豬糞堆肥揮發性有機物的產生規律與影響因素

沈玉君，孟海波，張朋月,3，趙立欣※，周海賓，侯月卿

豬糞堆肥揮發性有機物的產生規律與影響因素

沈玉君1,2，孟海波1,2，張朋月1,2,3，趙立欣1,2※，周海賓1,2，侯月卿1,2

（1. 農業部規劃設計研究院農村能源與環保研究所，北京 100125；2. 農業部農業廢棄物能源化利用重點實驗室，北京 100125；3. 河北農業大學資源與環境科學學院，保定 071000）

堆肥是畜禽糞便處理及資源化利用的有效途徑，然而堆肥過程中極易產生揮發性有機物（VOCs，volatile organic compounds），引發惡臭問題，并對人體健康帶來危害。該研究以豬糞和秸稈為原料，通過堆肥試驗，研究了含水率、碳氮比和通風速率等工藝參數對豬糞堆肥過程中主要VOCs產生的影響。研究結果表明：堆肥過程中TVOCs的最高體積分數可達2 000×10-6以上，主要在堆肥升溫期產生。二甲二硫、二甲三硫是主要的致臭VOCs，其中，影響二甲二硫排放的主要因素為物料初始含水率，影響二甲三硫排放的主要因素為通風速率。極差及方差分析結果表明，堆肥過程中采用含水率65%，碳氮比30，通風速率0.1 m3/(min·m3)可以有效控制VOCs的排放。

糞；發酵；堆肥；VOCs；影響因素

0 引 言

農業有機廢棄物堆肥集廢棄物處理和有機肥生產于一體，契合可持續農業的發展方向，得到較廣泛的推廣與應用。然而，堆肥在解決農業有機廢棄物環境污染、生產有機肥的同時也帶來了的二次污染，揮發性有機物（VOCs, volatile organic compounds）污染就是其中之一[1-4]。高定等[5]發現，堆肥過程中產生的揮發性物質共60種，除NH3和H2S之外，其余58種全部為VOCs，總揮發性有機物（TVOCs）最高產生濃度可達3 000～14 000 mg/m3[6-7]，堆肥過程中TVOCs的產生量占初始碳的0.31%，甚至高于CH4的產生量（約占初始碳的0.2%）[8]。大部分VOCs有惡臭氣味，可導致人體出現諸多不適癥狀，有些具有毒性、刺激性及致癌作用[9-10]；VOCs屬于含碳化合物[11]，部分VOCs對溫室效應和全球氣候變化存在潛在的影響[12-13]。因此，控制堆肥過程中的VOCs排放，對改善環境污染，促進堆肥產業良性發展具有重要的現實意義。

國內外學者對堆肥過程中主要致臭VOCs種類已有較全面的研究。Noble等[14]發現畜禽糞便堆肥過程中產生的主要致臭VOCs為甲硫醚；Durme等[15]發現污泥堆肥過程中的主要致臭VOCs為甲硫醚、二甲二硫；張紅玉等[16]的研究表明甲硫醇和二甲二硫是廚余垃圾堆肥中引起臭味的主要VOCs。沈玉君等[17]研究表明豬糞堆肥中主要的致臭VOCs是二甲二硫、二甲三硫等。因此，本研究重點關注豬糞堆肥過程中TVOCs和二甲二硫、二甲三硫的產生規律及影響因素。

生活垃圾等廢棄物堆肥過程中VOCs的產生規律研究較多。Kumar等[18]試驗表明，園林廢棄物堆肥早期的VOCs釋放速率（最大為12.95 mg/m3）約為堆肥后期的5倍。Eitzer[19]通過調查8座生活垃圾堆肥廠的VOCs釋放情況，發現堆肥過程中VOCs的釋放主要發生在發酵前期，該階段的VOCs釋放量約100 mg/m3，是發酵中期和后期總和的1.5～2倍。Turan等[7]以雞糞為原料堆肥試驗證明，VOCs的釋放濃度最高可達14 000 mg/m3，也是主要出現在發酵前期。然而，目前豬糞堆肥過程中主要VOCs的產生規律還不清楚。

