基于全光譜擬合法的VO2薄膜光學(xué)常數(shù)計(jì)算

侯典心，路 遠(yuǎn)，宋福印

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基于全光譜擬合法的VO2薄膜光學(xué)常數(shù)計(jì)算

侯典心1,2,3，路 遠(yuǎn)1,2,3，宋福印1,2,3

（1. 電子工程學(xué)院，安徽 合肥 230037；2. 紅外與低溫等離子體安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽 合肥 230037；3. 脈沖功率激光技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽 合肥 230037）

為實(shí)現(xiàn)對VO2薄膜光學(xué)常數(shù)的測量，本文在全光譜擬合法的基礎(chǔ)上，首先利用導(dǎo)納矩陣法推導(dǎo)出透射率與薄膜厚度、折射率以及消光系數(shù)的函數(shù)關(guān)系，然后利用單純形法得到其優(yōu)化函數(shù)。最后采用Matlab編程方法對低溫態(tài)、高溫態(tài)VO2薄膜的紅外透射率進(jìn)行了全光譜擬合，得到折射率和消光系數(shù)等VO2薄膜光學(xué)常數(shù)的擬合曲線。結(jié)果表明：擬合曲線與已有研究結(jié)果及實(shí)測曲線基本吻合。采用全光譜擬合方法得到的光學(xué)常數(shù)能較準(zhǔn)確的對VO2薄膜進(jìn)行描述，為最佳膜厚設(shè)計(jì)提供了依據(jù)。此外，為更簡便地描述VO2薄膜的光學(xué)常數(shù)，本文還引入了Cauchy色散模型方程，對全光譜擬合方法得到的中遠(yuǎn)紅外波段（2.5～15mm）的光學(xué)常數(shù)結(jié)果進(jìn)行了擬合。

薄膜光學(xué)；VO2薄膜；全光譜擬合；單純形法；Cauchy色散模型

0 引言

隨著光電技術(shù)的快速發(fā)展，大量具有不同特殊性質(zhì)薄膜的應(yīng)用日趨廣泛。在高質(zhì)量投影、屏幕顯示、精密光學(xué)等技術(shù)領(lǐng)域，針對薄膜設(shè)計(jì)的研究也不斷深入。薄膜設(shè)計(jì)中，為保證薄膜的性能發(fā)揮到最佳水平，設(shè)計(jì)方案需要依賴準(zhǔn)確的薄膜光學(xué)常數(shù)測試數(shù)據(jù)[1-2]。VO2薄膜作為一種金屬-絕緣體相變材料，是近年來研究的熱點(diǎn)之一[3-4]。隨著VO2薄膜制備方法及設(shè)備呈多樣化發(fā)展，所制備的VO2薄膜折射率、消光系數(shù)等光學(xué)常數(shù)也不盡相同。因此需要針對不同情況，對在不同條件下制備的VO2薄膜進(jìn)行單獨(dú)分析計(jì)算[5-6]。

目前，薄膜光學(xué)常數(shù)的測試方法包括非光學(xué)測量與光學(xué)測量兩大類。非光學(xué)測量方法包括a粒子法、超聲波法等，主要適用于對光學(xué)特性依賴程度不高的薄膜。隨著精密光學(xué)儀器技術(shù)的發(fā)展成熟，使得目前薄膜光學(xué)常數(shù)的測試通常采用光學(xué)測量方法[7]，主要包括橢圓偏振法[8]、棱鏡耦合法[9]、光譜反演法[10]三種。

