基于農(nóng)田土壤重金屬生物可給性的人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

尹 娟,鄧超冰,王曉飛,許桂蘋,鄧渠成

(1.廣西財(cái)經(jīng)學(xué)院 管理科學(xué)與工程學(xué)院,廣西 南寧 530003;2.廣西大學(xué) 輕工與食品工程學(xué)院,廣西 南寧 530004;3.廣西壯族自治區(qū)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站,廣西 南寧 530028;4.澳洲國(guó)立大學(xué) 克勞福德公共政策學(xué)院,澳大利亞 堪培拉 541004)

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基于農(nóng)田土壤重金屬生物可給性的人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

尹 娟1,2,鄧超冰2*,王曉飛2,3,許桂蘋2,3,鄧渠成4

(1.廣西財(cái)經(jīng)學(xué)院 管理科學(xué)與工程學(xué)院,廣西 南寧 530003;2.廣西大學(xué) 輕工與食品工程學(xué)院,廣西 南寧 530004;3.廣西壯族自治區(qū)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站,廣西 南寧 530028;4.澳洲國(guó)立大學(xué) 克勞福德公共政策學(xué)院,澳大利亞 堪培拉 541004)

利用SBET方法研究了廣西某流域農(nóng)田土壤7種重金屬的生物可給性,并評(píng)估了土壤重金屬經(jīng)口攝入途徑對(duì)不同人群造成的健康風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果表明:土壤中重金屬Cd、Cu、Zn、Ni、Pb、As、Cr的生物可給性均值分別為70.55%、25.72%、10.89%、10.81%、7.78%、0.93%、0.71%。未經(jīng)生物可給性修正的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明：土壤重金屬對(duì)兒童的總非致癌風(fēng)險(xiǎn)(HI)和總致癌風(fēng)險(xiǎn)(Rt)分別為2.47和6.12×10-5,對(duì)成人的HI和Rt分別為0.32和4.01×10-5,即對(duì)兒童有較大的風(fēng)險(xiǎn)。經(jīng)生物可給性修正后，土壤重金屬對(duì)兒童和成人的非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)均大幅度降低,但對(duì)兒童依然有一定的致癌風(fēng)險(xiǎn)。

農(nóng)田土壤;重金屬;生物可給性;健康風(fēng)險(xiǎn);評(píng)價(jià)

土壤重金屬污染問題已經(jīng)成為我國(guó)污染面積最廣、危害最大的環(huán)境問題之一[1]。由于重金屬元素具有很強(qiáng)的毒性和生物積累效應(yīng),一旦農(nóng)業(yè)活動(dòng)區(qū)中的農(nóng)田土壤遭受重金屬污染,重金屬極易通過食物鏈進(jìn)入動(dòng)物和人體而危害人畜健康,長(zhǎng)期飲食、呼吸及皮膚接觸將會(huì)導(dǎo)致人體內(nèi)重金屬的積蓄而出現(xiàn)中毒癥狀[2-3]。近年來,由礦業(yè)活動(dòng)導(dǎo)致的土壤重金屬污染和隨之而來的環(huán)境及人體健康風(fēng)險(xiǎn)問題已引起國(guó)內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注,而經(jīng)口攝入在很多情況下已成為重金屬進(jìn)入人體的主要途徑[4-7],且多數(shù)研究者主要利用重金屬全量進(jìn)行土壤重金屬對(duì)人體健康的危害風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),重金屬對(duì)人體健康的負(fù)面影響很有可能會(huì)被高估,因?yàn)榻?jīng)口攝入的重金屬不可能被消化系統(tǒng)100%吸收,因此,有學(xué)者提出生物可給性能準(zhǔn)確評(píng)價(jià)重金屬的危害風(fēng)險(xiǎn)[8-14]。

目前,歐美國(guó)家已經(jīng)開展了重金屬生物可給性的體外消化實(shí)驗(yàn)并將實(shí)驗(yàn)結(jié)果應(yīng)用于人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)工作,利用生物可給性評(píng)價(jià)土壤重金屬對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)將逐步成為人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的重要方法之一。國(guó)內(nèi)已有應(yīng)用體外模擬實(shí)驗(yàn)法來評(píng)價(jià)土壤重金屬的生物可給性或健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的報(bào)道，特別是針對(duì)企業(yè)周圍土壤、礦區(qū)土壤、污灌區(qū)土壤、污染場(chǎng)地以及城市灰塵中的重金屬污染及人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方面已有較多的研究[9-19],而針對(duì)國(guó)內(nèi)一些流域沿岸農(nóng)業(yè)活動(dòng)區(qū)土壤重金屬的污染水平及其對(duì)當(dāng)?shù)鼐用駱?gòu)成的健康風(fēng)險(xiǎn)方面的研究相對(duì)較少。

