基于細觀模型的復合推進劑宏觀松弛行為

韓 龍，陳 雄，許進升，周長省，趙 磊

(1.南京理工大學 機械工程學院，南京 210094；2.國營9234廠，合肥 230000)

基于細觀模型的復合推進劑宏觀松弛行為

韓 龍1，陳 雄1，許進升1，周長省1，趙 磊2

(1.南京理工大學 機械工程學院，南京 210094；2.國營9234廠，合肥 230000)

采用隨機算法生成了指定體積分數的復合固體推進劑細觀分析模型。通過有限元方法及對細觀場量的均勻化處理，對復合固體推進劑不同隨機分布、顆粒尺寸分布及在不同應變水平下的力學響應進行了數值模擬，研究了顆粒分布隨機性及顆粒大小對推進劑松弛性能的影響，并預測推進劑在宏觀上的松弛行為。類比于時間溫度等效原理，建立了復合推進劑時間-應變等效，并通過該原理將各應變水平松弛曲線沿時間軸平移，得到復合推進劑的預測松弛模量主曲線，預測結果與試驗結果吻合較好。通過該方法生成的細觀分析模型，可直觀描述細觀結構損傷對推進劑松弛力學性能的影響，并可在一定程度上預測不同配比方案復合推進劑的宏觀松弛行為，對復合固體推進劑的配方設計及固體火箭發動機裝藥設計具有一定的指導意義。

復合推進劑；細觀模型；界面脫粘；粘接單元；粘彈性

0 引言

固體火箭發動機作為火箭武器的動力提供者，對保障火箭武器的作戰性能及生存能力具有重要作用。固體火箭發動機的設計一般是依據固體火箭總體部門的設計性能要求，選取滿足推進性能及力學性能要求的推進劑類型及裝藥方式。根據實際應用過程中的固體火箭發動機的工作環境及載荷情況，對裝藥結構初始方案進行結構完整性分析，以確定所選推進劑方案的適用性及可靠性。推進劑力學性能達不到預期設計要求時，則需要對推進劑配方加以改進。由于整個火箭發動機的設計過程依賴于推進劑及結構設計兩方面的相互制約和協調，因而對推進劑配方做出的每次細微調整，都會導致耗費較大的人力及物力來重新校訂整體結構性能，改進周期長，嚴重制約著設計任務進展的時效性。

復合固體推進劑在構成上為多相組分體系，其組成為粘合劑及增塑劑等構成的連續相和由氧化劑、金屬固體顆粒等組成的分散相。復合推進劑的結構組成，決定了其對于外界載荷作用會產生較為復雜的力學響應。一般工程應用中，均將復合推進劑在宏觀上視為一種粘彈性的均質體系，通過唯象學方法，引入損傷來描述推進劑的非線性力學響應[1-3]，此類方法雖在一定程度上能滿足對于復合推進劑力學行為的分析要求，但很難描述推進劑在細觀尺度上的性能劣化及破壞過程及細觀組分對推進劑宏觀力學性能的影響，且在配方研發過程中，只能對由初始配方生產出的推進劑樣品進行宏觀上的力學試驗方能獲取所設計推進劑方案的力學性能，若不滿足設計要求，則須返回修正，進而根據更改后的配方再次進行相關試驗，如此循環，造成極大的人力、物力及時間消耗。因此，在細觀尺度上，對復合固體推進劑的力學性能進行定性及定量分析，將成為解決上述問題的一種極其有效的途徑。通過推進劑細觀尺度上的數值研究，有效獲取推進劑的宏觀力學特性，對提高固體推進劑配方研發及火箭發動機的裝藥結構設計效率具有重要現實意義。