其中橢圓偏振法具有極高的靈敏度和精度，厚度與折射率測量精度分別可達(dá)0.1nm和10－4，然而其測量需要昂貴的設(shè)備和復(fù)雜的計(jì)算模型，同時其測量范圍太小，無法實(shí)現(xiàn)對VO2薄膜的中紅外（3000～6000nm）與遠(yuǎn)紅外（6000～15000nm）光學(xué)常數(shù)的測試。棱鏡耦合法具有實(shí)驗(yàn)儀器簡單、操作方便、精度較高等優(yōu)點(diǎn)，但其需要膜層厚度大于300～480nm，一般情況下制備的VO2薄膜厚度可能達(dá)不到其測量要求，因此同樣不適合用于VO2薄膜的光學(xué)常數(shù)測量。光譜反演法是利用分光光度計(jì)、光譜儀等儀器測得薄膜光譜透射率或光譜反射率，然后根據(jù)薄膜光學(xué)常數(shù)與光學(xué)特性的關(guān)系，并結(jié)合與薄膜材料特性相關(guān)的光學(xué)模型、物理模型等，反演推導(dǎo)得到折射率以及消光系數(shù)等光學(xué)常數(shù)的方法。光譜反演法具有測量范圍大，測量設(shè)備簡單，測試精度高等優(yōu)點(diǎn)，十分適合用于VO2薄膜的光學(xué)常數(shù)測量。目前常用的光譜反演法包括包絡(luò)線法[11]、K-K法[12]、全光譜擬合法[13]等。包絡(luò)線法依賴于入射光在膜層內(nèi)經(jīng)過多次反射與折射形成的多光束干涉振蕩，需要膜層厚度足夠大且吸收特性較弱，故該方法不適用于膜層厚度較小且具有吸收特性的VO2薄膜。K-K法僅依靠光譜反射率()就能直接計(jì)算得到薄膜的光學(xué)常數(shù)，但是目前的分光光度計(jì)和光譜儀等儀器很難測量薄膜的絕對反射率，同時反射率的測量精度較低，因此K-K法的使用也受限。

當(dāng)薄膜的測試條件不滿足以上測試方法的要求時，全光譜擬合法就體現(xiàn)出其優(yōu)勢。由于目前對VO2薄膜紅外光譜透射率測量的精度較高且操作方便，該方法可僅依靠薄膜的透射率曲線，通過采用非線性回歸模型并建立目標(biāo)優(yōu)化函數(shù)，結(jié)合計(jì)算機(jī)編程擬合的方法反演計(jì)算得到折射率、消光系數(shù)。因此本文采用全光譜擬合法對VO2薄膜的光學(xué)常數(shù)進(jìn)行計(jì)算。

1 全光譜擬合法擬合原理

1.1 Si基底VO2薄膜的透射率函數(shù)

薄膜反射率或透射率的計(jì)算一般采用導(dǎo)納遞推法、菲涅耳系數(shù)遞推法或?qū)Ъ{矩陣法等，本節(jié)采用目前使用較廣泛的導(dǎo)納矩陣法推導(dǎo)Si基底VO2薄膜的透射率。

根據(jù)多層膜系的光學(xué)特性，薄膜的吸收特性與光路方向均不影響膜系的透射率，因此假設(shè)薄膜中電磁場分布如圖1所示。根據(jù)電磁場的邊界條件，可知入射光與出射光的電矢量與磁矢量之間的關(guān)系：

Fig.1 Distribution of the electromagnetic field of the thin film

界面兩側(cè)連續(xù)，則：

0＝(0×0) (3)

2＝2(0×2) (4)

因此式(8)可簡化表示為：

式中：為膜系的有效位相厚度：

令：

則式(8)表示為：

所以

＝/(9)

式中：為膜層和基底的組合導(dǎo)納，得到該膜系的透射率為：

式中：0、2分別為空氣和基片的的有效光學(xué)導(dǎo)納。

雅特樂器是昌樂為數(shù)不多堅(jiān)持主打自主品牌的樂器廠之一。為了推廣自主品牌，雅特樂器廠與山東藝術(shù)學(xué)院、四川音樂學(xué)院等國內(nèi)多所高校建立校企合作關(guān)系，為這些學(xué)校教學(xué)提供樂器支持，同時，他們?yōu)橥茝V吉他彈奏藝術(shù)，還與一些中小學(xué)共同成立了吉他課堂，并連續(xù)贊助舉辦了多屆鄌郚音樂節(jié)和全國電吉他大賽。

