電子鼻技術及其在茶葉中的應用研究

潘玉成宋莉莉,2 葉乃興 潘玉華

(1. 寧德職業技術學院機電工程系，福建 福安 355000；2. 福州大學材料科學與工程學院，福建 福州 350108；3. 福建農林大學園藝學院，福建 福州 350002；4. 寧德職業技術學院農業科學系，福建 福安 355000)

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電子鼻技術及其在茶葉中的應用研究

潘玉成1宋莉莉1,2葉乃興3潘玉華4

(1. 寧德職業技術學院機電工程系，福建 福安 355000；2. 福州大學材料科學與工程學院，福建 福州 350108；3. 福建農林大學園藝學院，福建 福州 350002；4. 寧德職業技術學院農業科學系，福建 福安 355000)

文章介紹了電子鼻的基本原理和結構組成，綜述了電子鼻在茶葉品質評定、品種分類、成分檢測等方面的應用，總結了電子鼻在茶葉應用中存在的問題，并展望了其未來的發展方向，以供深入研究參考。

電子鼻；茶葉；傳感器陣列；特征提取；模式識別

人類對氣味感官評價存在主觀性強、重復性差等缺點，且人的鼻子對氣味具有適應性，容易出現嗅覺疲勞而影響分析結果。電子鼻又稱人工嗅覺分析系統，是20世紀90年代發展起來的一種用來分析、識別和檢測氣味的具有人工智能特點的仿生檢測儀器，它與普通氣體檢測儀相比，能夠實時地對各種氣體進行在線檢測分析，具有響應時間短、檢測速度快、測定范圍廣、重復性好，能有效避免人為誤差，且可用于檢測一些不適合人鼻檢測的氣體，如毒氣或一些刺激性氣體[1]。近年來隨著與電子鼻相關的傳感技術、模式識別技術等的不斷發展，電子鼻廣泛應用在食品行業[2-5]、環境監測[6-9]、醫學[10-12]和安全保障[13-15]等方面，在茶葉領域研究應用中，電子鼻也逐漸得到國內外學者的重視，顯示出其廣闊的發展前景。

1 電子鼻系統的結構和工作原理

人的嗅覺系統中存在著初級嗅覺神經元、二級神經元(嗅泡)和大腦嗅覺中樞三層結構，當鼻腔內嗅覺氣泡吸附上有氣味物質的分子時，會使細胞膜電位發生變化而產生不同的響應信號，并通過嗅泡處理后經神經系統被傳送到大腦嗅覺中樞，再經過復雜思維判別出結果。電子鼻是模擬人的嗅覺系統，其基本結構與人的嗅覺系統的神經生理結構大致相同，由氣體傳感器陣列、信號預處理單元、模式識別單元三部分組成，其中氣體傳感器陣列相當于人的嗅覺細胞，信號預處理單元相當于嗅泡，模式識別單元如同大腦嗅覺中樞[16]，其工作原理為：首先氣體傳感器陣列利用其對多種氣體交叉敏感性吸附氣味分子產生響應，并將響應信號轉換為電信號，從而得到了對該氣味的廣譜響應譜；再將生成的信號進行放大、濾波、特征提取等預處理；最后采用合適的模式識別分析方法對其進行處理的結果作出判斷，見圖1。

1.1 氣體傳感器陣列

氣體傳感器陣列是將多個獨立氣體傳感器組合構成的，它是電子鼻系統的基礎，對提高整個系統的性能至關重要。在構造氣體傳感器陣列時，一般要求其具有廣譜響應特性，通過選用不同敏感材料或不同工作溫度同種傳感器來實現交叉響應，也可以采用不同種類的傳感器混雜使用來實現，并要求器件工作可靠、性能穩定、重復性好，同時器件的響應時間和恢復時間要短。表1列出了幾種典型商品化的電子鼻所采用的傳感器[17]。

圖1 電子鼻系統工作流程圖

1.1.1 金屬氧化物氣體傳感器 金屬氧化物氣體傳感器是目前電子鼻系統應用較為廣泛的一種導電型傳感器，其結構主要由電極、加熱器和感應膜三部分組成。感應膜采用半導體金屬氧化物薄膜(如SnO2、Fe2O3、ZnO、TiO2等)，金屬氧化物在常溫下是絕緣的，制成半導體后卻顯示氣敏特性。為了提高感應膜對某些氣體成分的選擇性和靈敏度，有時還摻入催化劑如鈀、鉑、銀等，對其進行催化金屬摻雜處理。這種傳感器是通過感應膜對待測氣體的吸附作用，在一定溫度條件下產生化學反應引起金屬氧化物薄膜導電率的改變，使兩電極之間的電阻值產生變化來檢測氣體的[18]。金屬氧化物氣體傳感器的缺點是工作溫度較高，響應基準值在長時間工作之后易產生漂移，且對氣體混合物中所含的硫化物產生“中毒”反應，其優點是靈敏度高，能實現10-6級的精度，是電子鼻中最常采用的傳感器。