通風是影響堆肥過程中VOCs產生的重要因素。Delgado-Rodríguez[20]研究表明生活垃圾堆肥過程中，通風為影響臭氣排放的主要因素，通風過慢易形成厭氧環境，有機硫化物的產生量增加，通風過快可加快臭氣從堆體中吹出；趙樹青等[21]和Müller等[22]研究表明，相對于間歇通風，持續通風可降低VOCs的產生量。物料含水率也會影響VOCs的產生及排放，Delgado-Rodríguez等堆肥試驗中設置40%、55%和70% 3個含水率處理，結果表明，低含水率條件下促進苯酚產生，甲苯則以中含水率產生量最高[20]。碳氮比是堆肥的重要參數，錢承梁等[23]研究表明，畜禽糞便堆肥物料的碳氮比與含氮臭氣產生呈顯著負相關。然而，影響VOCs產生的主要因素，通風速率、含水率及碳氮比對豬糞堆肥過程中VOCs的影響規律都尚未見報道。

本研究以通風速率、初始物料含水率和碳氮比為影響因素，通過3因素3水平試驗，研究豬糞堆肥過程中TVOCs、二甲二硫及二甲三硫的產生規律及主要影響因素，確定堆肥過程中VOCs減排的最佳控制參數。

1 材料和方法

1.1 試驗材料

試驗于2015年6月在北京市大興區青云店鎮農業部規劃設計研究院試驗基地進行。供試豬糞取自大興區某養豬場；玉米秸稈取自大興區孝義營村周圍農田，經過粉碎機切割為1 cm左右的小段。供試材料的基本性狀見表1。

表1 試驗材料基本性質Table1 Basic properties of experimental materials

1.2 試驗方法

本試驗采用密閉式強制通風堆肥工藝進行研究，初始含水率、初始碳氮比和通風速率的參數范圍依據常規堆肥的較優參數范圍進行確定，一般而言含水率在55%～65%最有利于微生物分解，水分超過70%，濕度難以上升，分解速率明顯降低，水分低于40%，不能滿足微生物生長的需要[24]；微生物活動和繁殖所要求的適宜碳氮比一般為25∶1，當堆肥物料的C/N大于30∶1時，微生物不能大量繁殖，發酵周期長，當堆肥物料的C/N小于20∶1時，微生物繁殖快，堆肥物料分解也快，而且有多余的氮素釋放，導致氮素大量損失，故一般堆肥的碳氮比設置為20∶1～30∶1之間[25]；通風速率一般控制在0.05～0.2 m3/(min·m3)之間，其通風速率滿足微生物堆肥生長的需要，過低則堆體易形成厭氧環境，過高則堆體氧氣供應過剩[26]，綜合考慮，本試驗的含水率設置為55%、60%和65% 3水平，碳氮比設置為20∶1、25∶1和30∶1 3水平，通風速率設置為0.05、0.1和0.2 m3/(min·m3) 3水平。試驗因素水平和試驗處理見表2和表3。

表2 試驗因素水平表Table2 Test factors and levels table

表3 豬糞堆肥試驗參數設計方案Table3 Design scheme of aerobic fermentation parameters of pig manure

豬糞堆肥裝置為50 L密閉式好氧發酵罐（圖1），堆體高35 cm，直徑45 cm。堆肥采用強制通風，通風方式為每隔30 min進行鼓風曝氣5 min，發酵周期為30 d左右，分別在第14、21、28天翻堆。在堆肥第0、3、7、12、18、25天采集氣體樣品，測定VOCs。

圖1 堆肥裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of aerobic fermentation device

1.3 分析方法

采用PT100探頭連續監測記錄堆肥中溫度變化；將物料在105 ℃下烘干4 h測其含水率；采用MF5700氣體流量計測其氣體流量；TVOCs采用復合氣體測試儀分析，復合氣體測試儀采用FID檢測器，以異丁烷為標氣進行標定。二甲二硫和二甲三硫采用活性炭吸附/二硫化碳解析-氣相色譜法法測定。測定具體參數為：采用分流方式進樣，分流比為5∶1，進樣口溫度為220 ℃，傳輸溫度為240 ℃，柱前壓為20.1 Pa，柱流量為1.5 mL/min，色譜柱為DB-624 60 m×0.32 mm×1.8 μm，進樣量為2.0 μL，程序升溫為40 ℃下保持10 min，首先以5 ℃/min升溫至100 ℃保持5 min，再以10 ℃/min升溫至150 ℃保持5 min，最后以20 ℃/min升溫至240 ℃保持5 min，離子源溫度為200 ℃，倍增器電壓為1 358 V，掃描方式為sim；標準樣品購于美國AccuStandard, Inc。測試方法參考HJ584-2010環境空氣苯系物的測定，分析儀器型號為CGMS-QP2010。