根據(jù)有效光學(xué)導(dǎo)納的定義：

在光波段≈1，光學(xué)導(dǎo)納等于折射率，則：

相變前的VO2薄膜呈半導(dǎo)體性質(zhì)，因此薄膜可能具有一定的色散特性，因此定義VO2薄膜復(fù)折射率為1為：

1＝－i(13)

式中：為折射率；為消光系數(shù)。則其有效位相厚度為：

由以上推導(dǎo)，可唯一確定薄膜厚度、折射率以及消光系數(shù)與透射率的函數(shù)關(guān)系：

＝(,,) (15)

1.2 基于單純形法的函數(shù)優(yōu)化

采用單純形法對薄膜光學(xué)常數(shù)的計(jì)算過程進(jìn)行優(yōu)化。由于該方法受初始結(jié)構(gòu)的影響較小，同時不需要計(jì)算導(dǎo)數(shù)，因此非常適合多個變量且表達(dá)式復(fù)雜的計(jì)算情況，在光學(xué)薄膜參數(shù)優(yōu)化中具有廣泛的應(yīng)用[14]。定義目標(biāo)優(yōu)化函數(shù)：

式中：min、max為計(jì)算光譜范圍內(nèi)波長最小值與最大值，0為波長對應(yīng)的實(shí)際透射率。由該式可知，目標(biāo)優(yōu)化函數(shù)中包含有3個相互獨(dú)立的變量（、、），而計(jì)算機(jī)對3個獨(dú)立變量同時擬合會大大增加計(jì)算負(fù)荷。為簡化計(jì)算過程，可以根據(jù)前期的測試結(jié)果，在目標(biāo)優(yōu)化函數(shù)中預(yù)先設(shè)定薄膜厚度＝350nm，則優(yōu)化函數(shù)變?yōu)椋?/p>

在由＋1個自變量初始值構(gòu)成的維空間中，單純形法在優(yōu)化過程中會在該維空間中進(jìn)行反射、延伸等多種變換，充分壓縮單純形直至使優(yōu)化目標(biāo)函數(shù)得到極小值，此時所對應(yīng)的自變量取值即為優(yōu)化參數(shù)。對于一般的光學(xué)薄膜，折射率取值范圍一般為1.3～7，考慮到VO2薄膜相變前后透射率出現(xiàn)急劇變化，而消光系數(shù)變化范圍同樣較大，因此定義二者的取值范圍都為0～10。

2 擬合結(jié)果與誤差分析

2.1 擬合結(jié)果

采用Matlab編程方法對低溫態(tài)、高溫態(tài)VO2薄膜的紅外透射率進(jìn)行全光譜擬合，得到薄膜2.5～25mm光學(xué)常數(shù)擬合結(jié)果，分別如圖2、圖3所示。

目前對VO2薄膜在2.5～25mm近紅外波段光學(xué)常數(shù)的研究較多，然而由于VO2薄膜制備方法多樣，各方法制備薄膜的光學(xué)常數(shù)變化規(guī)律無法完全保持一致。宋婷婷[15]等通過電子結(jié)構(gòu)與復(fù)介電函數(shù)的關(guān)系，得到濺射法制備的VO2薄膜3～5mm復(fù)折射率。該薄膜單斜態(tài)折射率（2.1～3.5mm）及消光系數(shù)（0.5～1.4mm）與金紅石態(tài)折射率（3.8～4.1mm）及消光系數(shù)（2.9～3.3mm）與本文計(jì)算結(jié)果符合較好。但與Xiao D等[16]得到的金紅石態(tài)折射率（1.4～1.7mm）存在誤差，而消光系數(shù)（3.5～4.2mm）又符合較好，其原因可能與不同價態(tài)釩的組分含量等多種因素有關(guān)。通過與已有研究結(jié)果的比較，表明單純形擬合法得到的消光系數(shù)及折射率等光學(xué)常數(shù)具有一定的準(zhǔn)確性。

根據(jù)擬合得到的光學(xué)常數(shù)，可重新計(jì)算得到薄膜2.5～25mm波段的光譜透射率，其擬合結(jié)果與實(shí)測透射率曲線的對比結(jié)果，如圖4所示。