對于多相材料的細觀力學研究方法，主要分為解析法和數值法兩類。解析法即通過細觀力學方法，在一定簡化及假設基礎上，分析材料的細觀應力應變關系，從而導出材料的宏觀力學屬性，較成熟的理論方法主要有：Eshelby等效夾雜理論[4]、自恰理論[5]、Mori-Tanaka方法等。其中，Mori-Tanaka方法由于計算簡單，且一定程度上能夠計及填充顆粒之間的相互作用，已被眾多學者廣泛用于材料的細觀力學研究[6-7]。但由于細觀解析法只能考慮較少因素，預測精度有限，使其使用范圍受到一定限制。數值方法是伴隨計算機發展而逐漸開展起來的求解材料細觀問題的一種主要方法，主要分為有限元法及通用元胞法。該方法通過多相材料夾雜尺寸尺度范圍內的細觀應力應變關系來反映材料在宏觀上的力學屬性，可考慮細觀各因素對材料宏觀性能的影響，計算精度較高，適用范圍廣。Matous等[8]、Inglis等[9]等研究了基于胞元結構的顆粒界面脫濕的粘聚區理論及損傷演化過程。Matous等[10]依據分子動力學算法，建立了典型推進劑細觀代表性體積單元，并對顆粒與基體之間的損傷及脫粘對推進劑宏觀力學行為的影響進行了研究。Tan等[11]對高能材料顆粒與基體之間的粘接性能進行了研究，建立了顆粒與基體之間的界面的內聚法則。吳豐軍等[12]NEPE推進劑/襯層粘接界面細觀力學性能進行了研究，提出NEPE推進劑/襯層粘接界面失效模式。職世君等[13]采用分子動力學方法對高填充比復合固體推進劑細觀模型進行建模，給出了復合固體推進劑顆粒粒徑、位置的隨機分布對固體推進劑細觀損傷及宏觀力學性能的影響。趙玖玲等[14]利用蒙特卡洛隨機采樣方法建立了推進劑細觀胞元模型，研究了顆粒體積分數對推進劑初始模量的影響。Chang等[15]采用雙線性粘聚區本構模型來反映界面的力學響應特征，分析了細觀粘接界面的損傷與失效規律，研究了不同界面特性對力學行為的影響規律。張建偉等[16]依據有限元理論及均勻化方法，通過有限元細觀計算應力應變場結果，有效地預測了復合固體推進劑的宏觀松弛模量。

以上文獻主要集中于研究復合推進劑細觀結構體積分數、顆粒大小分布，顆粒基體之間粘接性能對推進劑宏觀力學行為的影響，以及推進劑細觀結構脫粘損傷過程的數值模擬，但對于推進劑細觀結構松弛力學行為的研究較少。

本文通過建立復合推進劑細觀分析模型，對不同應變水平下復合推進劑的松弛行為進行了數值仿真，將細觀應力應變場進行局部均勻化，以得到材料在宏觀上的松弛模量曲線，通過將不同應變水平松弛曲線在時間軸的平移，預測了推進劑在宏觀上的松弛模量主曲線，從而實現了由細觀結構預測推進劑宏觀松弛行為的目的。

1 分析模型及計算方法

1.1 復合推進劑各組分材料屬性參數

復合推進劑主要由粘接劑體系及固體填充顆粒體系所組成，對于推進劑中AP、Al及HMX等顆粒，具體彈性模量及泊松比數值可通過文獻[15]獲取，由表1給出。為便于有限元計算，將粒徑較小的固體填充顆粒與粘合劑視為是一種均勻化的復合基體，目前較常用的實現途徑主要是Mori-Tanaka及其衍生而來的各種等效方法，但此類方法對于具有粘超彈特性的基體材料難以提供較為滿意的等效處理結果。為了描述復合固體推進劑的超彈性及近似不可壓特性，可選用Neo-Hookean超彈模型來實現。式(1)給出了該模型的應變能描述[17]：

(1)

初始剪切模量μ0和初始體積模量K0可由2個溫度相關的參數來確定：

(2)

對于平面應變問題，綜合考慮到材料的近似不可壓性及材料在有限元計算中高度約束的邊界條件下的計算可行性，需給予材料一定的可壓縮性，可簡單的以材料未受載時的體積與剪切模量的比值，作為描述材料相對可壓縮性的泊松比數值：

(3)

為了獲取模型中的基體與小顆粒所組成混合物的材料參數，選用數值均勻化方法來實現，具體流程可見文獻[18]，基于Abaqus有限元平臺計算擬合，可得參數數值分別為：C10=1.23，D1=0.001 5。

復合固體推進劑基體的粘彈性可由基體膠片的應力松弛試驗，根據試驗結果，由Prony級數形式擬合得出，如圖1所示。有限元建模時，須將各階參數做歸一化處理后，賦給對應的基體材料。

表1 復合推進劑各組分材料參數

1.2 顆粒填充模型

復合推進劑的細觀界面是粘合劑基體固化交聯反應中與顆粒經復雜的化學物理作用而形成的，顆粒填充比例高，圖2給出了復合推進劑拉伸斷面的顯微圖。從圖2可看到，推進劑中固體顆粒的含量較高，斷面中存在較多的完整大顆粒固體及顆粒拔出后的凹坑，說明推進劑在受載過程中主要沿較大顆粒表面開始破壞，而小顆粒與基體之間混合均勻，主要起增強粘合劑基體剛度的作用，故為了保證建立有限元模型的計算收斂性及減少分析計算量，本文在模型建立中，主要考慮較大顆粒與基體所組成的代表性細觀結構，具體顆粒尺寸配比為顆粒尺寸呈雙峰分布，大小顆粒的平均直徑分別為20 μm、100～300 μm，顆粒的體積分數約為62%。采用隨機連續吸附算法[19]生成顆粒隨機堆積模型，顆粒尺寸服從正態分布。