1.4 數據分析

本文采用極差分析法、方差分析法對試驗結果進行分析。

2 結果與分析

2.1 溫度變化

溫度是反應堆肥無害化程度的重要指標，是堆肥能否順利進行、物料是否完全腐熟的重要參考依據[27-28]。從圖2可以看出T1和T2 2個處理為達到堆肥高溫期（≥50 ℃），最高溫度僅為47.8 ℃和48.6 ℃，T3、T6和T8 3個處理的高溫期（≥50 ℃）持續時間均不足5 d；一般來說，通風速率是影響堆肥過程溫度變化的主要因素[29]，在低通風速率下，T1、T6和T8 3個處理在堆肥過程中最高溫度分別為47.8 ℃、57.4 ℃和57.4 ℃，T4、T5、T7和T9 4個處理最高溫度分別為59.3 ℃、62.9 ℃、62.8 ℃和60.1 ℃，且4個處理高溫期（＞50 ℃）持續時間均超過10 d，符合糞便無害化衛生要求（GB 7959-2012）中規定的人工堆肥≥50 ℃且至少持續10 d的標準。通過對比9個處理的溫度變化與物料初始含水率、物料初始C/N比和通風速率的關系可以看出，低通風速率（0.05 m3/(min·m3)）或低初始含水率（55%）處理的溫度均未達到對畜禽糞便無害化的要求，因而較低的通風速率和較低的初始含水率并不適合選作堆肥的參數。在堆肥的第14天和第21天溫度有所上升是由于對物料進行了翻垛處理，使未接觸氧氣的物料充分接觸氧氣，同時提高了微生物活性，使其溫度升高。

圖2 豬糞堆肥中溫度的變化Fig.2 Variation of temperature in pig manure aerobic fermentation

2.2 TVOCs產生和排放規律

圖3為本試驗中不同處理下的TVOCs變化趨勢，從圖3可以看出，在豬糞堆肥中TVOCs的排放主要集中在堆肥的前期，且在堆肥的第2天即全部上升到2 000×10-6以上（由于試驗儀器的限制性，僅能監測到2 000×10-6以下的TVOCs體積分數），堆肥第10天以后各處理TVOCs均降低至500×10-6以下。T1、T2和T3處理的TVOCs高濃度（>2 000×10-6）維持時間相對較短，在第5天即降到2 000×10-6以下，僅維持2 d左右，這可能是由于該處理初始含水率較低所致。Turan等[7]以禽糞為原料進行堆肥試驗證明，VOCs的釋放濃度最高可達14 000 mg/m3，主要出現在堆肥前期，可見堆肥前期是堆體釋放VOCs的關鍵時期。

圖3 豬糞堆肥中TVOCs濃度變化Fig.3 Changes of TVOCs concentration in pig manure aerobic fermentation

2.3 主要致臭VOCs產生和排放規律

2.3.1 二甲二硫的產生和排放規律

二甲二硫為本試驗中排放量最大的主要致臭VOCs（見表4），由表4可以看出不同處理下二甲二硫的排放主要集中在堆肥前期，T7、T8和T9 3個處理在堆肥前期和中期均有較高濃度的排放，T9處理在堆肥后期排放濃度高于前期；此外，在整個堆肥過程中以T1和T8處理在堆肥開始所排放二甲二硫濃度最高，分別為8.89 mg/m3和7.69 mg/m3。

表4 豬糞堆肥中二甲二硫濃度變化Table4 Changes of dimethyl disulfide concentration in pig manure aerobic fermentationmg·m-3

由于臭氣排放的最高濃度為堆肥的初始階段[17]，同時也是本試驗中二甲二硫最大濃度出現階段，故通過極差分析法將堆肥初始時所排放的主要致臭VOCs進行直觀分析比較，得出初始含水率、初始C/N和通風速率對這幾種主要致臭VOCs排放的影響規律，進而推斷出豬糞堆肥中減排致臭VOCs的最優參數。

通過對二甲二硫排放濃度進行極差分析可以看出（表5），影響二甲二硫排放的因素依次為：通風速率＞碳氮比＞含水率，其中隨著含水率和通風速率的升高，二甲二硫的排放濃度呈現先抑制后促進的趨勢，碳氮比對二甲二硫排放的影響呈現先促進后抑制的趨勢。通過表5可得出最佳減排二甲二硫的含水率為水平2，即60%；最佳碳氮比為水平3，即30∶1；最佳通風速率為水平2，即0.1 m3/(min·m3)。