表1 幾種典型商品化電子鼻中的傳感器

1.1.2 導電聚合物氣體傳感器 導電聚合物氣體傳感器一般由硅基底、金電極和用單體吡咯、苯胺、噻吩等合成的導電聚合物組成，其工作原理也是基于導電聚合物吸附被測氣體前后其電阻的變化來感知氣體。當聚合物材料與待測氣體分子相互接觸時會發生電離或共價作用，由于這種相互作用結果使電子沿聚合物鏈的傳輸受影響而改變了其導電性，通過這種導電率的變化來測試待測氣體分子存在的信息[19]。這種傳感器比金屬氧化物氣體傳感器靈敏度更高，可達到10-7級的精度，且可在常溫或較低環境溫度下使用而無需加熱，選擇性高、檢測速度快，但對環境的濕度敏感，與氣體接觸響應時存在飄移現象等缺點，適合在便攜式儀器中應用。

1.1.3 紅外線氣體傳感器 紅外線氣體傳感器是屬于光學式氣體傳感器的一種。不同波長的紅外線在大氣中傳播時，大氣層對其存在不同的吸收帶，紅外線氣體傳感器就是利用被測氣體的紅外吸收光譜特征或熱效應來檢測氣體濃度和辨別氣體的種類，光譜范圍常在1～25 μm，主要有DIR色散紅外線式和NDIR非色散紅外線式兩種類型[20]。其優點是可靠性很高、選擇性好、精度也高、壽命比較長，受到環境的影響較小，適用于監測各種易燃易爆氣體，但其制造的成本比較高，技術還不夠成熟，這些缺點使它在市場上的應用受到一定的限制[21]。

1.1.4 光纖氣體傳感器 光纖是一種新型材料，光在光纖中傳輸時，光特性如振幅、相位、偏振態等隨檢測氣體發生變化而相應變化。光從光纖射出時，光的特性得到調制，通過對調制光的檢測便能感知氣體的信息，這便是光纖氣體傳感器的基本原理。按工作原理光纖氣體傳感器可分為功能型(或稱傳感型)和非功能型(或稱傳光型)兩大類。功能型光纖傳感器中光纖作為敏感元件，利用光纖在外界因素作用下其傳光特性產生變化來檢測氣體，且光纖在這過程中還起傳光的作用；非功能型光纖傳感器中采用其它敏感元件感受待測氣體，光纖僅作為傳光媒介來傳輸光信號[22-23]。光纖氣體傳感器是一種新型傳感器，具有很強的環境適應性和抗電磁干擾能力，響應速度快，且靈敏度高、動態范圍廣等特點，其應用和發展前景十分廣闊。

1.2 信號預處理單元

在電子鼻系統中氣體傳感器陣列輸出的信號是隨時間變化且含有噪聲的多維動態響應信號，要通過預處理完成響應信號的濾波、放大、A/D轉換、特征提取與選擇，其中特征提取是在盡量不丟失有用信息前提下的一種降維的數據預處理方法，通過變換將樣品高維空間映射到低維空間，以便在低維空間中提取有用信息和降低原始樣品空間中的噪音，為后續模式識別選取合適數量的數據和表達方式，從而有效地減少數據計算量并提高模式識別的效率[24]，特征選擇基本流程見圖2[25]。特征提取有多種選擇方法，主要是根據數據的特點、模式識別的方式和識別任務，既可在原始響應曲線上實現特征提取，也可通過曲線擬合的方法實現特征提取，或采用變換域的方式實現特征提取。常見的方法主要有相對法、差分法、對數法和歸一法等。相對法可補償傳感器敏感性所帶來的影響；部分差分模型可補償傳感器敏感性和使傳感器電阻與濃度參數依賴關系線性化；對數法可使信號與濃度之間的高度非線性依賴關系線性化；歸一法可減小傳感器的計量誤差，并能滿足人工神經網絡輸入數據的要求[26]。

