太原市農田土壤中多氯聯苯污染特征及健康風險

張婧雯 張紅 劉勇 李深泉

摘要[目的]研究多氯聯苯（PCBs）在太原市農田土壤中的分布特征、來源以及對周圍人群的健康風險。[方法]以太原市農田土壤為研究對象，分析測定土壤中7種指示性PCBs的含量，并根據太原市人群實際情況的暴露參數和USEPA的部分參數，對太原市農田土壤中PCBs的健康風險進行評價。[結果]太原市農田土壤中7種指示性PCBs的平均值為87.29 μg/kg，以六氯及以上的高氯聯苯為主；與國內外其他城市土壤中PCBs的殘留量相比較，太原市農田土壤中PCBs 殘留量處于相對較高水平；且35%采樣點的∑7PCBs殘留量高于農業用地限定值；主成分分析結果表明，土壤中PCBs污染可能主要與大型企業電子電力設備絕緣材料、電容器浸漬劑和變壓器的泄漏，以及含有Aroclor1254絕緣材料、油漆添加劑和化產車間使用Aroclor1260一類的工業產品有關；太原市農田土壤中的PCBs在敏感用地和非敏感用地方式下均不會對成人和兒童產生非致癌健康風險；在2種不同用地方式下太原市農田土壤中PCBs對成人的綜合致癌風險較小，但對兒童會存在一定的致癌風險，3種暴露途徑對健康風險貢獻率依次為經口攝入>皮膚接觸>呼吸吸入。[結論]該研究可為太原市土壤污染殘留分布分析及其評價提供參考。

關鍵詞多氯聯苯；農田土壤；來源；健康風險評價；太原市

中圖分類號X53文獻標識碼A文章編號0517-6611（2017）35-0096-06

Abstract[Objective]To study the distribution and source of PCBs in Taiyuans agricultural soil and the health risks posed to the people nearby.[Method] Farm land soil in Taiyuan was selected as the research objective to measure the content of 7 indicative PCBs in the soil.Based on the Taiyuan residents exposure parameter and some parameters of USEPA，the health risks caused by PCBs were analyzed in Taiyuans farmland soil.[Result]The average value of 7 indicative PCBs in Taiyuans agricultural soil was 87.29 μg/kg，majorly consisting of highchlorinated biphenyls with hexachlor or above；Compared to the PCBs study in other regions，the PCBs residue level in Taiyuans agricultural soil remained relatively high and the residue volume of ∑7PCBs at 35% sampling sites appeared to be higher than the limit of agricultural land；The analysis output of the major content revealed that the pollution of PCBs in the soil might be mainly caused by the leakage of insulation materials from large electronic enterprises and the impregnate and transformer of capacitor，as well as the paint additive containing Aroclor1254，insulation materials and other industrial products containing Aroclor1260 used in the chemical production plants；The amount of PCBs accumulated in Taiyuans agricultural soil would not bring any noncarcinogenic health risks to adults or children no matter in sensitive land use or insensitive land use.Considering the utilization in both these two types of land，the amount of PCBs in Taiyuans agricultural soil only indicated a minor comprehensive carcinogenic risk to adult，while the risk might increase a little when it comes to children.The contribution of three ways of exposure to the health risks turned out to be：oral intake>skin contact>respiratory inhalation.[Conclusion]The research can give reference for studying pollution residue distribution and assessment.

Key wordsPCBs；Agricultural soils；Source；Health risk assessment；Taiyuan City

多氯聯苯（PCBs）是一類人工合成的具有良好物理化學性質的氯代芳香烴類持久性有機污染物，分子式為（C12H10）nCl。由于其具有化學性質穩定、耐熱性強、不易燃、蒸汽壓低、介電常數高等特點，曾作為潤滑劑、塑增劑、殺蟲劑、變壓器和電容器中的絕緣介質等常用化工產品中主要成分，而被化工業、電力工業、冶金業等領域廣泛使用[1-3]。PCBs具有高毒性，在環境介質中的高持留性以及在生物體中的高蓄積性[4-5]，對神經、生殖、免疫系統的病變及致癌都具有一定的誘導作用[6]。發達國家在20世紀70年代就已禁止PCBs的生產和使用，但由于其化學穩定性以及目前仍有PCBs作為副產品進入環境中[7-10]，直至今天PCBs仍廣泛存在于各種環境介質中[11-12]，并且極易通過地表徑流、大氣沉降等方式在土壤有機質中積累，通過直接或間接多種途徑進入生物體，威脅周圍人群生命財產安全[2，13]。因此，土壤中PCBs的污染及健康風險愈發受到人們的重視。