表5 二甲二硫排放濃度極差分析Table5 Dimethyl disulfide emission concentration range analysis

2.3.2 二甲二硫的產生和排放規律

表6為豬糞堆肥中二甲三硫的濃度變化狀況，在豬糞和玉米秸稈堆肥初始階段T1、T5、T6和T8 4個處理排放的二甲三硫的濃度明顯高于其他處理，分別達到0.122、0.249、0.132和0.051 mg/m3，其他階段不同處理下所排放的二甲三硫濃度整體維持在一個相對較低的水平。

表6 堆肥中二甲三硫濃度變化Table6 Changes of dimethyl trisulfide concentration in pig manureaerobic fermentationmg·m-3

對豬糞堆肥中二甲三硫初始階段的排放狀況進行極差分析可以看出（表7），影響二甲三硫排放的因素依次為：含水率＞通風速率＞碳氮比，其中含水率的增加對二甲三硫的影響呈現先促進后抑制的趨勢，碳氮比對二甲三硫的排放也呈現先促進后抑制的趨勢，通風速率對二甲三硫排放的影響呈現先抑制后促進的趨勢，通過表7可得出最佳減排二甲二硫的含水率為水平3，最佳碳氮比和通風速率為水平1和水平2。

表7 二甲三硫排放濃度極差分析Table7 Dimethyl trisulfide emission concentration range analysis

通過對堆肥初期二甲二硫和二甲三硫排放濃度的極差分析可以看出，不同因素對二甲二硫和二甲三硫的影響大小有所不同，其中以含水率對二甲二硫和二甲三硫的影響差異最大，產生此差異的具體原因還需進一步研究。

2.4 最優水平組合的確定

通過表5和表7可知，通風速率對二甲二硫和二甲三硫減排的最佳水平均為2，即0.1 m3/(min·m3)，而含水率和碳氮比對二甲二硫和二甲三硫的最佳減排水平卻存在一定差異，故本文通過研究不同因素貢獻率的方式進一步確定最佳減排二甲二硫和二甲三硫的參數設置水平。貢獻率是因素平方和與總平方和之比，貢獻率的大小則可對因素的重要程度進行量化，某一因素的平方和對總平方和的貢獻率愈大，則表示該項因素對該評價指標的影響能力愈強[30]。

從貢獻率分析（表8）可以看出，堆肥中含水率對二甲二硫和二甲三硫的貢獻率分別為0.03和0.31，碳氮比對二甲二硫和二甲三硫的貢獻率均為0.10，故含水率對二甲三硫排放的影響大于二甲二硫，碳氮比對二甲二硫和二甲三硫排放的影響相同，因此在考慮含水率參數設置時應首先考慮二甲三硫的排放，含水率應設置為水平3，即65%；目前仍無法確定碳氮比的最佳水平，考慮到碳氮比對二甲二硫和二甲三硫的排放均呈現先促進后抑制的趨勢，且二甲二硫的排放濃度遠高于二甲三硫，故碳氮比設置為水平3時，對減排臭氣效果可能會更好。因此最佳減排二甲二硫和二甲三硫的參數為：含水率65%，碳氮比30，通風速率0.1 m3/(min·m3)。

表8 貢獻率分析Table8 Contribution rate analysis

3 結 論

1）豬糞堆肥過程中揮發性有機物的產生主要集中在發酵前期，體積分數超過2 000×10-6，在發酵中后期揮發性有機物快速降低至500×10-6以下至發酵結束。

2）豬糞堆肥過程中影響二甲二硫產生的因素依次為：通風速率＞碳氮比＞含水率，影響二甲三硫產生的因素依次為：含水率＞通風速率＞碳氮比。

3）綜合考慮堆肥腐熟及揮發性有機物的產生，豬糞堆肥過程最佳控制參數為含水率65%，碳氮比為30，通風速率0.1 m3/(min·m3)。

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Generation law and influencing factors of volatile organic compounds during pig manure composting

Shen Yujun1,2, Meng Haibo1,2, Zhang Pengyue1,2,3, Zhao Lixin1,2※, Zhou Haibin1,2, Hou Yueqing1,2
(1. Institute of Energy and Environmental Protection, Chinese Academy of Agricultural Engineering, Beijing 100125, China; 2. Key Laboratory of Energy Resource Utilization from Agriculture Waste, Ministry of Agriculture, Beijing 100125, China; 3. College of Resources and Environment Science, Agricultural University of Hebei, Baoding 071000, China)