圖2 特征選擇流程

1.3 模式識別單元

在電子鼻系統中模式識別占有舉足輕重的地位，它運用一定的算法對氣體進行定性或定量分析。電子鼻中被廣泛應用的模式識別算法有兩大類：統計模式識別和人工神經網絡。統計模式識別采用經典的多變量統計分類方法對來自氣體傳感器陣列的信息進行處理，主要包括k近鄰法(k—NN)、主成分分析(PCA)、線性判別法(LDA)、聚類分析(CA)、偏最小二乘法(PLS)等[27]。人工神經網絡(ANN)是一種模仿人腦神經系統處理信息的由大量節點(或稱神經元)相互之間以不同形式組成的運算模型，是人工智能領域研究的一個熱點。利用人工神經網絡僅借助訓練樣本而不必建立相關的數學模型即可實現對復雜信息的處理、存儲且可得到其內部隱含的規律，它具有分布存儲、并行處理、自學習、自組織和自適應等特點[28]。目前常見的人工神經網絡包括誤差反向傳播人工神經網絡、學習向量量化網絡、徑向基神經網絡、模糊神經網絡、基于遺傳算法的人工神經網絡以及自組織網絡等。同傳統的模式識別方法相比，人工神經網絡具有良好的容錯性和很強的非線性處理能力，網絡經過學習訓練后，可以利用自身強大的學習功能尋找出樣本的內在規律來分析識別同類事物。

2 電子鼻技術在茶葉中的應用

茶葉香氣是茶鮮葉在制茶過程中進行復雜的生化反應而產生的，不同茶樹品種、栽培條件、生態環境、加工工藝和包裝儲藏等都會對茶葉的香氣產生影響。茶葉香氣是茶葉“色、香、味、形”四大品質指標之一，在茶葉感官審評評分中占有25%～35%的權重比例[29]，且其與“滋味”又有著一定關系，歷來受到人們的重視。茶葉香氣的組成非常復雜，任何一種茶葉香氣都是其所含的不同芳香物質以不同濃度和種類組合的綜合表現，目前從各種茶葉中已分離監定出700多種香氣物質，這些物質含量低、易揮發、不穩定，在提取過程中由于受外界條件的影響，容易發生氧化、縮合、聚合、基團轉移等各種復雜的化學反應[30]，從而影響提取的香氣物質不能很好地反映茶葉本身的香氣特征。因此采用傳統提取方法難以做到對茶葉香氣客觀準確的分析測定，電子鼻技術的出現使得茶葉香氣整體信息提取的復雜過程得以實現，為茶葉香氣評價提供了新的技術手段。近幾年來電子鼻技術在茶葉中的應用受到一定的重視，越來越多的學者開展了這方面的研究，其主要研究成果見表2。

2.1 電子鼻技術用于茶葉品質的評定

茶葉感觀審評是通過人的感覺器官對茶葉的形狀、色澤、香氣和滋味進行鑒定來判別茶葉品質等級高低的一種方法，是目前國內外茶葉界公認的茶葉品質評定的主要方法，但評定結果易受評茶人員主觀因素和客觀條件等的影響，存在一定的誤差。茶葉理化審評是從理化的角度尋求評定茶葉品質的方法，雖經多年的研究取得了一些成果，但由于存在眾多問題至今沒有得到應用。為了彌補感官審評的不足，茶葉科研工作者一直以來都在不斷探索一種借助于儀器設備來客觀、快捷量化評價茶葉品質的新方法。目前一些新技術在茶葉品質評定中逐漸得到應用，國內外已有學者運用電子鼻檢測茶葉揮發性成分整體信息再結合模式識別方法來評價茶葉品質優劣，為科學評定茶葉質量尋找一種新思路。于慧春等[32]利用電子鼻對5個等級西湖龍井炒青綠茶樣品的茶葉、茶水和茶底揮發性成分進行檢測，對采集到的初始數據進行主成分分析來壓縮數據維數，并提取前5個主成分的特征值作為模式識別的輸入，達到優化特征向量的目的，然后采用線性判別和BP神經網絡的方法判別茶葉的品質等級。結果表明，兩種判別方法得到的判別結果比較一致，以茶水作為研究對象時判別結果最好，并且神經網絡方法與線性判別分析方法相比識別精確率要稍好一點；陳哲等[33]采用自制的電子鼻，其傳感器陣列由12個厚膜金屬氧化錫傳感器組成，經試驗對比篩選了9個對茶葉香氣敏感的傳感器，從茶水、茶底氣味兩方面對碧螺春茶3等級樣本進行檢測，并融合所采集的茶水和茶底數據的最大值、最小值和平均值作為特征變量，在進行主成分分析對數據空間降維后，建立k—NN和BP神經網絡預測模型。結果顯示，融合茶水和茶底的特征信息可較好地反映碧螺春茶的品質特點，k—NN模型對碧螺春茶預測集的識別率為83.3%，BP神經網絡模型的識別率則達到100%；薛大為等[34]采用德國Airsense公司生產的PEN2型電子鼻，以4種不同等級黃山毛峰茶為樣本，通過分析電子鼻傳感器陣列(由10個金屬氧化物氣敏傳感器組成)對不同品質茶葉氣味響應曲線的變化特點，選取傳感器響應的最大值和穩態值作為特征變量，并對特征變量進行歸一化處理。以這些變量作為BP神經網絡的輸入信號，BP神經網絡結構設計為20—12—4，采用了改進的附加動量項的學習算法，經過多次試驗比較最終學習率和動量因子確定為0.08，0.50，從而構建了BP神經網絡黃山毛峰茶品質評定的預測模型。結果表明所建立的預測模型具有較好的識別能力，對訓練樣本和測試樣本的識別準確率分別為100%，89.3%，也證明了電子鼻技術應用于判別茶葉品質的可行性。

