柔性鈣鈦礦太陽能電池的研究進展

郭金實

（哈爾濱市第三中學群力校區，黑龍江哈爾濱 150087）

柔性鈣鈦礦太陽能電池的研究進展

郭金實

（哈爾濱市第三中學群力校區，黑龍江哈爾濱 150087）

鈣鈦礦太陽能電池是近年來太陽能電池領域的一顆新星，在不到7a的時間里，其效率從3.8%飛速地提高到了22%。由于鈣鈦礦材料本身可以低溫制備，因此具有質量輕、可彎曲、適用性廣等特點的柔性鈣鈦礦電池，受到人們的廣泛關注。現針對柔性鈣鈦礦電池，分為n-i-p和p-i-n兩種電池結構，分別介紹了對應的主要研究方向與目前的研究進展，并對其進行評述。最后，指出了關于柔性鈣鈦礦太陽能電池領域的主要問題與挑戰，并對未來進行了展望。

柔性鈣鈦礦太陽能電池；n-i-p；p-i-n

鈣鈦礦太陽能電池是近年來在太陽能電池領域的一個研究熱點[1]，其最早出現在2009年，經過幾年的發展，其能量轉化效率從最初的3.8%飛速地增長到了22%，逼近了單晶硅太陽能電池25%的最高轉化效率1。由于具有更低的材料成本和制備成本，被視為可能替代硅太陽能電池的新一代太陽能電池。

磚子旁邊戴眼鏡的青年詩人問：余老科，罵誰呢？余科長搖搖頭說，一個莫名其妙的電話，一個莫名其妙的女人，與我聊了一通莫名其妙的廢話，不過聲音很甜，甜得我心里酥酥的，不然我早掛了。詩人勾過頭說，是嗎？沭陽灌南一帶的口音，聲音膩，帶著甘蔗味？我上午也接到一個陌生女人的奇怪電話，態度特好。另幾個男士先后也喊起來，我也接過一個陌生女人的電話，有說漣水口音，有道楚州音調，有說尾音像金湖的，也有道盱眙味更重些的。

鈣鈦礦材料在太陽能電池中有出眾的性能表現，與其結構是密切相關的，其晶體結構如圖1所示[2]。應用于太陽能電池中的有機無機雜化型鈣鈦礦材料的結構通式為AMX3，A為MA+、FA+等有機陽離子，M為Pb2+、Sn2+等金屬陽離子，X為I-、Cl-等鹵素陰離子。通過調控A、M、X三類離子的不同組成，能夠實現對于材料能級的連續調控，并且可以影響得到的鈣鈦礦材料的成膜性和載流子遷移距離。AMX3型有機無機雜化型鈣鈦礦材料具有合適的能帶寬度約1.55eV[3]；高吸光系數，在550nm處的吸光系數為1.5×104cm-1；高載流子遷移率達到10cm2V-1s-1，并且有雙重傳輸特性；長載流子擴散長度，可以達到100～1 000nm；較低的激子結合能10～50meV，遠低于有機太陽能電池（＞100meV）[4]。以上這些特殊的性質，使得鈣鈦礦材料成為制備太陽能電池的一種理想材料，并引發了當前的研究熱潮。隨著鈣鈦礦太陽能電池性能的提升，對于它的研究也更加的多樣化，比如提高電池的穩定性，制備半透明太陽能電池，柔性太陽能電池，纖維狀太陽能電池等。

圖1 鈣鈦礦材料晶體結構

具有質量輕、可彎曲、適用性廣等特點的柔性太陽能電池，由于在可穿戴電子織物、柔性顯示、移動供電設備、可變形傳感器等領域具有廣泛的應用前景，受到了人們的廣泛關注[5]。而鈣鈦礦太陽能電池，是制備柔性太陽能電池的一種理想材料，因為它不僅具有高能量轉換效率，同時具有較低的材料制備溫度（＜150℃），能夠適用于在柔性基底上進行制備[6]。柔性鈣鈦礦太陽能電池最早在2013年由Snaith等人制備出來[7]，在PET柔性基底上獲得的能量轉換效率達到了6%，經過近幾年的發展，目前柔性鈣鈦礦電池的最高能量轉化效率已經達到了16.80%[8]。

