簡述腐植酸修復污染土壤的研究進展

程相涵　侯宇朋　寇太記

（河南科技大學農學院 洛陽 471023）

簡述腐植酸修復污染土壤的研究進展

程相涵侯宇朋寇太記*

（河南科技大學農學院 洛陽 471023）

目前，我國土壤污染問題嚴重，而腐植酸具有豐富的活性功能基團，對土壤污染治理與土壤功能維持具有重要作用。通過介紹土壤污染的概念、來源、危害及修復技術，歸納了腐植酸修復污染土壤的機理及其在修復污染土壤中的應用效果，旨在為今后的研究提供參考。

腐植酸 污染土壤 修復

當前，我國土壤環境狀況總體不容樂觀，2014年《全國土壤污染狀況調查公報》中指出，我國土壤總污染超標率為16.1%，部分地區土壤污染較重，尤其是耕地及工礦業廢棄地［1］，不利于農業安全生產，亟待改良修復。腐植酸因具有豐富的活性功能基團，利用其吸附、絡（螯）合、氧化還原等獨特的物理、化學和生物活性，降低土壤污染物含量，已被應用于污染土壤修復。本文圍繞土壤污染的概念、來源、危害及腐植酸修復污染土壤的機理與效果加以綜述，并提出了腐植酸修復污染土壤存在的問題，以期為今后的研究提供參考。

1　土壤污染

1.1土壤污染概念

土壤污染是指隨著社會經濟的發展及人類活動對資源和土地的濫用，造成污染物通過不同途徑進入土壤，超過土壤本身自凈能力，改變土壤質量與功能，進而或潛在危及人類與其他生物的生存及發展［2］。

1.2土壤污染來源及分類

土壤污染來源：農藥化肥、工業廢水與生活廢水、工業固廢與城市垃圾、大氣沉降、交通運輸等。

土壤污染物分類：土壤污染物通常分無機污染物、有機污染物、生物污染物三類。無機污染物主要指鎘（Cd）、銅（Cu）、鉛（Pb）、鉻（Cr）、鋅（Zn）、汞（Hg）、鎳（Ni）等重金屬或類金屬，也包括放射性元素以及酸、堿、鹽等；有機污染物多為有機農藥，如多環芳烴、滴滴涕、六六六等，也包括一些新興的污染物［3］，如短鏈氯化石蠟、全氟化合物、多溴聯苯醚等；生物污染物是指某些病原體和有害生物種群，它們由外界侵入土壤，危及土壤生態系統穩定，致使土壤質量下降。

1.3土壤污染危害

（1） 土壤生態環境惡化。

大多數重金屬在土壤中相對穩定，但是大量的重金屬進入土壤后，就很難在生物物質循環和能量交換過程中分解，更難從土壤中遷出，逐漸對土壤的物理化學性質、生物特性和微生物群落結構產生明顯不良影響進而降低土壤生態平衡的穩定性，造成土壤生態環境惡化［4］。大量研究證明：重金屬污染的土壤，其微生物生物量及微生物群落的多樣性均不同程度減少［5～7］。有機污染物，例如石油類物質進入土壤后，因其殘留性、累積性較強，能顯著影響土壤同外界環境的物質、能量交換，破壞土壤結構，影響土壤通透性，改變土壤有機質的組成以及結構，降低土壤質量［8］。

（2） 其他環境受到污染。

土壤受到污染后，有害物質含量較高的表層土容易在風力、水力作用下進入到大氣和水體中，進而導致大氣污染、地表水污染，經過一段時間后，還會導致生態系統退化等其他生態環境問題。此外，土壤中的有害物質也會通過降雨進入地下水中造成地下水污染。

（3） 對農產品生產產生負效應。

據2013年12月公布的第二次全國土地調查結果顯示，我國8.3%的耕地遭受污染，大部分為重金屬污染，中重度污染耕地約在5000萬畝左右［9］。因重金屬污染具有毒性大、潛伏期長、難去除及在食物鏈中易被富集、吸收等特點［10，11］，對糧食生產呈負效應。據《2014-2015年中國糧食安全發展報告》預測，當前我國每年受重金屬污染的糧食超過1200萬噸［9］。受多種因素影響，部分被污染的農田仍在種植作物，土壤污染物可通過土壤—作物系統在作物體內積累，影響作物的生長發育，導致污染區的糧食、蔬菜、水果等食品中重金屬等物質含量超標，不僅影響農產品的質量安全，還引起農產品味道變差、不耐貯存，甚至出現難聞的氣味，對農產品產生明顯的負效應。