本研究選取SBET法分析了土壤重金屬Cu、Zn、Pb、Cd、As、Cr和Ni的生物可接受性,并利用生物可給性修正前后的人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型評(píng)估了農(nóng)田土壤中重金屬通過經(jīng)口攝入途徑對(duì)暴露人群造成的健康風(fēng)險(xiǎn),以期為土壤重金屬生物可給性在人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中的應(yīng)用提供科學(xué)依據(jù),同時(shí)為風(fēng)險(xiǎn)管理者提供該區(qū)域重金屬污染物對(duì)人體健康造成風(fēng)險(xiǎn)大小等方面的信息。

1 材料與方法

1.1 供試土壤

土壤樣品采集于廣西某流域沿岸農(nóng)田土壤,按照五點(diǎn)法共采集7個(gè)表層(0～10 cm)土壤混合樣品。所采集樣品放置于實(shí)驗(yàn)室內(nèi)自然風(fēng)干,挑揀出樣品中的甘蔗根和小石塊等雜質(zhì),將風(fēng)干的土樣按照四分法取適量樣品分別過20目和100目尼龍篩,裝袋,待分析用[20]。

1.2 SBET提取方法

SBET (Simple Bioaccessibility Extraction Test)法改編自PBET (Physiologically Based Extraction Test)法,且被英國(guó)地理學(xué)會(huì)釆用。SBET的體外消化方法的具體組成及操作步驟參照文獻(xiàn)[7]。將實(shí)驗(yàn)所用土壤與pH值為1.5的氨基乙酸溶液(模擬胃液)以1∶100的比例混合,放置于恒溫(37 ℃)水浴箱以100 r/min振蕩一定時(shí)間；振蕩結(jié)束后將消化液離心10～15 min (4000 r/min)，最后取上清液，過0.45 μm濾膜后待測(cè)。

1.3 土壤及生物可給性的重金屬含量分析

土壤重金屬的全量及SBET的消化液中重金屬含量測(cè)定參照文獻(xiàn)[21],采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法。質(zhì)量控制:樣品重金屬全量的測(cè)定設(shè)置3個(gè)平行, SBET的消化液中重金屬含量的測(cè)定設(shè)置3個(gè)平行。在分析過程中加入國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)樣品GSS-21和GSS-25進(jìn)行質(zhì)量控制,確保各重金屬的回收率均在允許范圍內(nèi)。

1.4 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

1.4.1 暴露劑量模型 假設(shè)土壤重金屬經(jīng)口攝入被當(dāng)?shù)鼐用駭z入。參照美國(guó)環(huán)保署(USEPA)提出的健康風(fēng)險(xiǎn)模型[22-25]來計(jì)算日均暴露劑量，具體計(jì)算公式如下：

(1)

式(1)中: CDIm為經(jīng)口攝入途徑的日均暴露劑量[mg/(kg·d)]；其他參數(shù)的含義及取值見表1。

表1 重金屬日均暴露量計(jì)算參數(shù)的含義及取值

1.4.2 健康風(fēng)險(xiǎn)表征 根據(jù)美國(guó)環(huán)保署的健康風(fēng)險(xiǎn)模型,健康風(fēng)險(xiǎn)要分別考慮致癌風(fēng)險(xiǎn)和非致癌風(fēng)險(xiǎn)。各重金屬某一途徑潛在的致癌風(fēng)險(xiǎn)和非致癌風(fēng)險(xiǎn)可用公式(2)～(3)計(jì)算:

Ri=CDImi×SF

(2)

HQi=CDImi/RfD

(3)

上式中:Ri為不同重金屬的致癌風(fēng)險(xiǎn);HQi為不同重金屬的非致癌風(fēng)險(xiǎn);CDImi為不同重金屬經(jīng)口攝入的日均量[mg/(kg·d)];SF為致癌斜率因子;RfD為經(jīng)口攝入的參考劑量[mg/(kg·d)]。SF和RfD的具體取值見表2。

表2 重金屬經(jīng)口攝入健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的參考劑量和致癌斜率因子

