靜電紡絲納米纖維在食品領域中的應用進展

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(上海海洋大學食品學院,農業部水產品貯藏保鮮質量安全風險評估實驗室(上海), 上海水產品加工及貯藏工程技術研究中心,上海 201306)

納米纖維是指直徑在納米尺度范圍(1～100 nm)內的超細纖維。自從二十世紀九十年代DH Reneker等推廣靜電紡絲這一概念以來[1-2],納米纖維開始廣泛進入科學家們的視野。由于納米纖維膜具有高比表面積、高孔隙率、制備簡單、可控性良好、易功能化、儀器便宜、工藝簡單、對材料要求低、可以實現工業化生產等優勢,而被廣泛應用于藥學[3-4]、生物醫學工程[5-7]、能源[8-9]、食品[10-13]等學科中。到目前為止,被開發出來的納米纖維制備方法包括有靜電紡絲技術[14],雙組份復合紡絲法[15]、催化擠出聚合納米纖維法[15]、分子噴絲板紡絲法[16]、自組裝制備法[17]及離心力紡絲法[18]等。其中,由于靜電紡絲制備納米纖維具有儀器便宜、工藝簡單、對材料要求低、可以實現工業化生產等優勢而被應用最廣。靜電紡絲技術是利用高壓靜電場對高分子溶液或熔體的擊穿作用來制備納微米纖維材料的方法,其基本原理是在噴射裝置和接收裝置間施加上萬伏的靜電場,噴射裝置前端的紡絲液滴形成圓錐形泰勒錐,并向接收裝置方向拉伸形成射流,溶劑揮發后最終在接收裝置上形成無紡狀態的納米纖維。靜電紡絲納米纖維在食品科學中的廣泛應用有望為食品學科帶來巨大的經濟社會效益和廣闊的發展空間。本論文將主要綜述靜電紡絲納米纖維在食品科學與工程中的應用進展,具體包括在食品包裝、食品檢測以及食品載體等三個方面。

1 靜電紡絲納米纖維在食品包裝中的應用

食品包裝行業是食品行業中的一個重要支柱子行業。當前,主要的包裝材料包括紙、塑料、金屬和玻璃等。隨著社會的發展,食品行業希望食品包裝材料具有更多功能,如阻隔氧氣和濕氣、熱穩定、抗菌、保鮮等[19-20]。因此食品包裝新功能材料的開發如火如荼,基于靜電紡絲納米纖維的食品包裝材料研發也成為該領域的熱點。

1.1 純基質型靜電紡絲納米纖維

采用靜電紡絲技術直接將高分子物質制備成納米纖維膜,是一種制備食品包裝材料的簡單選擇。Islan等人[21]采用靜電紡絲技術制備了超疏水(接觸角大于150°)的含氟硅烷官能化普魯蘭多糖納米纖維膜,有望用于食品包裝材料。Fabra等人[22]將乳清蛋白分離物、普魯蘭多糖、玉米蛋白和它們的混合物制備成納米纖維并沉積在聚羥基脂肪酸酯薄膜上,并將兩片這樣的復合薄膜疊加,從而制備成納米纖維膜為夾心層的食品包裝材料,結果顯示普魯蘭多糖、玉米蛋白或者其復合物制備得到的復合薄膜可顯著降低氧和濕氣的通過率,具有應用于食品包裝的價值。而乳清蛋白分離物或者其復合物制備得到的復合薄膜并沒有顯著改變氧和濕氣的通過率。該研究也表明并不是所有的高分子物質都可以制備成理想的靜電紡絲納米纖維食品包裝材料。