太原市是我國華北地區重要的礦產、電力、能源城市和重工業基地，也是我國華北地區主要糧食生產基地之一[14]，在為我國經濟長期發展中做出突出貢獻的同時，工業廢水、廢氣、固體廢料等污染物不合理排放導致太原市城區中土壤污染日益嚴重。與此同時，隨著城市化的進程加快，原本在城郊的熱電廠、焦化廠、化肥廠等污染源被囊括進入太原市城區范圍內，這些大型企業周邊的部分農田未來將被規劃成為工業用地和居住用地。所以，太原城區內農田的污染情況與人群的身體健康密切相關，研究城市農田土壤中污染物殘留分布及其評價對太原市未來發展規劃具有十分重要的意義。

針對太原市PCBs的研究，目前僅郭掌珍等[15]研究表明汾河太原段表層沉積物中PCBs會造成一定的生態風險，而對太原市農田土壤中PCBs的殘留濃度分布、來源及人群的健康風險未見報道。因此，該研究選擇了包含歐洲食品污染標準中的7種指示性PCBs（PCB28、PCB52、PCB101、PCB118、PCB138、PCB153、PCB180）單體進行討論，對太原市農田表層土壤進行采樣，初步分析了農田土壤中PCBs的暴露格局，揭示其可能來源，采用土壤健康風險評估模型并通過大量查閱國內外學者對太原市暴露參數的研究的結果，挑選出了較為符合太原市人群的實際暴露參數，對太原市農田土壤中的PCBs進行健康風險評價，計算2類土地利用方式下兒童和成人在PCBs暴露下的致癌風險和非致癌風險。為太原市農田土壤質量評價和環境污染防治提供科學有效的指導，并對太原市風險評價防治提供數據基礎。

1研究方法

1.1樣品的采集

2013年10月，在太原市城區范圍內的農田中進行采樣，采樣點分布見圖1。在土壤樣品的采集過程中，利用GPS在31個采樣點定位，用小土鏟除去土壤表層3 mm左右的浮土雜質，然后采集農田表層土壤（0～20 cm）。每個土壤樣品不少于1 kg且均由樣點周邊5～10個土樣均勻混合而成，采集的土壤樣品保存于真空玻璃瓶內，后經冷凍自然風干后研磨過100目篩備用。該研究中所有污染物濃度均為干重結果。

1.2多氯聯苯的檢測及質量控制

準確稱取2.5 g土壤樣品置于50 mL玻璃離心管中，同時加入5 ng標準替代物，靜置等待1 h后，進行2次萃取：第1次萃取向樣品離心管中加入20 mL丙酮/正己烷（1∶1，V/V），第2次萃取向樣品離心管中加入10 mL丙酮/正己烷（1∶1，V/V）后，首先振蕩15 min充分混勻，然后超聲波萃取20 min，用離心機3 000 r/min 離心15 min，將2次萃取的上清液轉移到另一個新的離心管中，最后將2次上清液混合。依次經過高純氮氣吹掃、濃縮、活化、上樣過柱后需將凈化液濃縮定容至500 μL，轉移到棕色進樣瓶中，準備上機分析。

采用HP 6890A氣相色譜儀（Agilent，USA）配置63Ni電子捕獲檢測器，色譜柱為HP-5石英毛細管柱（30 m×0.32 mm×0.25 μm）。檢測器溫度280 ℃，進樣器的溫度250 ℃。程序升溫：柱溫以10 ℃/min的速率從80 ℃升至200 ℃，保留1 min，然后以5 ℃/min的速率升至280 ℃，保留5 min。無分流進樣，進樣量1 L。根據標準物質的保留時間進行定性，外標法進行定量，信噪比為3∶1。內含PCB28、PCB52、PCB101、PCB118、PCB138、PCB153、PCB180共7種標準樣品購自國家標準測試中心SB05-174—2008標樣。