柔性鈣鈦礦電池可分為n-i-p和p-i-n兩種器件結構，其中n-i-p結構是指電子傳輸層/鈣鈦礦層/空穴傳輸層的器件結構，而p-i-n結構是指空穴傳輸層/鈣鈦礦層/電子傳輸層的器件結構，如圖2所示。下面將分別介紹這兩類柔性鈣鈦礦電池器件。

圖2 （a）典型的n-i-p型器件結構及電池的能級圖[9]；（b）典型的p-i-n型器件結構及電池的能級

1 n-i-p型柔性鈣鈦礦太陽能電池

p-i-n型太陽能電池結構本來是有機太陽能電池（OPV）的基本結構，2013年Snaith課題組[7]首先把這樣的器件結構應用于鈣鈦礦電池中，其電池構成為：PET-ITO/PEDOT：PSS/CH3NH3PbI3-xClx/PCBM/TiOx/Al，在柔性基底上其器件效率可以達到6%。這篇工作開創了p-i-n型鈣鈦礦太陽能電池的先河，使得OPV中使用的材料、制備工藝能夠被輕易的轉移到鈣鈦礦電池的制備中來，OPV中關于柔性太陽能電池的經驗也使得柔性鈣鈦礦太陽能電池得以快速發展。由于p-i-n型鈣鈦礦太陽能電池中不再需要TiO2等金屬氧化物作為電子傳輸材料，PEDOT：PSS、PCBM等有機材料被廣泛的應用，因此不再需要高溫燒結的過程，使得p-i-n型結構更加適用于柔性鈣鈦礦電池的制備。

顯然，對聯通來說，無論移動采取什么策略，聯通只要采取不漲價策略都可以獲得更優的支付。對于移動來說，無論聯通采取什么策略，移動只要采取不漲價策略都可以獲得更優的支付。這樣不漲價就是兩個公司的占優策略，所以兩家公司都會采取不漲價策略，各獲得50的支付(50,50)。當該博弈處于(不漲價，不漲價)策略組合時，聯通和移動都無法通過改變自己的策略來獲得更好的支付，于是博弈到達納什均衡狀態。

一種直接的思路就是替換TiO2為其他的可以低溫制備的電子傳輸層材料。ZnO由于具有更高的電子遷移率并且更加容易通過低溫制備，因此在柔性鈣鈦礦太陽能電池中得到了廣泛的研究。Kumar等[12]在2013年，利用電沉積生長ZnO致密層，然后使用溶劑熱的方法生長ZnO納米棒，從而得到了可以低溫制備的致密層和多孔層，在剛性基底上獲得了8.90%的效率，但是在柔性基底上僅獲得了2.62%的能量轉化效率。Liu等[13]首先制備了ZnO納米顆粒，然后通過旋涂的方法在室溫下制備了ZnO電子傳輸層，制備得到的鈣鈦礦太陽能電池在剛性基底上獲得了15.7%的能量轉化效率，柔性基底上其效率也超過了10%。Jung等[14]調控了ZnO層的厚度，通過兩步法調控生成的鈣鈦礦的形貌與尺寸，并且過剩的PbI2可以起到阻礙復合的作用，最終制得的柔性鈣鈦礦電池的效率達到了12.3%。最近，Heo等[15]使用溶膠凝膠的方法制備了ZnO納米溶膠，然后旋涂并在150℃下15min退火，使用PTAA（polytriarylamine）作為空穴傳輸層，最終得到的柔性器件的能量轉化效率達到了15.96%，幾乎沒有遲滯現象，彎曲到曲率半徑為4mm時仍然能夠保持90%以上的初始效率，如圖3所示。