1.2 摻雜功能性物質型靜電紡絲納米纖維

為了使納米纖維基食品包裝材料具有功能性,可以將功能性物質(如具有阻隔性、抗菌性等功能的有機物、無機物、納米顆粒等)與高分子物質進行混合,再采用靜電紡絲技術制備成納米纖維基食品包裝材料。Neo[23]等研究了一種載有抗菌性沒食子酸的玉米蛋白納米纖維膜,無細胞毒性且具有一定抗菌性,可望用做食品包裝材料。Kohsari等人[24]制備了摻雜類沸石咪唑框架ZIF-8納米顆粒的殼聚糖/聚乙烯氧化物納米纖維膜,具備100%的抑菌能力,且具有較好的疏水性、熱穩定性和抗拉伸能力,具有應用在食品包裝領域的潛力。魏靜等人[25]開發了負載甲殼素納米晶須的聚乳酸納米纖維膜,并探索了其用于草莓保鮮的可行性。與PE保鮮膜和純聚乳酸納米纖維膜相比能延長香味保存、延緩草莓水分揮發、延緩霉菌生長、延遲草莓腐爛。王雪芳等人[26]制備了負載納米TiO2的聚乳酸靜電紡絲納米纖維膜,與純聚乳酸納米纖維相比,能夠在一定程度上降低草莓的重量損失和腐爛指數，且能延緩草莓中可滴定酸含量和抗壞血酸含量的下降,從而延長草莓的貯藏期限。Munteanu等人[27]制備了負載抗菌性銀納米顆粒和抗氧化性生育酚的聚乳酸納米纖維膜,抗菌能力為100%,抗氧化活性為94%(根據DPPH方法),對于新鮮蘋果和蘋果汁的測試結果表明其能降低多酚氧化酶活性,表明該材料具有潛在的食品包裝材料應用前景。值得注意的是,在制備摻雜功能性物質型靜電紡絲納米纖維過程中需要將功能性物質以分子或者納米結構形式與高分子材料均勻混合,否則無法制備得到良好的納米纖維。

將載有功能性物質的靜電紡絲納米纖維沉積到高分子薄膜上,形成雙層膜,其中納米纖維層緩慢釋放功能性物質,高分子薄膜作為機械屏障,兩者的優勢結合,引起了食品包裝材料研究者的關注。Agarwal等人[28]將蒙脫土與尼龍6混合并通過靜電紡絲技術將納米纖維膜沉積到聚丙烯薄膜上,該雙層膜與單純聚丙烯薄膜相比,可以降低氧和濕氣的通過率,從而可顯著降低薯片酸敗,可抑制微生物生長而延長面包貨架期(2 d)。Kara等人[29]將負載抗菌性異硫代氰酸烯丙酯的聚乳酸納米纖維沉積到聚乳酸鑄型薄膜上形成雙層膜,抗菌性異硫代氰酸烯丙酯可以緩釋,從而使雙層膜具有顯著抑制細菌生長的能力。

對于有些不穩定的功能性物質,可以通過添加穩定劑等方式來制備摻雜功能性物質型靜電紡絲納米纖維,如不穩定功能性物質與其它特定物質如環糊精等形成包合物。針對香葉醇易于揮發不能直接制作納米纖維食品包裝材料的問題,Kayaci等人[30]制備了香葉醇/環糊精包合物,再通過靜電紡絲技術制備摻雜香葉醇/環糊精包合物的聚乙烯醇納米纖維膜,提高了香葉醇的熱穩定性和長期室溫穩定性,22 ℃、25%濕度下長期儲存2年后香葉醇僅僅損失10%。Wen等人[31]探究了摻雜肉桂精油/環糊精的聚乙烯醇納米纖維膜的最優抗菌性條件及對草莓保鮮的影響,其最小抑菌濃度為0.9～1 mg/mL,最小殺菌濃度為7～8 mg/mL,與鑄型薄膜相比該納米纖維膜抗菌能力更高,可以有效延長草莓的貨架期。

1.3 同軸功能性物質型靜電紡絲納米纖維

傳統的靜電紡絲技術通常是使用單一噴頭,獲得的是均質型納米纖維。同軸型靜電紡絲技術是一種采用同軸的雙噴頭或者多個噴頭來制備核殼型或者中空型納米纖維的方法[32]。因此,同軸靜電紡絲技術可以用來制備核層為功能性物質、殼層為高分子物質的功能性物質型靜電紡絲納米纖維。Yao等人[33]采用同軸靜電紡絲技術研制了核層為抗氧化劑玫瑰果籽油、殼層為玉米醇溶蛋白的納米纖維,可以顯著延長香蕉和金橘的貨架期。Yao等人[34]進一步采用同軸靜電紡絲技術制備了核層為抗氧化劑橘子精油、殼層為玉米醇溶蛋白的納米纖維,相比于對照納米纖維,該負載橘子精油的同軸納米纖維具有明顯的抗菌能力。