對(duì)于多種重金屬經(jīng)口攝入，計(jì)算總致癌風(fēng)險(xiǎn)(Rt)和總非致癌風(fēng)險(xiǎn)(HI),計(jì)算公式如下：

(4)

(5)

1.4.3 重金屬的生物可給性及其修正 重金屬在模擬人體消化系統(tǒng)中的生物可給性O(shè)B(oral bioaccessibility)用下式[10]計(jì)算:

(6)

式(6)中:OB為重金屬在人體消化系統(tǒng)中的生物可給性(%);C為體外實(shí)驗(yàn)?zāi)M胃、腸階段反應(yīng)液中的重金屬濃度(mg/L)；V為各反應(yīng)器中反應(yīng)液體積;Cs為土樣中重金屬總量(mg/kg);Ms為加入反應(yīng)器中的土樣質(zhì)量(mg)。

Ramendi=CDImi×OB×SF

(7)

HQamend i=CDImi×OB/RfD

(8)

上式中:Ramendi為修正后的不同重金屬的致癌風(fēng)險(xiǎn);HQamend i為修正后的不同重金屬的非致癌風(fēng)險(xiǎn);RfD為經(jīng)口攝入的參考劑量[mg/(kg·d)];OB為生物可給性。

對(duì)于修正后的多種重金屬經(jīng)口攝入，同樣按照公式(4)～公式(5)計(jì)算總致癌風(fēng)險(xiǎn)(Rt)和總非致癌風(fēng)險(xiǎn)(HI)。

1.5 數(shù)據(jù)處理與分析

對(duì)所有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)均采用Excel 2010及SPSS 21.0進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤中重金屬的含量

本研究區(qū)域土壤pH值和各種重金屬的含量見表3。由表3可知,該區(qū)域土壤呈酸性。以廣西土壤背景值[26]為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn),除Cu、Cr、Ni的含量低于廣西土壤背景值外, Pb、Zn、As和Cd的含量分別是土壤背景值的20.76、3.16、2.50、1.50倍。各重金屬的單項(xiàng)污染指數(shù)表現(xiàn)為Pb>Zn>Cd>As>Cu>Ni>Cr。7種重金屬元素的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)為14.98,按照分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，該區(qū)域的土壤環(huán)境質(zhì)量等級(jí)為5級(jí)。重金屬Pb、Zn、Cd和As在本農(nóng)業(yè)活動(dòng)區(qū)土壤中產(chǎn)生了不同程度的累積,因此要高度重視這4種重金屬在土壤中的積累對(duì)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和人體健康的危害。

表3 農(nóng)業(yè)活動(dòng)區(qū)內(nèi)土壤pH值和各重金屬的含量

2.2 土壤中重金屬的生物可給性

土壤重金屬生物可給性指土壤重金屬直接進(jìn)入人體的消化系統(tǒng)并可被人體胃腸道溶解出的部分。本研究采用SBET法模擬消化液對(duì)農(nóng)業(yè)活動(dòng)區(qū)域土壤中的7種重金屬進(jìn)行生物可給性測(cè)定。從表4結(jié)果來看,各重金屬的生物可給性范圍為0.71%～68.23%,與文獻(xiàn)中的生物可給性存在差異。如李繼寧等[11]應(yīng)用SBET法測(cè)定得出的株洲市某農(nóng)田土壤Cd、Pb、Cu、Zn、As、Cr的生物可給性平均值分別為66.0%、59.0%、44.9%、35.8%、16.9%、5.7%。Kim等[27]用SBET方法研究了金-銀礦區(qū)附近稻田土壤中Cu、Zn、As、Cd、Pb的生物可給性，其值分別為28.3%～101.8%、12.5%～49.8%、4.7%～32.2%、50.0%～79.5%、46.5%～75.6%。AureliePelfren等[28]應(yīng)用體外提取法分析了法國(guó)某農(nóng)田土壤中Cd、Pb、Zn的生物可給性，得出的均值分別為82%、55%、33%。在本研究中，不同重金屬的生物可給性差異很大,主要原因可能是土壤理化性質(zhì)以及土壤中重金屬的來源、形態(tài)等不同。但在以上研究中Cd的生物可給性均是各重金屬中最高的,主要原因在于Cd在土壤中以Cd(OH)2、CdCO3和Cd3(PO4)2的形態(tài)存在,其中以CdCO3為主。本研究中土壤呈酸性,Cd的弱酸提取態(tài)和還原態(tài)為主要存在形式,Cd的弱酸提取態(tài)含量較高,推斷其具有較高的生物有效性; Cr的生物可給性最低，主要是由于土壤中Cr主要以殘?jiān)鼞B(tài)的形式存在,不易被消化液溶出[29]。