在分析樣品的過程中，為使結果更加準確，每批樣品至少做1個空白試樣，需保證容器及試劑的清潔程度，確定無干擾峰出現；每8個樣品分析1個校準曲線的中間點濃度標準溶液，每10個樣品分析1個重復樣品，且測定1個加標回收樣，加標回收率均為71.92%～115.50%（表1）。PCB209作為回收率指標物在土壤樣品中的回收率為56.28%～146.27%，通過重復基質加標，得到PCBs的方法檢測限為006～0.6 μg/kg。

1.3人體健康風險評價方法

采用EPA提出的健康風險評價“四步法”對太原市農田土壤中PCBs在不同土地利用方式下通過經口攝入、皮膚接觸、呼吸吸入3種主要暴露途徑對兒童和成人的致癌和非致癌暴露量進行計算，從而評價太原市農田土壤中的PCBs殘留產生的健康風險[16]。

不同暴露途徑下污染物致癌效應和非致癌效應暴露量計算公式[16]如下：

CDI經口攝入ca（nc）=Cs×OSIR×ED×EF×CFBW×ATca（nc）（1）

CDI皮膚接觸ca（nc）=Cs×CF×SAE×SSAR×EF×ED×ABSBW×ATca（nc）（2）

CDI呼吸吸入ca（nc）=Cs×DAIR×ED×EFPEF×BW×ATca（nc）（3）

式中：Cs為PCBs的平均濃度；CDI經口攝入ca（nc）為經口攝入土壤的暴露量（ca為致癌效應，nc為非致癌效應）；CDI皮膚接觸ca（nc）為皮膚接觸土壤的暴露量（ca為致癌效應，nc為非致癌效應）；CDI呼吸吸入ca（nc）為呼吸吸入土壤的暴露量（ca為致癌效應，nc為非致癌效應）。公式中其余參數說明見表2。

所有3種暴露途徑下污染物致癌風險和非致癌風險計算公式如下：

CR=CRi=（CDIi×SFi）（4）

HI=HQi=CDIiRfDi（5）

式中：CR為綜合致癌風險指數，無量綱；CRi為某一種暴露途徑的致癌風險，無量綱；HI為綜合非致癌風險危害商，無量綱；HQi為某一種暴露途徑的非致癌風險，無量綱；CDIi為某一種暴露途徑下土壤的暴露量；RfDi為某一種暴露途徑的非致癌物參考劑量，USEPA中提供3種暴露途徑下RfD的參考值為2.0×10-5 mg/（kg·d）；SFi為某一種暴露途徑的致癌強度系數，經口攝入和皮膚接觸下SF的參考值均為2.0 mg/（kg·d），呼吸吸入參考值為2.18×10-3 mg/（kg·d）[12]。

在健康風險評價中暴露參數是極為重要的一部分，在查閱文獻的基礎上，結合段小麗等[17-21]對太原市城市人群開展體征參數等一部分暴露參數的調查以及其他學者的調查統計結果，選出了較為符合太原市人群身體實際情況的暴露參數，并結合USEPA提供的部分參數，對太原市農田土壤中PCBs的健康風險進行評價，各項暴露因子及參數見表2。

2結果與分析

2.1太原市農田土壤PCBs的污染特征

對太原市31個農田土壤樣點中的PCBs進行統計分析，結果見表3。7種指示性PCBs的同系物在各個樣點中都有不同程度的檢出，檢出率為61.30%～100%，其中PCB28、PCB118的檢出率最大且均達到100%，PCB101的檢出率最低僅為61.30%。其余同系物PCB153、PCB138、PCB180的檢出率均為96.80%，PCB52的檢出率為87.10%。7種指示性PCBs濃度的變異系數在81.20%～176.77%，表明太原市農田土壤各采樣點間PCBs殘留濃度有較大差異。PCBs總量的范圍為16.88～256.04 μg/kg，PCBs平均值達87.29 μg/kg，遠高于西藏農田土壤（1.13～13.2 pg/g）[23]和南極未污染土壤（0.36～0.59 μg/kg）[24]，從各種PCBs同系物的含量來看，PCB138的平均值最高達31.47 μg/kg，PCB118的平均含量最低為1.17 μg/kg。