1.3 粘接界面模型

對于細觀模型中顆粒相及基體之間的粘接性能，選用內聚力模型可實現較好模擬。即認為材料細觀結構在受載過程中，顆粒與基體界面會經歷一個彈性—軟化—破壞的過程，初始受載階段，由于界面變形較小，應力隨張開位移值線性增長，當張開位移增長至臨界位移值時，界面開始出現損傷，進而導致界面力學性能劣化，界面應力隨位移值逐漸減小，直至張開位移達到失效位移時，界面徹底失效，此時基體與顆粒間完全分開，無法再傳遞載荷。本文選用應用較廣的雙線性模型，界面本構由式(4)給出：

(4)

式中Tmax為界面強度；K1和K2分別為界面的彈性模量及軟化模量；δ0為損傷臨界位移；δf為失效張開位移。

細觀界面參數的獲取手段目前還尚未取得突破，主要還是基于宏觀試驗研究及經驗性的預估。Tan等[11]在對含能材料的研究中發現，高體積分數含能材料的細觀界面強度與宏觀強度數值較為接近，故可直接取常溫下復合推進劑的宏觀試驗數據作為細觀分析時的界面強度，一般取為0.5～1.0 MPa；界面模量關乎數值計算時的收斂性，較小的界面初始剛度，會導致計算時材料結構局部剛度不足，引發不必要的變形，增加計算代價；反之，較大的初始剛度值則會導致計算時出現應力震蕩，影響最終的仿真結果[20]。界面模量及斷裂能根據文獻[15]，分別取為K=500 MPa/mm，G=2～8 J/m2。

粘聚區界面尚未發生損傷前，界面為線性響應，當界面承載達到損傷起始標準時，便會以一定的形式開始損傷，造成界面力學性能的劣化，如圖3所示，對于有限元計算，界面應力可由式(5)表述：

(5)

式中t、n分別表示切向與法向；Knn和Ktt為彈性剛度；粘接界面應變εn和εt可由界面位移與界面單元的初始厚度之比得出；D為描述界面損傷程度的變量，D=0時，對應界面的初始無損傷階段，D=1時，則說明界面已無任何承載能力。

對于復合推進劑中球形填充顆粒的圓弧界面，界面載荷狀態相對于純法向及切向受載情況下更復雜，界面當前的載荷狀態由當前切應力及法向應力所共同確定。在計算中，有可能出現尚未達到界面強度時界面就已經進入損傷軟化階段。因此，須選用混合模式以判斷顆粒與基體間界面的損傷起始點。在此，選用二次應力失效準則：

(6)

式中 <>為Macaulay括號，其定義為=1/2(x+|x|)，以描述法向壓縮載荷下不會導致界面單元損傷的產生。

1.4 單元劃分

在有限元分析中，除平面應力問題外，須采用雜交單元來模擬不可壓縮材料(泊松比為0.5)或近似不可壓縮材料(泊松比大于0.475)的響應。對于不可壓縮材料，其在受載過程中，體積始終保持恒定，不會隨應力應變狀態而發生改變，從而導致有限元計算時無法利用節點處的位移插值函數來有效得到單元的壓應力，而雜交單元毋須通過節點位移插值，僅通過自身設有的額外自由度即可直接獲取單元的壓應力，偏應力及偏應變的獲取則仍依賴于節點的位移場計算。因此，對代表性體積單元進行網格劃分時，推進劑基體材料采用平面應變4節點四邊形線性積分的雜交單元CPE4H，填充顆粒采用CPE4。大變形情況下，界面處通過定義摩擦罰函數值來施加通用接觸算法，以防止基體及顆粒在界面單元處發生相互滲透，基體與顆粒之間插入粘接單元(Cohesive element)以模擬顆粒與基體界面的粘接特性，無載荷時粘接單元具有零或指定厚度，且在Abaqus中粘接單元只適用于掃略網格，網格掃略路徑指定為沿徑向。由于粘接單元收斂較不易，計算時可設置較小的初始載荷步，并對粘接單元設定一定的粘性，以保證計算的可行性。

1.5 復合推進劑模量預測的有限元方法

利用有限元方法預測復合材料固有屬性參數時，首先需對代表性體積單元施加周期性邊界條件，以滿足宏觀上的連續均質假設，周期邊界條件可表示為

(7)