As the main technology of waste recycling, composting is widely used for its easy operation and high efficiency. However, it is easy to produce VOCs (volatile organic compounds) emissions to the surrounding environment, and cause the odor problem. Odorous gases usually do not lead to serious health problems, but will make people mentally affected, make people lose appetite and feel nausea. Hydrogen sulfide, thiol, and so on can directly cause the harm to the respiratory system and endocrine system, and odorous gases have the duality of air pollution and harmful gas pollution. In recent years, the research shows that in the aerobic fermentation thioether is caused by stench in the air, and is one of the main pathogenic smelly factors. In order to comprehend the production regularity and influence factors of thioether in the aerobic fermentation of pig manure, an experiment was carried out in June, 2015 at Key Laboratory of Energy Resource Utilization from Agriculture Waste, Ministry of Agriculture, Chinese Academy of Agricultural Engineering, Beijing, China. This study took pig manure and straw as raw material, and through the orthogonal test investigated the effect of 3 parameters i.e. moisture content, C/N ratio and ventilation rate on the generation of VOCs in pig manure aerobic fermentation process. Experimental results showed that T4, T5, T7, T9 treatment (water content was 60%, 60%, 65% and 65%; C/N ratio was 20, 25, 20 and 30; ventilation rate was 0.1, 0.2, 0.2 and 0.1 m3/(min·m3), respectively) reached the requirement of harmlessness, but T1, T2, T3, T6, T8 treatment (water content was 55%, 55%, 55%, 60% and 65%; C/N ratio was 20, 25, 30, 30 and 25; ventilation rate was 0.05, 0.1, 0.2, 0.05 and 0.05 m3/(min·m3) respectively) did not reach. T2 and T3, did not reach the requirement of harmlessness because the moisture content was too low, T6 and T8 did not reach the requirement of harmlessness because the ventilation rate was too low, and T1 was because both moisture content and ventilation rate were too low. Therefore, in order to ensure the quality of fertilizer, it should try to avoid the low moisture content and low ventilation rate of composting. No matter what kind of compost parameters, total VOCs emissions were always concentrated in the early stages of aerobic fermentation, and the highest emission concentrations of all treatments were more than 2 000×10-6. As the moisture content increased from 55% to 65%, moisture content played the role of firstly promoting and then inhibiting for dimethyl disulfide, and firstly inhibiting and then promoting for dimethyl trisulfide. As the C/N ratio increased from 55% to 65%, dimethyl disulfide and dimethyl trisulfide were both firstly promoted and then inhibited. As the ventilation rate increased from 0.05 to 0.2 m3/(min·m3), dimethyl disulfide and dimethyl trisulfide were both firstly inhibited and then promoted. During pig manure aerobic fermentation, the order of the factors influencing dimethyl disulfide emission in turn was ventilation rate> C/N ratio>moisture content, and that for dimethyl trisulfide emission in turn was moisture content > ventilation rate > C/N ratio. The optimal parameters for reducing VOCs emissions were moisture content of 65%, ventilation rate of 0.1 m3/(min·m3) and C/N ratio of 30:1.

manures; fermentation; composting; VOCs; influence factor

10.11975/j.issn.1002-6819.2017.05.031

X512; X511

A

1002-6819(2017)-05-0211-06

沈玉君，孟海波，張朋月，趙立欣，周海賓，侯月卿. 豬糞堆肥揮發性有機物的產生規律與影響因素[J]. 農業工程學報，2017，33(5)：211－216.

10.11975/j.issn.1002-6819.2017.05.031 http://www.tcsae.org

Shen Yujun, Meng Haibo, Zhang Pengyue, Zhao Lixin, Zhou Haibin, Hou Yueqing. Generation law and influencing factors of volatile organic compounds during pig manure composting[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2017, 33(5): 211－216. (in Chinese with English abstract)

doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2017.05.031 http://www.tcsae.org

2016-06-01

2017-02-22

自然村生產生活循環技術系統構建和集成示范（2015BAL04B03）作者簡介：沈玉君，女，河北邯鄲人，高級工程師，博士，主要從事農業廢棄物資源化研究。北京 農業部規劃設計研究院農村能源與環保研究所，100125。Email：shenyj09b@163.com

※通信作者：趙立欣，女（漢族），研究員，博士，主要從事農業廢棄物資源化研究。北京 農業部規劃設計研究院農村能源與環保研究所，100125。Email：zhaolixin5092@163.com