（4） 危害人體健康。

有機污染物對人體健康的危害主要體現在農藥化肥在施用過程中對人體產生的急性中毒。農藥噴灑時，農民很容易吸入彌漫在空氣中的農藥，例如有機磷農藥，噴灑不當會產生中毒，中毒癥狀表現為瞳孔縮小、視覺模糊、惡心、嘔吐、腹瀉、咳嗽等。此外，農藥在噴灑過程中，部分農藥會進入土壤、水體、大氣，進而間接對人體健康產生危害。重金屬污染物在土壤中不為微生物所降解，遷移也較困難，很容易積累。土壤中的重金屬累積到一定程度就會對土壤—作物系統產生毒害，不僅導致土壤退化、農作物產量和品質降低，而且可能通過直接接觸、食物鏈等途徑危及人類的生命和健康。

1.4土壤污染修復技術

依據土壤污染類型，常用的污染土壤修復技術主要分為物理化學修復技術、工程修復技術、生物修復技術、農業調控修復技術等。

（1） 物理化學修復技術。

主要指物理吸附、電動修復、土壤淋洗、沉淀與化學固化、離子還原和交換等。優點是修復時間短、見效快，缺點是運行費用昂貴且伴有二次污染的風險，適用于點源污染土壤。

（2） 工程修復技術。

是基于物理化學修復原理結合工程技術（包括電解、熱處理、淋洗和生態工程等）應用于土壤污染修復的技術方法，其中生態工程方法是比較經典的重金屬污染工程治理技術。優點是修復徹底、效果穩定，缺點是成本高，工程量大，僅能解決小面積的環境污染問題。

（3） 生物修復技術。

通過土壤生物（包括植物、動物及微生物）吸收、降解和轉化土壤中的污染物，使其含量降低或將有毒有害物質轉化為無害物質的過程［12］。例如，利用植物根系中的硝基還原酶對含硝基的污染物進行降解［13］；真菌分泌的氨基酸、有機酸以及其他代謝物可溶解重金屬［14］。優點是修復效果明顯且適宜大范圍應用，缺點是修復時間長，受污染物的生物可利用性影響，修復效果難以預料。

（4） 農業調控修復技術。

是從優化耕作管理制度出發，以防為主，因地制宜，利用水分管理、施肥調控、低累積品種替換、調節土壤pH值、調整種植結構等措施直接或間接來控制農田重金屬污染。優點是操作簡單、費用較低、技術較成熟，缺點是不能從污染土壤中去除污染物，周期長、效果不顯著，應與其他生物修復技術配合使用。

（5） 其他。

實際修復案例中，受污染物來源多樣性的影響，通常結合多種修復技術方法對污染土壤加以修復。

2　腐植酸修復污染土壤的機理

腐植酸含有羧基、酚羥基、甲氧基、羰基等活性功能基團，帶正負電荷，含氫鍵和自由基，可吸附、氧化還原、絡（螯）合土壤中的金屬離子［15］，降低土壤中金屬活性，以減輕污染物對土壤造成的危害［16］。具體來說，腐植酸修復改良污染土壤主要通過：（1） 改變污染物在土壤中的存在形式或與土壤的結合方式，降低其在環境中的可遷移性與生物可利用性；（2） 降低土壤中污染物的濃度。

在實際修復中，腐植酸常與其他物質或與其他修復技術結合來加強對污染物的修復作用。

2.1吸附作用

土壤對可溶態的重金屬離子吸附量很小，即使可以吸附，其穩定性也很差。腐植酸富含羧基和酚羥基等活性官能團，很容易吸附在土壤膠體表面，使土壤顆粒物上增加新的吸附位點，且具有疏松多孔的結構和巨大的表面積與表面能，從而可吸附可溶態的重金屬，降低可溶態重金屬含量，減少碳酸鹽結合態、氧化物結合態重金屬的含量，增加重金屬的有機結合態和殘渣態［17］。例如，施入10%質量比的腐植酸可使碳酸鹽結合態Pb、交換態Pb和鐵錳氧化物結合態Pb向有機硫化物結合態和殘渣態轉化，降低了土壤中Pb的活性［17］；也可促使可溶態鉈（Tl）向鐵錳氧化物結合態和有機態Tl轉化，顯著降低土壤中Tl的活性［18］。相反當土壤中腐植酸含量減少會引起Cd的吸附量相應降低，但解吸率卻呈現不同程度的增加［19］。此外，pH是影響腐植酸吸附重金屬離子的主要因素，因為它既影響金屬離子的存在狀態，也影響腐植酸官能團的存在狀態［20］。

對有機污染物而言，腐植酸可通過疏水作用、配位交換和氫鍵締合吸附有機污染物，如多環芳烴、多氯聯苯等。腐植酸通過增加對有機物的吸附量和穩定性，使土壤污染物失去活性，或者誘導有機物的活性自由基光解、化學降解，從而達到為土壤“解毒”的功效。

