環管反應器的研究進展及應用

田冰虎，王修綱，王翠華，吳劍華,

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環管反應器的研究進展及應用

田冰虎1，王修綱2，王翠華3，吳劍華2,3

（1. 沈陽化工大學化學工程學院，遼寧 沈陽 110142； 2. 天津大學化工學院，天津 300072；3. 沈陽化工大學能源與動力工程學院，遼寧 沈陽 110142）

論述了環管反應器的最新研究進展及其應用領域。介紹了環管反應器在停留時間分布、CFD流場、傳熱等方面的研究進展，同時介紹了環管反應器在聚烯烴領域及其它工業領域的應用，并對以后的研究工作進行展望。

環管反應器；停留時間分布；計算流體力學；傳熱

環管反應器是一種封閉的環狀管式反應器，由閉合環形管路、循環泵以及反應器的進出口組成。反應物料在環管中循環流動，在流動過程中實現傳質傳熱。環管反應器與攪拌釜相比，有著結構簡單、傳熱效率高、流場分布均勻、易于工程放大、易于實現自動控制、易于實現連續化操作等優點，在很多場合是攪拌釜式反應器理想替代物。因此，研究學者對環管反應器進行了種種研究，開發了它的各種應用領域。

1 環管反應器相關研究進展

1.1 環管反應器停留時間分布研究進展

宏觀混合狀況即反應器返混程度對反應過程的轉化率和收率決定性的影響，是反應器設計和操作時的關鍵因素。停留時間分布(Residence time distribution，RTD）正是研究反應器宏觀混合狀況的有力工具。

在過去的50多年，環管反應器停留時間分布的數學建模一直在進步和發展（表1），石炎福[1]基于理想全混流、平推流假設，利用連續概率密度函數預算規則，建立了外循環反應器的停留時間分布數學模型，模型包含并借助計算機獲得了循環反應器簡化的停留時間分布曲線。羅和安等[2]忽略管路中的返混和循環泵的影響，采用平推流模型對環管反應器停留時間分布進行數學建模，獲得停留時間分布密度函數、平均停留時間、無因次方差的解析式。

表1 環管反應器停留時間模型發展

? n為循環次數 ? 0，1，2，p 為反應器第部分與反應器總體積之比

Mathur等[3]首次采用軸向擴散模型對連續流動環管反應器進行了數學建模，建立了以循環比（）和Peclet數（）為參數的停留時間分布數學表達式。Warnecke等[4, 5]將內循環反應器分為上升段和下降段來考慮，討論了參數估計的相關方法，分析了由于循環引起的濃度分布變化。Kersting等[6]考慮了反應器進口的影響，并用獨立的CSTR對進口進行了描述。Melo等[7]描述了環管反應器的停留時間分布。作者考慮了由循環泵引起的附加混合，并用CSTR對循環泵進行了建模。其模型在環管反應器的停留時間分布的表征方面取得了非常高的精度。因此，基于軸向擴散模型對環管反應器的停留時間分布建模方面是目前最有效的方法。

1.2 環管反應器CFD流場研究進展

計算流體動力學(Computational Fluid Dynamics，CFD）流體力學的一個分支，是將數值數學和計算機科學用于求解流體力學中描述流體運動的各類方程，進而獲得復雜流場內各位置上的基本物理量（如壓力、速度、溫度、濃度等）的分布的科學。計算流體力學用數值實驗（Numerical Experiments）代替盡可能多的物理實驗，并且可以完整的展現所有關心位置的流場細節，成為流體力學有效的研究與設計工具。由于環管反應器的結構相對復雜（包含進出口管路和循環泵，且計算域較大），利用CFD技術對環管反應器內部流場的研究直到最近十年才出現。較早的研究者們首先模擬了環管反應器的U型管部分，劉永兵等[8, 9]采用顆粒動力學為基礎的Euler-Euler雙流體模型對環管反應器內液固兩相的流動形態進行了研究。在漿液流速遠大于自由沉降速度的情況下，模擬了不同漿液入口速度時的環管反應器上升段壓力降。為了得到更加真實全面的流場信息，施徳磐等[10]進一步完善了模型，建立了閉合環管的CFD模型，采用顆粒動力學描述固相（顆粒相）黏度與壓力，采用多重坐標系模型描述軸流泵，獲得了閉合環管內液-固兩相的流動行為[11]，并研究了循環流速、固體顆粒大小、漿液濃度、冷卻水溫度、軸流泵導葉結構等因素的影響[12-14]。

以上的CFD方面的研究已經為環管反應器流體力學行為研究打下了重要的基礎，但仍有一些不足存在，缺乏帶有進出口、大計算域、大長徑比的環管反應器的CFD模擬。

1.3 環管反應器傳熱研究進展

環管反應器具有較大的比傳熱面積，在傳熱過程中具有天然優勢。因此，它的傳熱性能也受到密切關注。

劉永兵等[15]對環管反應器的U型管部分進行了傳熱數值模擬，環管反應器溫度與物料濃度存在不均勻分布。在上升段，溫度分布呈中心對稱，在彎管段和下降段不再呈中心對稱；隨著漿液入口速度或入口固體顆粒相體積分數的增加，環管反應器上升直管段，彎管段以及下降直管段溫度降低；在反應器內相同的釋放熱量情況下，冷卻水溫度越低，對反應器內物料的冷卻能力就越強。