式中L為RVE(Representative Volume Element)尺寸；u1和u2為加于邊界上的位移載荷。

但由于周期邊界條件須在周期性網格的基礎上方能實現，在實際應用中較不便，本文選用均勻位移邊界條件，如圖4所示。均勻位移邊界條件下，代表性體積單元在受載變形過程中，各邊保持平直，圖中虛線為RVE變形后邊界位置所在。文獻[21]的研究表明，均勻位移邊界與周期性邊界條件施加下的計算結果存在一定差異，但兩者差值會隨代表性體積單元的尺寸增加而逐漸趨于零值。

平面應變問題下，通過有限元方法計算得到的局部細觀應力、應變場，須進行局部細觀場的平均方能獲取材料在宏觀上的力學表象。對于復合推進劑細觀RVE而言，細觀應力σij和應變εij，對體積進行平均，可得平均應力和平均應變：

(8)

2 計算結果及討論

2.1 顆粒隨機分布對推進劑松弛性能的影響

為研究推進劑細觀結構中，顆粒隨機分布性對推進劑松弛性能的影響，應用隨機連續吸附算法，對推進劑進行4次建模，如圖5所示。

分別對不同隨機性得到的模型進行仿真計算，根據前述的細觀場平均方法，將有限元計算出的細觀應力及應變，均勻化處理后，可據式(9)得出復合推進劑宏觀松弛模量為

(9)

計算結果由圖6給出，不同模型的計算結果曲線較為接近，可認為在體積分數及顆粒平均尺寸保持一定的情況，顆粒分布隨機性對推進劑的松弛性能影響較小，同時也可反映出，本文的模型可在一定程度上反映推進劑的在宏觀上的結構均勻性。

2.2 顆粒尺寸大小對推進劑松弛性能的影響

為研究顆粒尺寸對復合推進劑宏觀松弛性能的影響，保持填充顆粒體積分數不變，改變填充顆粒的尺寸大小，利用隨機算法進行3次建模。圖7給出了不同于圖4的另外2個模型，3個模型中顆粒的平均尺寸分別為45、55、75 μm。

對3個模型在0.2應變水平下分別進行仿真計算，得到的松弛模量曲線結果見圖8。

由圖8可看出，體積分數不變的前提下，顆粒尺寸較大時，推進劑宏觀松弛模量較小，而顆粒尺寸較小時，對應的宏觀松弛模量較大。這是因為在受載過程中，由于大顆粒更易與基體之間發生脫粘，從而導致推進劑松弛模量偏低，小顆粒與基體間相對而言不易發生脫濕，對應的推進劑宏觀松弛模量會偏高。

2.3 不同應變下細觀松弛計算結果

對所研究的復合固體推進劑細觀模型施加指定的軸向定應變載荷(應變值為0.05，0.08，0.1，0.2，0.3，

0.4)，其中應變值由位移載荷與加載方向上RVE的邊長之比得到，利用有限元法計算模型的應力松弛響應。圖9為復合固體推進劑細觀代表性體積單元模型在100 s應力松弛時的應力、應變分布。

從不同應變下的應力松弛計算結果可看出，在低應變載荷下，基體與顆粒之間粘接完好，大顆粒周圍出現較大的應力數值，隨著加載應變的增加，顆粒與基體之間開始出現明顯的脫粘現象，不同應變下，顆粒與基體的脫粘程度不一，且脫粘首先發生在大顆粒與基體之間，較大顆粒與基體完全脫粘后，較小粒徑顆粒與界面的界面性能開始降低，直至完全脫粘。另外，顆粒較為密集的區域，局部應力及應變較大，說明顆粒基體的脫粘加劇了推進劑局部力學性能的劣化，進而導致局部破壞進程加劇。

復合推進劑不同應變水平下的松弛模量計算結果見圖10。從圖10可看出，不同應變水平下(對應不同的顆粒基體脫粘程度)，推進劑的松弛曲線數值大小不同但整體趨勢一致，且高應變載荷下，推進劑的松弛模量數值較低，而對應低應變載荷，推進劑的松弛模量數值較高，說明顆粒與基體之間的脫粘破壞，僅影響推進劑的松弛模量大小(特別是初始松弛模量)，而不影響其松弛特性。另外，從圖10可看出，在松弛應變值較小時(0.05～0.2)，應變的增加對松弛模量的影響較大，而當應變水平較高時(0.2～0.4)，隨著應變水平數值增加，松弛模量數值變化較小。這是由于應變水平較低時，隨著應變值增加，顆粒與基體脫粘較嚴重，對推進劑整體松弛性能較大，而隨著應變達到一定值后，大部分顆粒都已與基體脫粘，僅有剩余較少的小顆粒與基體之間粘連，對推進劑松弛行為的影響較小。