2.2氧化還原作用

腐植酸因具有醌、酚等官能團（尤其是還原態醌基團），表現出明顯的還原能力，與土壤中受污染的重金屬和有機物的氧化還原反應關系密切。在有腐植酸存在的厭氧環境中，一些土壤中的微生物，如乳酸乳球菌、費氏丙酸桿菌和腸球菌，會改變發酵方式，通過電子傳遞把氧化態腐植酸轉化為還原態，腐植酸在這個過程中充當電子傳遞體，將電子轉移給金屬和有機物使之還原，對土壤中污染物的轉化、降解起重要作用［21］。如腐植酸對Cr、Hg等重金屬、鹵代芳香化合物和硝基芳香化合物的持續還原轉化［21］；腐植酸與Fe（Ⅲ）-Fe（Ⅱ）氧化還原電對緊密結合，形成腐植酸-Fe配合物，間接還原更多的無機、有機污染物［21］。在好氧條件下存在的腐植酸仍具有明顯的還原能力［22］，由于醌、酚基團緊密相連，把自由基完全包裹，避免了腐植酸被氧化，因此腐植酸中的自由基更加穩定［23］，所以天然腐植酸在好氧環境中經過萃取、清洗過程后依然具有持久的還原能力。

2.3增溶作用

腐植酸在有機污染修復過程中，具有增溶作用及與其他表面活性劑的協同增溶作用，即利用腐植酸及其他表面活性劑等增效試劑的增溶作用，先將有機污染物從土壤中洗脫出來，然后把淋洗液抽到地表做進一步處理。例如，腐植酸應用于石油污染土壤修復，不僅具有表面活性劑增溶作用，還可促進微生物對土壤中殘留石油的降解。腐植酸鈉和皂苷“聯用”作為表面活性劑洗滌煤油污染土壤，不僅增效明顯，而且可以改良土質［24］。

2.4絡（螯）合及鈍化作用

土壤中游離態的腐植酸很少，大部分腐植酸通過靜電吸附、氫鍵、范德華力等作用形成土壤有機-無機復合體，這種復合體能夠很好地與金屬離子發生絡（螯）合反應。腐植酸中的羧基、酚羥基、羰基和氨基等與重金屬發生絡（螯）合反應的穩定性，直接影響著土壤溶液中金屬離子的數量及其在土壤環境中的遷移、轉化和生物有效性。例如，在重金屬污染土壤上施用大分子的腐植酸能有效地與重金屬Cd、Zn發生絡合反應，降低重金屬的生物有效性［16］。

此外，腐植酸還可作為土壤重金屬的鈍化固定劑，影響重金屬在土壤中的形態轉化、移動性以及生物有效性。高分子的堿性腐植酸可以發揮很好的原位鈍化作用，通過絡（螯）合反應，形成有機-無機復合體，鈍化固定土壤中重金屬。例如，腐殖質+石灰復合鈍化劑使Cd轉化為穩定性較高的有機結合態和殘渣態［25］。

3　腐植酸修復污染土壤的應用效果

3.1降低土壤污染物含量

馬鑫對河南新鄉小冀工業區周邊土壤中施加腐植酸發現：（1） 腐植酸的加入使得土壤中Cd、Ni、Zn的可交換態和碳酸鹽結合態逐漸減少，有機結合態不斷增加；（2） Cd的鐵錳氧化態隨腐植酸的增加而增加；（3） 隨著腐植酸加入量的增多，土壤中Cd、Ni、Zn的生物活性均不斷降低，最終使土壤中污染物含量降低［26］。玉紅艷等研究發現，在固體廢棄物拆解地重金屬污染土壤中加入不同用量的灘涂泥提取的腐植酸，可使污染土壤中的水溶態和有效態重金屬Cu、Zn、Pb、Ni的含量均明顯下降，以每100 g土壤中加入30 mg腐植酸最為合適［27］。武瑞平研究發現，通過腐植酸與金屬Pb的螯合反應及對土壤中Pb離子較強的吸附作用，可有效降低Pb在土壤中的遷移、轉化和生物毒性，減少土壤中污染物的含量［28］。

此外，腐植酸可降低土壤有機污染物殘留。Pellegrino C.等研究結果表明，使用含天然腐植酸的溶液淋洗高度有機物污染的土壤，可使土壤中有機污染物去除率高達90%［29］。Perminiva I. V.等研究也發現，在有機污染土壤中施加土壤腐植酸、泥炭腐植酸和水體腐植酸均對芘、熒蒽、蒽等有毒有機物有結合和解毒作用，且其解毒常數會隨著腐植酸含量的增加而提高［30］。

3.2改善土壤肥力狀況

研究發現，在含水率較低的石油污染土壤中，施加質量分數為100 mg/g腐植酸時，有利于調節石油污染土壤的C/N質量比，且有助于土壤中速效磷含量的增加［31］。用不同濃度和pH的腐植酸淋洗液淋洗Cd污染土壤后發現：（1） 土壤有機質含量會隨著腐植酸濃度的增加而升高，特別當腐植酸濃度為1%時，土壤有機質含量是淋洗前的1.58倍；（2） 腐植酸對土壤鉀素的淋失有減緩作用［32］。