圖3 （a）器件的外量子效率；（b）器件的效率曲線；（c）不同的彎曲半徑下效率的保留

由于剛開始應用p-i-n結構時，相比n-i-p型鈣鈦礦電池而言，p-i-n型鈣鈦礦太陽能電池的效率相對較低，因此研究者首先把關注的目光集中于提高p-i-n型太陽能電池的能量轉化效率。You等[27]使用與Snaith文章[7]相同的器件結構，通過優化制備工藝，把能量轉化效率提高到了9.2%。Chen等[28]則通過反復進行蒸鍍PbCl2，浸入CH3NH3I的步驟，逐層生長鈣鈦礦層，以提高鈣鈦礦層的厚度及平整度，最終在柔性基底上獲得了12.25%的能量轉化效率。Xi等[29]也采用了類似的方法，他們首先熱蒸鍍PbI2層，然后在加熱條件下旋涂FAI和MABr的混合溶液，多次重復此過程以獲得合適的厚度，在調節旋涂溫度和摻雜比例后，獲得的器件效率為12.41%。為了進一步提高柔性鈣鈦礦電池的性能，需要調控鈣鈦礦層的成膜過程及形貌，可以在鈣鈦礦前體溶液中摻入聚乙烯亞胺離子（PEI.HI）[30]、磺酸銨[31]、PEOXA[32]等來調控鈣鈦礦的成膜和結晶過程，優化后的器件效率最高可以達到13.8%。更進一步，Zhang等[10]通過水解的方法制備了NiOx納米顆粒，旋涂在PET-ITO基底上并在150℃下加熱燒結以代替PEDOT：PSS作為p-i-n型柔性鈣鈦礦太陽能電池的空穴傳輸材料，在柔性基底上的最高能量轉化效率達到了14.53%，并且幾乎沒有遲滯現象。最近，Jo等人[33]合成了一種新型的空穴傳輸材料PHNa-1T用來代替傳統的PEDOT：PSS，其結構如圖5所示。PHNa-1T在水中具有更好的溶解性利于第一步的旋涂，同時也有更好的空穴傳輸性能，能有效減少復合，最終得到的器件效率為14.70%。

圖4 使用PEALD法制備SnO2電子傳輸層得到的剛性和柔性鈣鈦礦太陽能電池的性能表征

在講一些比較簡單或非重點難點的章節時，讓學生當老師上講臺講課。要求學生先準備一下，然后上臺講課，其他學生注意聽，注意提問，注意有無錯誤，后教師予以補充。教師在補充前，首先要肯定講課中的優美，巧妙地補充不足。此外，還可以讓學生自己設計題目，出試卷。再高一層次，就是關于重點難點的理解，讓程度好的同學上臺演講。這樣學生覺得新鮮，有躍躍欲試的感覺，既增強了學生的主動性，也提高了學生的語言表達、理解分析的能力，促進了學生的參與意識。

除了使用ZnO和SnO2替換TiO2作為電子傳輸層以外，其他可以低溫制備的電子傳輸材料也被廣泛研究。Ameen等[18]直接在PET-ITO上射頻磁控濺射Ti作為電子傳輸層，制備的器件結構為PET-ITO/Ti/CH3NH3PbI3/spiro-OMeTAD/Ag，控制Ti層的厚度為100nm時，獲得了最高8.39%的能量轉化效率。除了使用金屬氧化物以外，離子液體[9]等電子傳輸材料由于更加容易低溫制備，因此也被應用于柔性鈣鈦礦電池中，并獲得了較高的能量轉化效率。其中，Liu等人9使用離子液體（氯化1-芐基-3-甲基咪唑）作為柔性鈣鈦礦電池的電子傳輸層，制備過程具有較好的重復性，并且器件具有更好的彎折性能。在進一步調控鈣鈦礦的組成為（HC（NH2）2PbI3）0.85（CH3NH3PbBr3）0.15，并且在器件背面濺射MgF2作為減反射層，最優化的條件下獲得的電池器件效率達到了16.09%。Xu等[21]進一步完全去掉了電子傳輸層，使PET-ITO和鈣鈦礦層直接接觸，器件結構為：ITO（PET）/ Cl-FAPbI3/Spiro-OMeTAD/Au，極大的簡化了電池的結構和制備過程，經過優化，最終得到的器件效率也達到了12.7%。

除了替換TiO2為其他的電子傳輸材料這種思路以外，研究者們也在嘗試低溫制備TiO2致密層，從而使得傳統的TiO2材料能夠用于柔性鈣鈦礦太陽能電池中。Di等[22]首先用原子層沉積（ALD）的方法在PET-ITO基底上制備了TiO2致密層，然后旋涂TiO2致密層前體溶液，與傳統的500℃退火的方法不同的是，他們在145℃揮發溶劑以后，使用紫外光去除有機添加劑，并促進TiO2顆粒的接觸與成鍵，最終得到的器件的能量轉化效率為8.4%。Yang等[23]使用磁控濺射的方法，在PET-ITO上制備了一層非晶的TiO2致密層，通過穩態光致發光譜發現，非晶的TiO2層相比銳鈦礦型的TiO2而言反而具有更高的電子遷移率，最終得到的器件的能量轉化效率超過了15.07%。最近，Jeong等也使用紫外照射的方法，先旋涂用油酸穩定的TiO2納米顆粒的分散液，然后使用紫外光去除有機溶劑和促進接觸，并且添加Nb來增強導電率并調節能帶，制得的柔性鈣鈦礦電池的效率達到了16.01%。