表4 用SBET法模擬消化液提取土壤各重金屬 的濃度范圍及生物可給性

2.3 人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.3.1 未經(jīng)生物可給性修正的評(píng)價(jià)結(jié)果 經(jīng)計(jì)算發(fā)現(xiàn),經(jīng)口攝入途徑下非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)均呈現(xiàn)出兒童高于成人的特點(diǎn),計(jì)算結(jié)果如表5所示。

從表5可以看出：農(nóng)業(yè)活動(dòng)區(qū)土壤重金屬對(duì)兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)(HQ)表現(xiàn)為Pb>As>Cr>Zn>Ni>Cu>Cd，其中Pb和As的HQ值均大于1,因此,對(duì)于敏感兒童群體,該農(nóng)業(yè)活動(dòng)區(qū)的土壤Pb和As污染是產(chǎn)生非致癌危害的主要因素;土壤重金屬對(duì)成人的非致癌風(fēng)險(xiǎn)(HQ)順序與對(duì)兒童的相同,但風(fēng)險(xiǎn)值遠(yuǎn)小于對(duì)兒童群體的；兒童和成人群體的總非致癌風(fēng)險(xiǎn)(HI)分別為2.47和0.32,很明顯該區(qū)域土壤重金屬會(huì)對(duì)兒童群體產(chǎn)生較大的非致癌危害。

表5 土壤各重金屬對(duì)人體的非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)值

在致癌風(fēng)險(xiǎn)方面,本研究7種重金屬中的As、Cr、Pb、Cd為致癌重金屬。本農(nóng)業(yè)活動(dòng)區(qū)土壤重金屬污染對(duì)兒童和成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)均表現(xiàn)為As>Cr>Pb>Cd。用Ri或Rt評(píng)價(jià)致癌風(fēng)險(xiǎn)時(shí),一般認(rèn)為Ri或Rt<1.0×10-6表示風(fēng)險(xiǎn)甚微;在1.0×10-6～1.0×10-4之間表示存在一定風(fēng)險(xiǎn),但尚可接受；>1.0×10-4表示風(fēng)險(xiǎn)相對(duì)顯著[23]。在本研究區(qū)域中，As、Cr、Pb的致癌風(fēng)險(xiǎn)值介于1.0×10-6～1.0×10-4之間,4個(gè)致癌重金屬對(duì)兒童和成人的總致癌風(fēng)險(xiǎn)值分別為6.12×10-5和4.01×10-5,因此不管是單個(gè)重金屬元素還是加和重金屬元素都會(huì)對(duì)兒童和成人產(chǎn)生潛在的致癌風(fēng)險(xiǎn)。

2.3.2 生物可給性修正后的評(píng)價(jià)結(jié)果 用生物可給性對(duì)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果進(jìn)行調(diào)整,非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果如表6所示。

表6 生物可給性修正后的各重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)值

本農(nóng)業(yè)活動(dòng)區(qū)土壤重金屬對(duì)兒童和成人的非致癌風(fēng)險(xiǎn)(HQ)順序均為Pb>As>Cd>Cu>Cr>Zn>Ni。從各重金屬的非致癌風(fēng)險(xiǎn)(HQ)和總的非致癌風(fēng)險(xiǎn)(HI)來看，相對(duì)于修正之前存在兩個(gè)變化:HQ的排序發(fā)生了變化;HQ值明顯下降,比修正前低2個(gè)數(shù)量級(jí)，都降低至安全水平。經(jīng)修正后,土壤重金屬對(duì)兒童和成人群體的總非致癌風(fēng)險(xiǎn)(HI)分別為0.11和1.43×10-2，較修正前大幅度下降。

經(jīng)生物可給性修正后，土壤重金屬污染對(duì)兒童和成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)順序變?yōu)镃d>As>Pb>Cr,其總致癌風(fēng)險(xiǎn)分別為1.38×10-6和9.07×10-7，也較修正前大幅度下降，但對(duì)兒童群體還存在輕微的致癌風(fēng)險(xiǎn)。

綜上所述,如果忽略生物可給性,直接利用土壤重金屬含量作為評(píng)價(jià)依據(jù)，則可能過高估計(jì)其對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)。