3.3降低作物毒害，改善作物品質

研究發現，在被Zn、Cd污染的土壤上施用腐植酸能有效地降低重金屬元素對植物的毒害，從而改善作物品質［16］。例如，在重金屬Cd污染土壤中施用腐植酸鈉肥料可促使植物生長表現出較好的抗逆效應，可促進植物干物質積累，抑制重金屬Cd元素向地上部轉移，減輕重金屬離子進入生物循環所造成的傷害［33］。王意錕等研究發現，施用腐植酸不同程度提高了豇豆葉片超氧化物歧化酶、過氧化物酶的活性，腐植酸是緩解豇豆重金屬Zn、Cu脅迫的最佳改良劑［34］。此外，風化煤腐植酸也可以抑制土壤中Pb向植物中的轉運，減少鉛在油菜中的積累［28］。唐海濤等通過在輕度重金屬污染稻田中噴施3種葉面肥發現，噴施腐植酸肥比清水對照處理稻谷中Pb、Cd、Hg、Cr含量分別降低10.49%、22.00%、38.20%、4.30%；稻谷增產33.4 kg/667 m2，增幅為7.82%［35］。

4　結語

土壤污染來源廣、危害大，是我國今后相當長的時間內所面臨的重要環境問題之一。腐植酸因其具有獨特的物理、化學及生物活性，可改變污染物在土壤中的存在形式或與土壤的結合方式，降低其在環境中的濃度、可遷移性及生物可利用性，作用效果突出。同時，腐植酸對維持土壤功能、提高作物產量、改善作物品質及調控土壤微生態等具有重要作用，對污染土壤修復前景廣闊，在農業應用上具有巨大潛力。

目前，腐植酸對土壤中無機污染物的修復研究較多，并且取得了一些重要成就，但大面積推廣應用時，易推廣、成本低、效果優的腐植酸修復材料仍需進一步研究；腐植酸對控制環境中有機污染物的遷移、毒性、生物利用性有著重要作用，尤其是對有機污染物的吸附/解吸行為，但對其作用機制，特別是毒性作用機制仍不明確。建議今后從以下3方面進行研究：（1） 深入分析腐植酸與主要污染物在土壤中的主要存在形式，以便更好地剖析腐植酸與污染物的作用機制，使腐植酸在環境保護中的作用得到充分發揮；（2） 深入探討影響腐植酸與污染物（尤其是生物污染物）作用的關鍵因子，研究腐植酸對土壤中微生態的影響機制，以便進一步發揮腐植酸對污染環境的治理作用；（3） 建立腐植酸修復污染土壤效果評價體系。

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傳播美麗因子，喜獲四個獎

2016年8月15日，由中國石油和化學工業聯合會主辦的“第七屆全國石油和化工信息系統評選表彰大會”在成都岷山拉薩大酒店召開。

會議對“十二五”期間全國石油和化工行業優秀信息成果（72項）、先進信息單位（43家）、先進信息工作者（119名）等進行了表彰。我會《2011-2015年腐植酸行業主要統計調研及論文》獲得優秀信息成果二等獎，《全國綠色環保肥料（農藥）新技術、新產品交流大會》《2011-2015年腐植酸行業信息技術》2項成果獲得優秀信息成果三等獎，我會技術開發部副主任李雙獲得先進信息工作者獎。

信息對一個行業、企業的發展具有重要作用。此次獲獎，是獎勵也是敦促。今后，我會將一如既往地做好政府、企業間的橋梁和紐帶，通過解讀國家政策法規、召開行業會議、制定協會標準、開展國際交流等多種渠道，積極傳導正確信息，引領全行業求真務實，銳意進取，促進腐植酸行業健康綠色可持續發展。

（中腐協秘書處 供稿）

Brief Research Progress on Humic Acid Remediating Contaminated Soil

Cheng Xianghan， Hou Yupeng， Kou Taiji*
（College of Agriculture， Henan University of Science and Technology， Luoyang， 471023）

The soil pollution is serious in nowadays China. Because of rich active functional groups， humic acid plays an important role in the contaminated soil remediation and soil function maintenance. It aimed to provide a reference for future research， based on mentioning the concept， sources， harm， restoration technology of soil pollution and summarizing the mechanism of humic acid remediate contaminated soil and its application effect.

humic acid； contaminated soil； remediation

TQ314.1

A

1671-9212（2016）05-0013-06

河南科技大學人才基金（項目編號09001266）。

2015-11-03

程相涵，女，1992年生，在讀碩士研究生，主要從事小麥逆境植物營養研究。*通訊作者：寇太記，男，副教授，E-mail：tjkou@aliyun.com。