圖2 低溫態(tài)光學(xué)常數(shù)擬合結(jié)果

Fig.2 Fitting results of optical constants in low temperature state

圖3 高溫態(tài)光學(xué)常數(shù)擬合結(jié)果

Fig.3 Fitting results of optical constants in high temperature state

圖4 擬合與實(shí)測透射率對比

2.2 誤差分析

由圖4(a)可以看出，低溫半導(dǎo)體態(tài)的擬合透射率曲線在12.5～22.5mm與實(shí)測透射率曲線出現(xiàn)偏離，而在其他波長范圍內(nèi)吻合較好。由圖4(b)可以看出，高溫態(tài)擬合透射率曲線在整個0～24mm波段與實(shí)測透射率曲線基本吻合，但在10～11mm，20～23mm出現(xiàn)微小偏離，因而出現(xiàn)誤差。原因是全光譜擬合算法是根據(jù)實(shí)測結(jié)果，采取不斷采樣計(jì)算、比對結(jié)果并重新采樣計(jì)算的過程。而重新采樣的點(diǎn)是從以原采樣點(diǎn)為中心的一定范圍內(nèi)選取的，因此該計(jì)算無法對透射率出現(xiàn)較大波動的波段進(jìn)行精確擬合，但從整體角度上來看擬合結(jié)果與實(shí)測結(jié)果比較吻合。這表明全光譜擬合法也可以較好地描述實(shí)際透射率的變化規(guī)律。

3 Cauchy色散模型擬合

為更簡便地描述VO2薄膜的光學(xué)常數(shù)，本文引入光學(xué)色散模型方程，對全光譜擬合方法得到中遠(yuǎn)紅外波段（2.5～15mm）的光學(xué)常數(shù)結(jié)果進(jìn)行了擬合。由于目前尚不明確VO2薄膜的色散特性，因此將其作為一般介質(zhì)材料。一般介質(zhì)薄膜材料的光學(xué)常數(shù)都滿足Cauchy色散模型[17]：

式中：1、2、3、1、2為5個相互獨(dú)立的參量，可通過Origin的非線性擬合模塊計(jì)算得到參量值。采用Cauchy色散模型，對常用的中遠(yuǎn)紅外波段（2.5～15mm）VO2薄膜低溫態(tài)與高溫態(tài)光學(xué)常數(shù)進(jìn)行擬合，結(jié)果如圖5、圖6所示。

圖5為VO2薄膜低溫半導(dǎo)體態(tài)光學(xué)常數(shù)的Cauchy色散模型擬合結(jié)果，其折射率()、消光系數(shù)()曲線表達(dá)式分別為：

對比圖2和圖5可知VO2薄膜折射率低溫態(tài)Cauchy色散模型擬合結(jié)果在2.5～12mm波段與單純形法吻合程度較高而在12～15mm有較大偏差，而VO2薄膜折射率低溫態(tài)Cauchy色散模型擬合結(jié)果則偏差更大，僅在2.5～4mm波段有些吻合。

如圖6為VO2薄膜高溫金屬態(tài)光學(xué)常數(shù)的Cauchy色散模型擬合結(jié)果，其折射率()、消光系數(shù)()曲線表達(dá)式分別為：

對比圖3和圖6可知VO2薄膜折射率高溫態(tài)Cauchy色散模型擬合結(jié)果在2.5～6mm波段與單純形法較為吻合，其他波段明顯偏離。VO2薄膜消光系數(shù)高溫態(tài)Cauchy色散模型只在2.5～7mm波段接近單純形法計(jì)算的結(jié)果。

