于電荷不平衡，但沒有使得黏土內部力平衡被打破，而使得油滴與黏土間的力平衡被打破，所以發生油滴的釋放，隨黏土因電荷不平衡雙電層有擴散，但因為陽離子仍較為多，所以黏土的膨脹較小并不發生運移；圖6(c)中在地層傷害環境中，因為礦化度低所以黏土表面吸附的陽離子極少使得電荷不平衡，發生極強的雙電層擴散現象，黏土發生膨脹，并且潤濕性發生改變，油滴與黏土間的力平衡被打破從而造成油滴釋放。

D.J.Ligthelm［27］在此基礎上進行了更深入的解釋，其認為：巖石/鹽水、油滴/鹽水的雙電子層的擴散意味著Zeta電位值的變小，這種情況會增加黏土與油滴之間的靜電排斥力，多價陽離子的注入會使得其排斥力超過束縛力，即能使得原油發生脫離，同時這樣能使得油滴與巖石之間的接觸面積變小，即為潤濕性的改變。當然這種情況發生的前提是要先注入高礦化度水再進行低礦化度注水。在低礦化度鹽水注入后，巖石中的黏土內部力也會發生變化，黏土內部的束縛力小于黏土內部的因礦化度降低而增大的靜電排斥力，所以黏土發生膨脹。

4 礦物溶解和其他化學機理

Mineral dissolution and other chemical mechanisms

礦物的溶解也能提高采收率，溶解巖石表面能使得潤濕性發生改變，H.Pu［28］從懷俄明州的Tensleep巖心的驅替實驗中發現，礦物溶解可以提高采收率，但對于來自產水層的巖心是沒法提高采收率的。將編號為T、TA、M、P的巖心（其中T巖心從產層取出的巖心，含油污；從含水層取得的巖心無與油接觸的痕跡）用高礦化度地層水A和C、低礦化度水B和煤層氣水進行驅替實驗。 在60℃下以0.25 mL/min勻速注入，直到采收率穩定不變時換為低礦化度水來注入，在實驗過程中記錄采收率變化，如表4所示。

所有巖心在低礦化度鹽水注入采收率均上升，3種巖心不含黏土，在實驗中發現壓降前后變化極大，說明有其他礦物溶解的情況發生。為探究礦物的具體變化對驅替實驗中污水所含離子變化進行了分析。由實驗發現，在注入一定礦化度的鹽水后，檢測注入水與流出污水中各種離子質量濃度發現：流出污水中的離子質量濃度發生變化，大部分離子質量濃度在注入0～1 PV時有所增加。

這說明在注入鹽水過程中，巖石/鹽水發生反應能使孔隙喉道中的硬石膏與白云巖等礦物溶解導致離子質量濃度增加，同時也有一部分離子吸附在巖石表面使得流出污水中其離子質量濃度降低，共同的作用使得流出污水中離子質量濃度大部分增加，并表現出離子質量濃度隨注入體積而發生變化。

Rezaeidoust A［29］認為，活化能是低礦化度水注入后地層發生潤濕性轉變的關鍵因素，雖然砂巖和碳酸鹽巖在低礦化度水注入后潤濕性都能發生改變，但原油極性成分中的負電性基團（羧基物質）與碳酸鹽巖正性基團之間的化學鍵要比原油與砂巖電負性基團之間的化學鍵鍵能高，而活化能控制礦物表面和注入水的化學反應速度，所以碳酸鹽巖和砂巖通過注低礦化度水使其潤濕性轉換的機理不同。

5 應用前景

Application prospect

低礦化度注水作用于砂巖油藏能有效改變雙電子層的擴散、Zeta電位、巖石表面的潤濕性和一定的黏土膨脹，起到調剖洗油等作用，較常規注水更能提高采收率。

砂巖油藏進行低礦化度水驅的前提是目標砂巖油藏油質為輕質油或中質油，黏土含量不低。滿足條件的油藏采用礦化度低于5 000 mg/L的注入水能取得較常規采出水回注方法更高的采收率。但具體的參數優化，需要對現場巖樣進行室內實驗通過測試巖樣與不同質量濃度以及離子類型鹽水的Zeta電位、潤濕角以及采收率才能得出一個合適的條件進行現場應用。

國內油田大部分為砂巖油藏并且大部分砂巖油藏油質為輕質油或中質油，完全滿足低礦化度注水的要求。而這些油藏目前基本均采用采出水回注的方式進行驅替，這種注入水均含有較高的礦化度。對這種常規高礦化度注水的砂巖油藏進行低礦化度水驅能提高注水效果，使得采收率得到提高。因此低礦化注水可應用于國內注水開發的砂巖油藏，具有廣闊的應用前景。

同時低礦化度注水與聚合物驅、表面活性劑驅相結合可達到比常規復合驅更好的效果。低礦化度注水可減少注水過程中的鹽析、鹽堵和鹽垢的形成，也減少了高礦化度引起的注水管線的腐蝕，并且能達到增注效果。現在采用常規注水開發的油井采用低礦化度注水可更好地提高注水效果，必將得到重視和應用。

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（修改稿收到日期 2017-02-26）

〔編輯 景 暖〕

Microscopic mechanisms of low salinity water injection technology for sandstone reservoir EOR

LI Haitao ,MA Qirui,LI Donghao
State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation,Southwest Petroleum University,Chendu610500,Sichun,China

Low salinity water injection is a leading technology.At present,much attention is paid on it for it can improve oil displacement effect of carbonate and sandstone reservoirs.In this paper,the main microscopic mechanisms of low salinity water injection technology for sandstone reservoir EOR were analyzed,including wettability alteration,clay swelling and migration,dual electronic layer diffusion and etc.Mass concentration and ion type of low salinity water change various force balance inside clay and the force balance between clay and crude oil,leading to dual electronic layer diffusion.As a result,the wettability of clay is altered and the phenomena of swelling and migration occur.Low salinity water injection can enhance the recovery of most sandstone oil reservoirs.The domestic sandstone oil reservoirs are mostly in the middle and late development stage,so the study on microscopic mechanisms of low salinity water injection technology plays an important role in instructing the development of sandstone oil reservoirs.

low salinity water injection;microscopic mechanism;enhanced oil recovery;wettability;clay;dual electronic layer diffusion;sandstone oil reservoir

李海濤，馬啟睿，李東昊.低礦化度注水提高砂巖儲集層采收率的微觀機理［J］.石油鉆采工藝，2017，39（2）：151-157.

TE357

：A

1000-7393（2017）02-0151-07

10.13639/j.odpt.2017.02.005

: LI Haitao,MA Qirui,LI Donghao.Microscopic mechanisms of low salinity water injection technology for sandstone reservoir EOR［J］.Oil Drilling &Production Technology,2017,39(2): 151-157.

李海濤(1965-)，博士，教授，博士生導師。現從事提高采收率機理及工藝技術、采油采氣理論與工程技術等的教學和研究工作。通訊地址：(610500)四川省成都市新都區新都大道8號西南石油大學國家重點實驗室B312。E-mail: lihaitao@swpu.edu.cn

馬啟睿，碩士研究生，電話:17790289049。 E-mail：regisma@163.com