二維平面異質結構實現光生載流子快速分離和傳輸

吳凱

(北京大學化學與分子工程學院，北京100871)

二維平面異質結構實現光生載流子快速分離和傳輸

吳凱

(北京大學化學與分子工程學院，北京100871)

隨著全球經濟和技術的快速發展，傳統的化石能源的過度消耗引起了嚴重的環境污染和能源短缺等世界性問題，開發新型能源技術已成為當前人類發展所面臨的重要目標1。利用光催化水分解把太陽能轉變為氫能的方式被普遍認為是解決人類未來能源的有效途徑之一，這亟需高效、穩定和廉價的太陽能水分解制氫催化劑材料。然而，在體相材料的光催化水分解過程中，長的遷移距離、緩慢的遷移速率使得大量光生電子-空穴在到達表面活性位點前就發生復合，嚴重制約了光解水能量轉換效率的提升。

為實現光生載流子的快速分離，需要發展新材料或構建新結構。傳統的摻雜改性能夠加快光生載流子傳輸，同時也極易引入光生載流子復合中心；由二維材料有序堆疊形成的范德瓦爾斯異質結構能夠有效減少光生載流子的體相復合，但其弱的層間范德瓦爾斯力難以驅動光生載流子在層間的有效傳輸2－5。為克服光生載流子遷移驅動力不足的缺陷，需要在二維材料內引入較強的內建電場并進一步改善其電荷的傳導特性，才能夠引導光生載流子在二維平面內的快速傳輸，實現光生載流子的有效分離，顯著提升其光催化水分解效率。

最近，中國科學技術大學國家同步輻射實驗室韋世強教授研究組以二維氮化碳(g-C3N4)材料為基質，提出了構建新型二維π共軛平面異質結構實現光生載流子在二維平面內快速分離的理念，并利用同步輻射技術深入研究異質結構的構效關系，研究結果發表在Journal of the American Chem ical Society雜志上6。通過將碳環嵌入類石墨烯材料sp2雜化的二維平面內形成π共軛鍵連接的平面異質結構，利用局域微區異質界面內建電場及時快速地驅動光生電子和空穴空間分離，顯著提升了光生載流子的平均遷移長度和有效壽命。同步輻射X射線吸收譜學技術以及電化學方法揭示了光生電子-空穴快速分離的內在機制，發現碳環強的電子親和力能及時俘獲光生電子，并將平面電荷去局域化促進空穴傳輸，從而有效抑制光生載流子的復合。他們所設計的Cring-C3N4平面異質結構不但能有效拓展催化劑對太陽光譜的吸收，而且顯著提升了其可見光全解水的效率。該工作有效分離了光生載流子，極大提高了太陽能轉換效率，為構建新型太陽能轉換材料提供了新的理念和結構設計。

(2)Zhang,G.;Zhang,M.;Ye,X.;Qiu,X.;Lin,S.;Wang,X.Adv. Mater.2014,26,805.doi:10.1002/adma.201303611

(3)Deng,D.;Novoselov,K.S.;Fu,Q.;Zheng,N.;Tian,Z.;Bao,X. Nat.Nanotech.2016,11,218.doi:10.1038/nnano.2015.340

(4)Duan,X.;Wang,C.;Pan,A.;Yu,R.;Duan,X.Chem.Soc.Rev. 2015,44,8859.doi:10.1039/C5CS00507H

(5)DiValentin,C.;Pacchioni,G.Acc.Chem.Res.2014,47,3233. doi:10.1021/ar4002944

(6)Che,W.;Cheng,W.R.;Yao,T.;Tang,F.M.;Liu,W.;Su,H.; Huang,Y.Y.;Liu,Q.H.;Liu,J.K.;Hu,F.C.;Pan,Z.Y.;Sun,Z. H.;Wei,S.Q.J.Am.Chem.Soc.2017,doi:10.1021/jacs.6b11878

Two-Dimensional in-Plane Heterostructure Achieving Fast Photocarrier Separation and Transfer

WU Kai
(SchoolofChemistry and Molecular Engineering,Peking University,Beijing 100871,P.R.China)

ew is,N.S.Science2016,351,353.

10.1126/science. aad5117

doi:10.3866/PKU.WHXB201702171

www.whxb.pku.edu.cn