從太原市農田土壤中 PCBs的暴露格局來看（圖1），土壤中PCBs總殘留高值主要分布在太原市礦業和化工業較為集中的區域內，灌區周圍有零星分布；從PCBs組成結構來看（圖1），三氯、四氯、五氯、六氯、七氯及七氯以上聯苯含量分別占 PCBs 殘留總量的 11.42%、13.61%、6.51%、36.05%、32.38%，各采樣點均以六氯及以上高氯聯苯為主，同時也含有一定比例的三氯、四氯和五氯聯苯。由于不同 PCBs 同系物之間揮發性差別很大，低氯代PCBs相對于高氯代PCBs具有更高揮發性，容易隨大氣進行遷移，而高氯代PCBs的揮發性和水溶性較差，脂溶性較高，能在污染源周圍的土壤中長期儲存。太原農田土壤PCBs中高氯代組分明顯高于國產PCBs產品，可能由于境外PCBs的輸入和高氯代組分的富集。這與太原市的礦業、化工業、冶金工業較多有密切關系。太原市的太原鋼鐵集團和太原第一焦化廠、太原第二焦化廠、太化集團以及周邊礦區、火力發電廠使用或產生焦油、瀝青、增塑劑等化工原材料和廢舊電力設備，廢水、廢料的排放，以及化肥、農藥、塑料薄膜及污水灌溉等因素直接影響土壤中PCBs 的殘留量。

將太原市農田土壤中PCBs的殘留量與國內其他城市的研究結果進行比較，雖然研究的 PCBs 同系物種類和采樣年份不同，但從PCBs的平均殘留水平來看，太原市農田土壤中PCBs的平均殘留量高于北京、上海、青島、長春、黃河三角洲以及我國某電子廢物拆解區等地，但低于貴嶼、溫嶺以及吉林市土壤中的 PCBs 殘留量[9]，與世界其他地區研究結果相比[10-13]（表4），該研究區域土壤中 PCBs 殘留量顯著高于一些國家地區農業中土壤 PCBs 的殘留量，但遠低于典型污染區。總而言之，太原市土壤中PCBs 殘留水平相對較高，表明礦業、化工業、重工業等企業的生產強度及其所占比重對土壤中PCBs殘留量產生了重要的影響作用。

根據我國《土壤環境質量標準》（GB 15618—2008） （修訂征求意見稿）土壤環境質量二級標準規定，我國農業用地土壤中 PCBs（PCB28、PCB52、PCB101、PCB118、PCB138、PCB153 和 PCB180 7種單體總和）的允許濃度限值為 100 μg/kg。太原市農田土壤中35%的采樣點的∑7PCBs殘留量高于農業用地限定值，即已累積了一定的 PCBs，存在一定的潛在生態風險，需要有關部門采取相關措施對其進行治理及修復。

2.2太原市農田土壤PCBs的來源分析

利用 SPSS 19.0對太原市31個農田土壤中PCBs 各組分進行主成分分析，提取特征值大于 1 的主要因子，得到 2個主成分，主成分的變異數見表5。這2個主成分的方差貢獻率分別為43.916%、21.107%，累計貢獻率達65.023%，即所得的2個主成分能夠反映7個原始變量包含信息的65.023%。

主成分1在PCB28、PCB52、PCB101中有較高正載荷，且方差貢獻率為43.916%，這些同系物大量存在于Aroclor1242產品中，且PCB28、PCB52的蒸汽壓和水溶性較高，比較容易通過大氣和降水傳遞，因此，主成分1的污染可能來源于大型企業電子電力設備絕緣材料和電容器的浸漬劑以及變壓器的泄漏等（表6）。主成分2中，PCB138、PCB153 所占載荷最大，且呈正相關，其方差貢獻率為 21.107%，因此，主成分2可能與含有Aroclor1254油漆添加劑、絕緣材料以及化產車間使用Aroclor1260一類的工業產品有關。