Gao等[13]對環管反應器的環管部分進行了傳熱研究，研究發現隨著循環流速的增加，整個反應器內的溫度降低；隨著漿液濃度的增加，反應器內溫度升高；反應器中心的溫度隨著固體粒子直徑的增加而增加。因此，將環管反應器內全部流動區域的換熱假設為全混流是無效的。

張樂忠等[16]應用歐拉-歐拉雙流體模型，模擬了環管反應器內液-固兩相二次流現象，并分析了軸流泵對溫度場的影響。結果表明，環管反應器內出現了溫度較高的區域，導致在軸流泵轉速低時溫度分布不均勻，隨著軸流泵轉速提高，溫度分布變得均勻。

環管反應器雖然具備傳熱方面的優勢，但對于熱負荷較大的情況仍顯不足。而對于管式反應器的強化傳熱技術是可期待用于環管反應器的。靜態混合器在提高混合效率的同時，也具有強化傳熱的效果。可以通過設置不同類型的靜態混合元件來實現流體中徑向溫度梯度的減小。

2 環管反應器的應用

2.1 聚烯烴領域

環管反應器已經成功應用于聚丙烯、聚乙烯等聚烯烴領域。以聚丙烯生產工藝為例，丙烯聚合的生產方法主要有溶液法、淤漿法、本體法、氣相法和本體-氣相組合工藝這五大類[17]。其中，氣相法工藝和本體-氣相組合工藝是相對先進的生產工藝，也是目前工業化中的主要方法。本體-氣相組合工藝的主反應器就是環管反應器，代表性的工藝是Lyondell basell 公司的Spheripol工藝[18]。由于環管反應器的獨特優勢，使得Spheripol工藝成為最流行的聚丙烯生產工藝[19]。我國在借鑒了Spheripol工藝的核心優勢，于1995年成功開發了國產環管聚丙烯工藝，并在2002年、2014年兩次對該工藝進行升級，現已形成擁有自主知識產權的“第三代環管聚丙烯成套技術”[20]。據統計，全世界聚丙烯產能的44%是采用環管反應器的工藝，在中國這一數值在更是高達54%。

2.2 其它工業領域

環管反應器除了在聚烯烴工業中大量應用，還有很多其它方面的應用逐漸被開發出來，其中有相當部分的應用正在替代傳統反應器。Laederach等[21]測試了環管反應器用作生物反應器時生物的發酵增長率，研究發現環管反應器在在生物量的產生方面比傳統的攪拌釜高大約40%左右。Dilek 等[22]將環管反應器應用在啤酒廠的廢水處理方面，環管反應器中更高的細菌生長速度，更大程度的湍動有利于絲狀細菌的消失和大量污水的處理。Mangold 等[23]將環管反應器應用在固定床偶聯催化轉化反應中，在合適的條件下，環管反應器能通過自動調節操作模式來適應填料的合成以保證整體的轉化率。在生物化學過程中，環管反應器主要應用在細胞培養，發酵過程、酶和蛋白質的合成等方面[24]。Nouri等[25]將環管反應器應用在小麥蛋白的酶水解方面，在環管反應器中沒有出現攪拌釜中的大量泡沫導致的混亂現象。

3 結束語

隨著對環管反應器研究的不斷深入，基于軸向擴散模型對環管反應器的停留時間分布建模是目前最有效的方法。環管反應器流體力學的研究已經取得了較大進展，但仍有一些不足存在，缺乏帶有進出口、大計算域、大長徑比的環管反應器的CFD模擬。在傳熱方面，強化傳熱技術可期待用于環管反應器，進一步實現流體中徑向溫度梯度的減小。環管反應器在許多領域實現了重要應用，并表現出了相當的優越性，期待環管反應器能應用于更廣泛的領域。

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Research Progress and Application of Loop Reactors

1,2,3,2,3

（1. School of Chemical Engineering，Shenyang University of Chemical Technology, Liaoning Shenyang 110142, China 2. School of Chemical Engineering and Technology,Tianjin University, Tianjin 300072, China; 3. School of Energy and Power Engineering, Shenyang University of Chemical Technology, Liaoning Shenyang 110142, China）

The development and application of loop reactors in recent years were reviewed. The research progress of residence time distribution, CFD flow field and heat transfer were introduced in detail. In addition, application of loop reactors in polyolefin areas and other industrial fieldswas described. And the future research development was forecasted.

loop reactor; residence time distribution; CFD; heat transfer

遼寧省博士啟動資金，項目號：201601195。

2016-11-16

田冰虎（1991-），男，碩士，山東省德州市人，研究方向：化工過程強化。

吳劍華，男，教授，研究方向：化工過程強化。

TQ 028

A

1004-0935（2017）01-0088-04