2.2 電子鼻技術用于茶葉成分的檢測

茶葉的組成成分非常復雜，其中主要品質成分為茶多酚、咖啡堿、氨基酸和水分，它們對茶色、茶香和茶味的影響較大。傳統的茶葉成分測定方法種類繁多，如用于咖啡堿含量測定的碘量法、重量法、紫外分光光度法等，用于茶多酚含量測定的高錳酸鉀滴定法、酒石酸鐵比色法等。這些方法在測定過程中需要繁瑣的化學處理，時間長、成本高、結果差異大，且具有破壞性、易產生污染，因此研究一種快速、準確測定茶葉成分的方法具有重要的現實意義。電子鼻技術在食品成分檢測分析中有著較為廣泛的應用，但在茶葉成分檢測的應用研究報道相對還比較少。張紅梅等[35]為快速檢測茶葉中茶多酚含量，以3種不同等級信陽毛尖茶為樣本，采用由金屬氧化物傳感器構成的電子鼻對茶葉氣味進行采集，經試驗選擇60 s時刻的響應信號用于數據分析，并以響應曲線的穩定值作為特征值，分別采用多元線性回歸(MLR)、二次多項式逐步回歸分析(QPSR)和BP 神經網絡方法來建立茶多酚含量的預測模型，并用測試集樣本對3種預測模型進行了檢驗。結果表明，3種預測模型對茶多酚含量的預測都取得較好的結果，BP神經網絡模型在3種預測模型中預測標準誤差SEP和相對誤差百分比ERR最小，且相關系數R最大。該作者還對信陽毛尖茶氨基酸、咖啡堿含量進行研究，運用主成分回歸(PCR)、MLR和QPSR方法分別建立信陽毛尖茶氨基酸、咖啡堿含量的預測模型，并用預測集對模型進行驗證和比較，結果顯示所建的預測模型都是有效的，具有很高的預測能力[36-37]。這些研究結果說明了應用電子鼻技術可為茶葉理化成分的快速檢測提供一種新的方法。

2.3 電子鼻技術用于茶葉品種的判別和分類

茶葉種類繁多，對不同產地的不同茶類，一般其外形和顏色均有較大差異，可比較容易進行區別。而對外形、顏色比較相似的同一茶類不同品種茶葉，有時采用感官審評難以做到準確識別。隨著新技術研究的深入與推廣，對茶葉品種鑒別的新方法也在不斷探索研究中，目前已有學者利用電子鼻通過檢測茶葉香氣的綜合信息特征來判別不同種類茶葉，為茶葉品種的快速、準確、無損檢測提供了一種新的途徑。王帥等[38]利用法國Alpha MOS公司FOX4000型電子鼻，以有機一級正山小種紅茶、普通一級正山小種紅茶1號、普通二級正山小種紅茶2號為樣本，采用主成分分析(PCA)、判別因子分析(DFA)和聚類分析(CA)方法對樣本香氣進行分析比較。結果表明，電子鼻都可以成功區分有機正山小種紅茶和普通正山小種紅茶，并能正確識別2種不同品質等級的普通正山小種紅茶，這說明應用電子鼻技術可以很好地對有機茶和普通茶進行分類； Dutta等[39-40]應用金屬氧化物傳感器陣列來檢測5種不同加工工藝得到的茶葉樣本香氣，分別采用PCA、模糊C均值聚類(FCM)和RBF神經網絡方法對采集到的信號進行模式識別，試驗表明經過訓練的RBF神經網絡對5種不同加工工藝的茶葉識別率為100%；Nabarun等[41]采用法國Alpha MOS公司FOX2000型電子鼻對紅茶樣本的香氣進行檢測，結果表明所建立的模型可正確對無性系茶樹品種進行分類；Katayama等[58]利用電子鼻檢測不同品種綠茶的香氣，結合相關的模式識別方法，也成功地把不同品種的綠茶區分開來。