礦業、化工業等活動是影響城市農業土壤污染物累積的重要因素，太原市農田土壤中 PCBs主要來源于境外PCBs的輸入、鋼鐵冶煉、化工業、煤炭洗煤加工、污水灌溉等。這與太原市農田土壤中以高氯代 PCBs為主要污染物的組成特征基本吻合，也與歷史上太原市一直以煤炭、化工、金屬冶煉、火力發電等重工業為主導產業，使用含PCBs工業品的事實相符合。

2.3太原市農田土壤中PCBs的健康風險評價

隨著太原城市化進程的加快，太原市內一部分農田將被人群居住用地和工業用地等敏感用地和非敏感用地占用。采用EPA提出的健康風險“四步法”中提供的經口攝入、皮膚接觸及呼吸吸入3種暴露途徑在7種指示性PCBs平均濃度的95%置信上限對敏感用地方式下兒童和成人以及非敏感用地方式下工人進行致癌及非致癌風險指數計算，并以累積加和的方式計算總風險指數。太原市農田土壤PCBs的綜合致癌健康風險和非致癌健康風險結果見圖2、圖3。

單一污染物的危害商（HI）的可接受值為1[38]，在敏感和非敏感用地方式下成人、兒童和工人的累計危害商分別為0010 7、0.069 9和0.009 6，均遠小于1，表明太原市農田土壤中的PCBs在不同用地方式下均不會對人體產生非致癌健康風險。3種暴露人群中，敏感用地方式下兒童是最敏感的受體，其累計非致癌健康風險遠高于成人和工人的非致癌健康風險。

從致癌指數來看，敏感用地方式下成人和非敏感用地方式下工人的累計致癌風險指數分別為4.65×10-7和2.582×10-7，均低于可接受致癌風險水平值（敏感用地10-6，非敏感用地10-5）[38]，表明太原市農田土壤中PCBs對成人和工人的致癌健康風險較小；但由于兒童普遍容易誤食土壤，且體重遠低于成人，平均作用時間較短，所以在敏感用地方式下，兒童的累計致癌風險指數（3.11×10-6）超過了可接受致癌風險水平值10-6，表明農田土壤中的PCBs會對兒童構成一定的致癌風險，需要引起有關部門的重視。從3種暴露途徑來看，均以經口攝入途徑對健康風險的貢獻率所占比例最大，其次是皮膚接觸途徑，呼吸吸入途徑對健康風險的貢獻率十分微弱。最后值得注意的是，由于該研究只對PCBs的7種同系物進行健康風險評價，實際的致癌風險可能會更高。

3結論與討論

對太原市農田土壤中多氯聯苯（PCBs）的暴露格局、來源以及在不同土地利用方式下對兒童和成人的健康風險進行研究，結果表明：

（1）太原市農田土壤中7種指示性PCBs均有檢出，PCBs殘留濃度范圍在16.88～256.04 μg/kg，PCBs平均值為87.29 μg/kg，土壤中PCBs總殘留高值主要分布在太原市礦業和化工業較為集中的區域內，灌區周圍有零星分布且各采樣點均以六氯及以上高氯聯苯為主，說明太原市農田土壤存在境外PCBs的輸入和高氯代組分的富集。

（2）與國內外其他城市土壤中PCBs的研究結果相比較，太原市農田土壤中PCBs 殘留量處于相對較高水平；且35%采樣點的∑7PCBs殘留量高于農業用地限定值（100 μg/kg），存在一定的潛在生態風險，需要有關部門采取相應措施對其進行治理及修復。

（3）主成分分析進一步表明，土壤中PCBs污染可能主要與大型企業電子電力設備絕緣材料、電容器的浸漬劑和變壓器的泄漏，以及含有Aroclor1254油漆添加劑、絕緣材料、化產車間使用Aroclor1260一類的工業產品有關。

（4）健康風險評價結果表明，在敏感和非敏感用地方式下，成人和兒童的綜合非致癌危害商均遠小于1，表明太原市農田土壤中的PCBs在不同用地方式下均不會對人體產生非致癌健康風險；在2種不同用地方式下太原市農田土壤中PCBs對成人的綜合致癌健康風險較小，但對兒童會構成一定的致癌風險，需要引起有關部門的重視。3種暴露途徑對健康風險貢獻率依次為經口攝入>皮膚接觸>呼吸吸入。

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