3 結(jié)語(yǔ)

采用土壤重金屬含量作為依據(jù),對(duì)兒童和成人經(jīng)口攝入風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估時(shí), Pb、As、Cr的非致癌風(fēng)險(xiǎn)位列前三;對(duì)兒童和成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)順序依次為As>Cr>Pb>Cd。從土壤重金屬的總非致癌風(fēng)險(xiǎn)和總致癌風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果看,對(duì)兒童和成人均存在較大的風(fēng)險(xiǎn)。兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)均高于成人的,兒童的HI和Rt值分別為成人的7.62和1.53倍。

采用生物可給性對(duì)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果進(jìn)行修正后,土壤重金屬對(duì)敏感人群的非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)均會(huì)大幅度降低,僅對(duì)兒童存在輕微的致癌風(fēng)險(xiǎn)；同時(shí)修正后各重金屬的非致癌和致癌風(fēng)險(xiǎn)的排序會(huì)發(fā)生變化,尤其是致癌風(fēng)險(xiǎn)的排序。

由于不同土壤類型、不同生物可給性提取方法對(duì)土壤重金屬生物可給性的最終結(jié)果有一定的影響，因此應(yīng)根據(jù)不同土壤類型的關(guān)鍵影響因子和生物可給性分析結(jié)果構(gòu)建生物可給性的相對(duì)可利用度預(yù)測(cè)模型[11，13]。同時(shí)基于體外實(shí)驗(yàn)的生物可給性是當(dāng)前健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的重要途徑之一,因此有必要建立一套適合我國(guó)土壤污染場(chǎng)地的生物可給性實(shí)驗(yàn)室操作、計(jì)算參數(shù)、評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范,從技術(shù)方面完善我國(guó)基于生物可給性的重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。

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(責(zé)任編輯:黃榮華)

Assessment of Human Health Risk from Heavy Metals in Farmland Soil Based on Their Bioaccessibility

YIN Juan1,2, DENG Chao-bing2*, WANG Xiao-fei2,3, XU Gui-ping2,3, DENG Qu-cheng4

(1. College of Management Science and Engineering, Guangxi University of Finance and Economics, Nanning 530003, China; 2. College of Light Industry and Food Engineering, Guangxi University, Nanning 530004, China; 3. Environmental Monitoring Center of Guangxi Zhuang Autonomous Region, Nanning 530028, China; 4. Crawford School of Public Policy, Australian National University, Canberra 541004, Australia)

The bioaccessibilities of 7 kinds of heavy metals in farmland soil in Guangxi were studied by using SBET method, and the risks of the oral intake of these heavy metals to the health of children and adults were assessed. The results indicated that the average bioaccessibility of Cd, Cu, Zn, Ni, Pb, As and Cr in the soil was 70.55%, 25.72%, 10.89%, 10.81%, 7.78%, 0.93% and 0.71%, respectively. Under the condition of not modifying the human health risk assessment results by the bioaccessibility, the total non-carcinogenic risk (HI) and total carcinogenic risk (Rt) of soil heavy metals to children were 2.47 and 6.12×10-5, respectively, and theHIandRtto adults were 0.32 and 4.01×10-5, separately, suggesting that the heavy metals in the farmland soil had a great risk to the health of children. After modifying the human health risk assessment results by the bioaccessibility, the non-carcinogenic risk and carcinogenic risk of soil heavy metals to both children and adults were decreased by a large margin, but they still had a certain risk to the health of children.

Farmland soil; Heavy metal; Bioaccessibility; Health risk; Assessment

2016-06-19

廣西自然科學(xué)基金項(xiàng)目“西江流域水環(huán)境重金屬污染機(jī)制與調(diào)控”(2013GXNSFEA053001);廣西自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目“基于鎘、砷污染農(nóng)田安全利用的生態(tài)修復(fù)研究”(2015GXNSFEA139001);廣西財(cái)經(jīng)學(xué)院管理科學(xué)與工程學(xué)院開放性課題“基于無(wú)人機(jī)遙感的內(nèi)陸水環(huán)境應(yīng)急監(jiān)測(cè)研究”(GK2015009)。

尹娟(1984─),女,講師,博士研究生,從事環(huán)境管理與糖副產(chǎn)品土壤污染控制研究。*通訊作者:鄧超冰。

S153.61

A

1001-8581(2016)12-0110-05