3 存在問題與展望

電子鼻技術是世界科技界幾十年來多學科研究的結晶，作為近年來的一個研究熱點，在茶葉領域中也有初步的應用，主要集中在茶葉品質等級判別、品種分類、成分檢測以及紅茶發酵過程中品質的檢測控制等方面，這些研究成果說明了電子鼻技術在茶葉上應用的可行性，但都還處于實驗室研究階段，距實際應用還有較大的差距，存在的問題主要表現在以下幾個方面：① 氣體傳感器易受環境溫濕度等影響，存在隨時間而漂移的現象，如何提高其選擇性、穩定性和重復性，降低對工作環境的要求，使得所構成的電子鼻能更加接近生物嗅覺系統。② 氣體傳感器陣列由于采用不同類型的氣體傳感器或者選擇性不一樣的氣體傳感器，提高了其廣譜響應特性和交叉敏感特性，但茶葉種類眾多、成分極為復雜且不穩定，電子鼻中的傳感器數量有限，無法與人類嗅覺神經元細胞數量相比，不可能涵蓋茶葉氣味的所有信息。因此需研究設計專用于茶葉氣味檢測的氣體傳感器陣列，以提高電子鼻的識別效果。③ 特征變量的選取對最終識別結果影響重大，在研究中往往側重于某一方面的因子，缺乏特征變量的選取與識別結果之間相關性的科學論證，只有在正確選取與茶葉氣味相關的特征變量基礎上，再與相應的模式識別方法相結合，才有可能得到準確的識別結果。④ 選擇合適的數據處理方法至關重要，人工神經網絡雖能獲取比較好的識別效果，但網絡結構參數一般只能憑經驗來確定而無一完整理論，存在一個最優解的問題；所采用的茶葉訓練樣本典型性不夠強，樣本的數量不夠多，使得所建立的神經網絡模型對盲樣識別效果的準確性差，模型適用范圍小。只有尋求更好的模式識別方法來模擬人的思維過程，電子鼻才能向著實用化的趨勢不斷發展。

目前多傳感器信息融合(MSIF)已經成為智能系統領域的一個重要研究方向，它是將來自多個傳感器的數據和相關信息進行組合從而獲得比使用單一傳感器更明確的結果，具有與人類通過各種感覺器官所得到認知事物的結果有更好的相似性[59]。在今后研究中若能將電子鼻與電子舌、機器視覺、近紅外光譜、遠紅外光譜等進行融合采集茶葉信息，采用電子鼻對茶葉香氣進行檢測、機器視覺對茶葉外形和湯色進行檢測及電子舌對茶葉滋味進行檢測，并把采集信息數據進行融合處理，再將神經網絡與模糊理論、遺傳算法等結合起來，以達到更好模擬人的各種功能器官和思維方式，這將是未來在茶葉識別和檢測中的一個重要發展方向。隨著新型傳感器技術的提高與模式識別方法的不斷完善，及科技工作者不斷深入地探討與研究，電子鼻技術在茶葉領域中的應用將逐步從實驗室走向實際應用，其應用前景會越來越廣闊。

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Electronic nose technology and its application on tea

PAN Yu-cheng1SONGLi-li1,2YENai-xing3PANYu-hua4

(1.DepartmentofMechanicalandElectronicEngineering,NingdeVocationalandTechnicalCollege,Fuan,Fujian355000,China; 2.CollegeofMaterialsScienceandEngineering,FuzhouUniversity,Fuzhou,Fujian350108,China;3.CollegeofHorticulture,FujianAgricultureandForestryUniversity,Fuzhou,Fujian350002,China;4.DepartmentofAgricultureScience,NingdeVocationalandTechnicalCollege,Fuan,Fujian355000,China)

The basic principle and structure of the electronic nose was introduced in this paper. Moreover, the application of electronic nose in the quality evaluation of tea, the classification of varieties, the detection of components etc were also reviewed. Finally, it was summarized that the problems existed in the application of electronic nose in tea, and then the future development direction was prospected for its in-depth study.

electronic nose; tea; sensor array; feature extraction; pattern recognition

湖南省科技計劃項目(編號：2013FJ4036)；清遠市科技計劃項目(編號：2013A024，2014A023)

蔣雪薇，女，長沙理工大學副教授，博士，碩士生導師。

羅曉明(1968—)，男，長沙理工大學副教授，碩士。

E-mail：csluoxm@sina.com

2016—05—12