之所以必須使用低溫的方法來制備電子傳輸層，是因為使用的基底PET或PEN等不能承受超過150℃的高溫，于是薄層金屬（如Ti箔）這樣一種既具有柔性同時又能夠承受高溫的基底就受到了人們的關注。使用了薄層金屬作為基底后，由于基底能夠承受高溫，此時就能夠使用傳統的高溫方法來制備致密層和多孔層，但此時由于基底不透光，必須使用透明的對電極來組裝器件[24-25]。在此基礎上，Xiao等[26]在高壓釜中，利用高濃度的NaOH腐蝕Ti箔再燒結后制備出了TiO2納米線（TNW）陣列作為電子傳輸層，結合PEDOT作為空穴傳輸層，PET-ITO作為透明對電極，最終得到的柔性鈣鈦礦電池的能量轉化效率達到了13.07%。

讀完高小后，祖父同意湯甲真繼續升學。當時日寇逼近湖南，長沙所有大、中學都已經遷至偏遠的湘西山區。1940年，湯甲真就近到湘鄉城郊一所初級中學就讀。3年后，19歲的湯甲真考入須步行60多千米的湘鄉私立春元中學上高中。

2 p-i-n型柔性鈣鈦礦太陽能電池

n-i-p結構是傳統的鈣鈦礦太陽能電池結構，其結構簡單，并且能量轉化效率較高。但是n-i-p結構需要用到TiO2致密層作為電子傳輸層，其制備過程需要在450～500℃的高溫下進行退火，從而得到晶型較好的銳鈦礦型TiO2。而柔性電池通常使用的PET或PEN基底能承受的溫度一般不能超過150℃[11]，因此n-i-p結構的鈣鈦礦太陽能電池無法直接用于制備柔性電池，相關的研究主要集中在對于電子傳輸層的低溫制備上。

SnO2是另一種常用的電子傳輸層材料，相比于TiO2而言，SnO2也比較容易通過低溫制備，并且SnO2中的電子遷移率也大于TiO2。Park等[16]在低溫下使用溶液法制備了Li摻雜的SnO2電子傳輸層，Li的摻雜不僅提高了SnO2層的導電性，同時降低了其導帶能級以利于電子的注入和傳輸，制備的柔性器件的效率為14.78%。Shin等[17]進一步使用ZnO和SnO2的混合氧化物Zn2SnO4（ZSO）作為電子傳輸層材料，他們首先利用ZnCl2和SnCl4混合溶液在水合肼的作用下水解得到高度分散、尺寸均一的ZSO納米顆粒，然后旋涂制膜并在100℃下退火。這樣制備出的ZSO電子傳輸層在具有優良電子傳輸能力的同時，具有比TiO2致密層更好的減反效果和透光能力，最終在柔性基底上制備的鈣鈦礦電池的效率達到了15.3%。最近，Wang等[8]使用等離子增強原子層沉積的方法來制備SnO2電子傳輸層，并且在表面使用C60自組裝形成一層鈍化層，得到的柔性鈣鈦礦電池的效率達到了16.8%，為目前柔性鈣鈦礦太陽能電池的最高效率，如圖4所示。