1.4 靜電紡絲納米纖維-層層自組裝復合型

靜電層層自組裝技術是利用帶電基板在帶相反電荷的聚電解質(醋酸纖維素、負電海藻酸鈉、殼聚糖、溶解酵素等)溶液中交替沉積制備聚電解質自組裝多層膜。由于所制備的膜很薄,所以已經被探索用來制作食品包裝材料[35]。由于靜電紡絲納米纖維也是很薄的一層膜,可以當做靜電層層自組裝的基板,從而制備成基于納米纖維的層層自組裝食品包裝材料。Huang等人[36]以醋酸纖維素靜電紡絲納米纖維膜為模板,層層自組裝上正電溶菌酶-殼聚糖-有機累托石混合物層和負電海藻酸鈉層,所制備的樣品具有較高的抗菌能力,可以延長豬肉貨架期3 d。Song等人[37]制備了聚丙烯腈靜電紡絲納米纖維膜,再層層自組裝上負電卵清蛋白和銀離子,所制備的樣品具有熱穩定性得以改善,細胞毒性較小和抗菌活性強等特點。

2 靜電紡絲納米纖維在食品檢測方面的應用

在食品檢測方面,靜電紡絲納米纖維主要用于目標檢測物富集或者檢測兩方面。

2.1 靜電紡絲納米纖維用于目標檢測物提取富集

靜電紡絲納米纖維膜由于具有高比表面積等特點,可以用于目標檢測物富集，再采用常規手段進行檢測,這是當前食品安全檢測領域的一個重要研究方向。其基本原理是靜電紡絲納米纖維表面修飾有特異性物質,可結合目標檢測物,從而實現大量富集溶液中的目標檢測物。He等人[38]制備了SiO2靜電紡絲納米纖維,原位聚合聚苯胺涂層,作為注射器分散固相萃取的吸附材料來富集蜂蜜樣品中的氟喹諾酮類,該方法中預處理過程只需要4 min,隨后采用液相色譜分析進行檢測。檢測限為0.1～1.3 ng/g。Chen等人[39]開發了表面改性的親水性聚苯乙烯磺酸納米纖維膜,作為固相萃取預處理吸附劑來提取富集豬肉中的13種代表性磺胺藥物殘基,隨后采用超高效液相色譜進行檢測。Chu等人[40]使用聚苯乙烯聚合物冠醚復合材料納米纖維膜作為固相萃取預處理吸附材料來富集豬肉中的6種β-激動劑,并結合超高效液相色譜-串聯質譜進行檢測。這些研究結果表明靜電紡絲納米纖維富集預處理結合化學分析技術的方法具有較好的靈敏度和精確度。相比于其他預處理方法,具有快速、方便、環境友好、有機溶劑用量少等優點

2.2 靜電紡絲納米纖維用于物質快速檢測

快速檢測傳感器開發是目前食品安全檢測研究的熱點,快速檢測用化學傳感器具有靈敏度高、選擇性強、制備簡單、檢測方便等優勢,是食品安全檢測的一個重要發展趨勢。化學傳感器的基本原理是通過被測定物質與固定在化學傳感器上的受體材料發生特異性結合,從而引發光學、電學、質量等方面的信息變化,從而間接測定被測定物質的量。近年來,人們探索利用靜電紡絲納米纖維膜具有高比表面積和高孔隙率等特點來負載更多的受體物質數量,從而顯著增加化學傳感器的靈敏度[41,42]。

光學化學傳感器可以將受體與被檢測物質相互作用的化學信號轉換為光學信號,從而觀察者可以通過用肉眼或光譜技術辨認出目標檢測物質的存在與否及多少。Zhang等人[43]采用靜電紡絲技術制備了聚琥珀酰亞胺靜電紡絲納米纖維膜,隨后納米纖維表面交聯了乙二胺,并用NaOH對其進行了水解處理,從而制備得到能特異識別水溶液中Cu2+的靜電紡絲納米纖維薄膜。該光化學傳感器在Cu2+存在時,堿性條件下顏色從藍色變為紫色，對Cu2+具有高選擇性和靈敏度。

電化學傳感器可以將受體與被檢測物質相互作用的化學信號轉換為電學信號,已經被廣泛用來檢測葡萄糖以及其他碳水化合物如過氧化氫等。利用大腸桿菌發酵過程中會產生D-甘露糖專一性結合的凝集素這一特點,Shaibani等人[44]開發了一種表面功能化的D-甘露糖的靜電紡絲聚丙烯酸/聚乙烯醇納米纖維,隨后用其作為感應層制備了光尋址電位傳感器,該傳感器可以成功檢測大腸桿菌,檢測限為20CFU/mL,且相比于對照樣品熒光假單胞菌具有明顯的選擇性。