2.4 推進劑松弛主曲線預測

對于圖10中的不同應變水平松弛曲線，可參照時溫等效原理，認為應變水平同溫度一樣對材料的自由體積產生相似的影響，從而根據自由體積理論，導出與時溫等效類似的時間-應變等效原理，即

(10)

式中φε為應變移位因子；ε0為參考應變；C1和C3為材料常數，可通過非線性擬合得出。

根據時間-應變等效，復合推進劑在不同應變水平下的應力松弛模量曲線可沿著時間軸平移而疊合在一起，構成某一參考應變水平下的松弛模量主曲線。為了驗證分析結果及預測的松弛模量主曲線的準確性，對復合推進劑試件進行1 800 s的真實應力松弛試驗，并將試驗結果與有限元計算預測曲線相對比，如圖11所示。從圖11可看出，試驗結果與預測結果較一致，但也存在一定偏差。對于差值產生的原因，主要歸結如下：

(1)鑒于固體推進劑真實細觀結構的復雜性，本文采用的細觀分析模型與真實復合推進劑的細觀結構之間存在一定差異，無法完美體現推進劑在細觀結構上的局部不均勻性；

(2)顆粒與基體之間的界面單元尚未加入率相關性，加載及松弛過程中，界面單元沒有對應的粘彈性響應；

(3)基體材料尚未引入損傷演化及破壞準則，無法考慮基體材料在加在過程中的力學性能劣化等因素，故整體分析計算結果較真實情況有所偏差。

上述問題及不足也是本文后續研究工作亟待解決的方向。

3 結論

(1)建立和實現了定應變載荷下復合推進劑細觀松弛響應的數值模擬，得到了顆粒與基體間界面損傷形核及擴展過程中非均勻應力應變分布及對應的松弛模量曲線。

(2)細觀結構中顆粒的隨機分布性不影響推進劑的宏觀松弛行為，而保持顆粒體積分數不變的前提下，顆粒的尺寸大小會影響推進劑宏觀松弛行為，較大的顆粒尺寸會導致較低的松弛模量，較小的顆粒尺寸則對應較高的松弛模量。

(3)顆粒與基體之間的脫粘程度僅影響松弛模量大小，而不影響推進劑整體的松弛特性，高應變、脫粘程度高時，對應松弛模量數值較小；低應變、脫粘程度低時，對應松弛模量數值較大。

(4)通過有限元分析局部應力及應變場的均勻化，得到推進劑在宏觀上的松弛模量曲線，并通過時間-應變等效，得到了預測推進劑宏觀松弛模量主曲線，與實際松弛試驗結果吻合較好。

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(編輯：劉紅利)

Relaxation behavior of composite propellant based on meso-mechanical model

HAN Long1,CHEN Xiong1,XU Jin-sheng1,ZHOU Chang-sheng1,ZHAO Lei2

(1.College of Mechanical Engineering,Nanjing University of Science and Technology,Nanjing 210094，China； 2.State-operated 9234 Factory,Hefei 230000，China)

Adsortion algorithm was used to generate the meso-scale analysis model of composite propellant with specified volume fraction.The numerical simulation of the mechanical response of composite propellant under series strain levels was conducted with the commercial FEA software Abaqus/Standard.The effect of spatial distribution and particle size distribution on the relaxation behaviour of composite propellant was studied.The simulation results were used to further obtain the prediction of macroscopic relaxation behavior of composite propellant with the homogenization method.The time strain equivalence principle was derived and the master relaxation curve was generated by horizontal translating along the time axis based on the established equivalence principle.The estimated result shows good agreement with the experimental results.The effect of meso-structure damage on the relaxation behavior of composite propellant can be visual described by the present finite element model.The results prove that the approach has practical significance of grain design of solid rocket motor as well as formula design of solid propellant.

composite propellant；meso-model；interface debonding；cohesive method zone；viscoelastic

2015-01-27；

2015-04-01。

江蘇省自然科學青年基金(BK20140772)。

韓龍(1988—)，男，博士生，研究方向為裝藥結構完整性分析。E-mail:longh_xdrive@126.com

許進升，博士，研究領域為裝藥結構完整性分析。E-mail:xujinsheng@njust.edu.cn

V512

A

1006-2793(2017)01-0052-08

10.7673/j.issn.1006-2793.2017.01.009