圖5 低溫態(tài)Cauchy色散模型擬合結(jié)果

綜合對比圖2、圖3、圖5、圖6，可以看出Cauchy色散模型在2.5～6mm中紅外波段的擬合結(jié)果與單純形法計(jì)算結(jié)果接近，但6～15mm遠(yuǎn)紅外波段的結(jié)果出現(xiàn)較大差異，其原因與色散模型的選取有關(guān)。由于介質(zhì)適用的色散模型與其物質(zhì)種類關(guān)系緊密，并且與材料的吸收特性相關(guān)，根據(jù)SMT（semiconductor-metal transition）理論[18]對VO2晶體相變的解釋可將VO2視為半導(dǎo)體態(tài)和金屬態(tài)的共同體，因此其所屬的物質(zhì)類別就很難界定。同時由于目前無法準(zhǔn)確表征VO2在紅外波段的吸收特性，所以選擇了適用于正常色散特征的Cauchy模型。通過對比結(jié)果差異可以看出：VO2薄膜在紅外波段的光學(xué)特性比較復(fù)雜，在某些波段可能存在共振吸收特性。同時材料的成分屬性、物理結(jié)構(gòu)也是影響色散模型的因素之一，因此Cauchy色散模型無法適用于整個紅外波段。在進(jìn)一步研究中需根據(jù)具體情況結(jié)合其他模型來表征其光學(xué)常數(shù)，例如針對吸收特性結(jié)合Sellmeier色散模型[19]等。

4 結(jié)論

由以上仿真結(jié)果及分析可知：采用全光譜擬合方法得到的VO2薄膜折射率及消光系數(shù)等光學(xué)常數(shù)與已有的研究結(jié)果符合度較高。同時，擬合得到的VO2薄膜透射率曲線也與實(shí)測曲線基本吻合。因此，通過全光譜擬合法得到的光學(xué)常數(shù)能較準(zhǔn)確的對VO2薄膜進(jìn)行描述，可為最佳膜厚設(shè)計(jì)提供依據(jù)。通過引入Cauchy色散模型方程對全光譜擬合方法得到中遠(yuǎn)紅外波段（2.5～15mm）的光學(xué)常數(shù)結(jié)果進(jìn)行擬合，得到在2.5～6mm中紅外波段的擬合結(jié)果與單純形法計(jì)算結(jié)果接近，但6～15mm遠(yuǎn)紅外波段則出現(xiàn)較大差異。因此，需要對VO2薄膜在紅外波段的吸收特性進(jìn)一步研究并結(jié)合其他色散模型來表征其光學(xué)常數(shù)。

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Optical Constants of VO2Thin Films Based on Whole Optical Spectrum Fitting

HOU Dianxin1,2,3，LU Yuan1,2,3，SONG Fuyin1,2,3

(1.,230037,;2.,230037,;3.,230037,)

In order to measure the optical constants of VO2thin films, a whole optical spectrum fitting method is proposed in this paper. Firstly the admittance matrix method is used to derive the function of the transmittance “T”, the film thickness “D”, refraction rate “n” and extinction coefficient “K”. Secondly, the simplex method is used to optimize this function. Finally, MATLAB programming method is used for whole optical spectrum fitting of infrared transmittance of VO2thin films at low temperature and high temperature state. Then the fitting curves of the optical constants of VO2thin films, such as refractive index and extinction coefficient, are obtained. The results show that the fitting curves are in agreement with the existing research results and the measured curves. The optical constants obtained by the whole spectrum fitting method can be used to describe the VO2thin films accurately, providing the basis for the optimum design of film thickness. Furthermore, in order to describe the optical constants of VO2thin films more easily, the Cauchy dispersion model equation is also introduced in this paper to fit the optical constants of mid far infrared wave band (2.5-15mm) which was obtained by the whole spectrum fitting method.

film optics，VO2thin films，whole optical spectrum fitting，simplex method，Cauchy dispersion model

TB321

A

1001-8891(2017)03-0243-07

2016-08-24；

2016-12-21.

侯典心（1993-），男，碩士生在讀，主要從事紅外光學(xué)材料方面的研究。E-mail：1911240818@qq.com。

路遠(yuǎn)（1971-），男，博士，教授，主要從事光電工程方面的研究。E-mail：luyuanmail@163.com。

脈沖功率激光技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任基金資助項(xiàng)目（SKL2013ZR03）。