質量化學傳感器是使用石英晶體微天平，將受體與被檢測物質相互作用的化學信號轉換成儀器可測量的質量信號。Sun等人[45]開發了表面修飾3-巰基丙酸的聚聚苯乙烯納米纖維膜,沉積到石英晶片上并用于水溶液中銅離子的檢測,結果顯示響應時間極快(2～3s)、檢測限從ppm級別降到了100 ppb級別。

3 靜電紡絲納米纖維作為食品載體的應用

靜電紡絲納米纖維可以作為食品活性成分等載體,提高食品活性成分的穩定性及安全性、掩蓋不需要的氣味或者味道、延緩食品活性成分的釋放等[46]。此類研究中通常使用玉米蛋白等蛋白質或者殼聚糖等糖類作為載體基質材料。葉酸(維生素B)在光或者酸性條件下易于降解,Alborzi等人[47]制備成摻雜葉酸的海藻酸鈉-果膠-聚環氧乙烷納米纖維,避光pH3儲存41 d后仍然能夠保持接近100%,與對照(避光pH3儲存1 d后即只剩下8%)相比,靜電紡絲納米纖維作為載體顯著增強了葉酸的穩定性。Zmpero等人[48]制備了負載β-胡蘿卜素的納米脂質體,隨后制備了載雜合脂質體的聚乙烯醇納米纖維和聚氧化乙烯納米纖維,研究結果表明納米纖維膜中β-胡蘿卜素對紫外光穩定。Wongsasulak等人[49]制備了摻雜維生素E的玉米蛋白/聚(氧化乙烯)/殼聚糖靜電紡絲納米纖維,從而在人工胃液中維生素E的釋放具有緩釋特點。載體基質材料主要為可食性材料,且需要是高分子、具有一定的相對分子質量,且溶解后需要有合適的黏度。現有的載體基質材料中殼聚糖由于大量氨基的存在而導致溶解后分子間相互作用而溶液黏度太大,因而需要三氟乙酸等溶劑使氨基形成鹽或者摻雜其它高分子如聚(氧化乙烯)等才能形成較好的納米纖維。而采用玉米醇溶蛋白和小麥醇溶蛋白[50]制備靜電紡絲納米纖維時溶劑為乙醇水溶液即可,工藝簡單,在納米纖維食品載體研究與工業領域都具有明顯的應用前景。

4 靜電紡絲納米纖維在食品添加劑方面的應用

為改善食品色、香、味等品質,以及為防腐和加工工藝的需要,食品加工過程中通常會加入人工合成或者天然的食品添加劑。靜電紡絲納米纖維可以調控優化食品添加劑的性能,從而達到更優的添加效果。Okutan等人[51]將明膠制備成靜電紡絲納米纖維膜,與純明膠溶液比較,明膠納米纖維溶液具有更高的zeta電勢和擴散系數值,因而在用于食品乳液的穩定方面具有優勢。針對抗菌肽Pleurocidin直接添加于食品中生物活性易于損失的問題,Wang等人[52]開發了摻雜Pleurocidin的聚(乙烯醇)靜電紡絲納米纖維,該材料添加到被大腸桿菌污染的蘋果酒中后,可以有效抑制大腸桿菌的活性,而且可以有效地保持其抗菌活性。

5 結論與展望

高速發展的食品科學與工程學科亟需其它學科知識的引入并轉化。自從20世紀90年代靜電紡絲技術的概念被推廣以來,靜電紡絲技術開始進入食品科技的各個領域,引起了國內外一些科學家們的關注與重視。但是,靜電紡絲納米纖維在食品領域的應用研究并不多,需要越來越多的食品科學家進行關注。

本論文綜述了當前靜電紡絲納米纖維在食品領域的應用進展,將這些工作進展按照食品應用領域分為四大類:食品包裝、食品檢測、食品載體、食品添加劑,并對每一個應用領域從技術角度進行了亞類分類。本文將有助于讀者從應用領域和技術角度來了解靜電紡絲納米纖維在食品領域的應用,從而為讀者提供一些基本的應用啟示。隨著靜電紡絲納米纖維膜制備工藝研究的不斷優化和食品領域應用的深入探索,靜電紡絲納米纖維將在未來的食品科技領域具有越來越重要的地位。

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