圖5 （a）鈣鈦礦電池的結構示意圖；

（b）PHNa-1T的化學結構；（c）鈣鈦礦電池的能級示意圖

在彎折測試中人們發現，多次彎折后器件效率下降的一個很重要的原因是ITO本身的破裂，因此為了提高柔性鈣鈦礦太陽能電池的彎折性能，研究者開始嘗試在器件中使用其他的透明導電材料來代替易碎的ITO。Sun等[34]直接使用PEDOT：PSS來代替ITO，并同時作為空穴傳輸層，為了提高PEDOT：PSS的導電性，作者使用了甲磺酸（MSA）來處理旋涂得到的PEDOT：PSS膜，并且旋涂兩次來進一步減小電阻。最終得到的柔性器件的能量轉化效率為8.1%，并且在2 000次彎折后仍然能夠基本保持穩定。Liu等[35]則使用高導電性和透光性的石墨烯材料來代替ITO作為PET基底上的透明導電電極，制得的柔性鈣鈦礦電池的器件效率為11.5%，并具有較好的抗彎折能力。Li等[36]使用Ag網和導電高分子的復合材料（Ag-mesh/pH1 000）來代替ITO，電池效率達到了14.0%，并且在5 000次的彎折后仍然能夠保留95%以上的初始效率，顯示出了極高的彎折穩定性。Im等[37]則對原有的ITO進行了改進，他們首先在PET上均勻鋪一層Ag或Cu納米線，然后磁控濺射一層較薄的ITO，以此來獲得導電性和透光性以及柔性的均衡，最高可以達到14.15%的器件效率，也能獲得較好的柔性。令人印象深刻的是，Kaltenbrunner等[38]在PET基底上制備出了總厚度只有3μm的超薄太陽能電池，使用PEDOT：PSS代替ITO并同時作為空穴傳輸層，并Cr2O3修飾電子傳輸層以防止金屬對電極和鈣鈦礦層的直接接觸，最終得到的柔性鈣鈦礦太陽能電池的能量轉化效率超過了12%，并且具有23W/g的超大功率密度，同時具有極好的柔性，如圖6所示。

(5)The above-mentioned working paper has received favorable responded from many countries.

圖6 （a）超薄太陽能電池的結構示意圖；（b）以Au為對電極的3μm厚太陽能電池的實物圖；（c）以Cu為對電極的電池實物圖；（d）可拉伸太陽能電池的示意圖和實物照片；（e）壓縮40%時褶皺的三維形貌圖。

3 總結與展望

柔性鈣鈦礦太陽能電池自2013年出現以來，獲得了快速的發展，無論是器件效率還是器件穩定性都得到了極大的提升，為下一步在實際中的應用打下了堅實的基礎。柔性太陽能電池是一種新形態的太陽能電池，鈣鈦礦材料本身低溫制備的特點具有制備柔性太陽能電池與生俱來的優勢，因此也受到了人們的廣泛關注。本文將柔性鈣鈦礦電池分為了n-i-p和p-i-n兩種不同的類型，分別介紹了它們各自的特點以及目前主要的研究方向和成果。對于n-i-p類型的器件，研究主要集中在傳統的TiO2電子傳輸層的替換和低溫制備上，主要包括ZnO、SnO2等氧化物，PCBM、C60、離子液體等有機材料用于替換TiO2，或者嘗試低溫制備TiO2以及換用耐高溫的柔性基底，這類柔性電池的目前的最高效率為16.8%；而p-i-n型的器件，本身各層就可以低溫制備，因此更加容易制備柔性鈣鈦礦太陽能電池，關于它的研究一方面集中在器件效率的提高，另一方面則嘗試替換掉本身柔性并不好的ITO以進一步提高器件的彎折性能，這類柔性電池目前的最高效率為14.7%。

但是應該看到，與剛性鈣鈦礦太陽能電池22%的能量轉化效率相比，柔性鈣鈦礦電池的效率仍然有較大的差距，并且在不封裝時的器件穩定性也不夠好。因此，柔性鈣鈦礦太陽能電池還有繼續提高能量轉化效率和器件穩定性的空間，并且器件的彎折穩定性也有待進一步的增強。與此同時，如果完全低溫制備的柔性鈣鈦礦電池的技術能夠成熟，極有希望推動印刷、卷對卷等工業生產工藝的實現，并進一步實現產業化，真正走向實用。

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Research Progress of Flexible Perovskite Solar Cells

Guo Jin-shi

perovskite solar cell is in recent years the field of solar cell[]a star，in less than 7 years，its efficiency from 22% to 3.8% increased rapidly.Due to the perovskite material itself can be prepared at low temperature，so it has the characteristics of light weight，flexible，wide applicability，and so on，it has been widely studied.The main research direction and the current research progress of the n-i-p and p-i-n are introduced in this paper.The main research directions and the current research progress are introduced.Finally，it points out the main problems and challenges in the field of flexible perovskite solar cells，and makes a prospect for the future.

flexible perovskite solar cell；n-i-p；p-i-n

TM914.4

A

1003–6490（2016）09–0106–04

2016–09–17

郭金實（1999—），女，黑龍江五常人，主要研究方向為太陽能電池。