高能超聲分散納米晶須的數值和物理模擬

趙福澤，朱紹珍,2，馮小輝，楊院生

(1 中國科學院 金屬研究所，沈陽110016； 2 東北大學 材料與冶金學院，沈陽 110819)

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高能超聲分散納米晶須的數值和物理模擬

趙福澤1，朱紹珍1,2，馮小輝1，楊院生1

(1 中國科學院 金屬研究所，沈陽110016； 2 東北大學 材料與冶金學院，沈陽 110819)

為研究高能超聲處理制備納米復合材料過程中納米增強相在熔體中的分散過程，采用甘油為介質分別進行了數值模擬以及物理模擬。數值模擬結果表明，當超聲作用于甘油中時，甘油中會形成中心-底面-壁面-中心的環形流動，變幅桿探頭端面邊緣附近甘油流體存在最大的流動速度，且隨著超聲功率的增大，流體運動速度增大。物理模擬實驗結果顯示，高能超聲作用下甘油的實際運動行為與數值模擬結果相符合，存在環形流動；此外，高能超聲作用下甘油中存在明顯的空化效應；納米晶須在超聲作用下于甘油中分散良好，且隨著超聲功率的增大，達到充分分散所需時間變短。

超聲分散；納米晶須；數值模擬；物理模擬

在過去的20多年里，金屬基復合材料(Metal Matrix Composites，MMC)憑借其優越的物理性能逐漸在航空航天、交通運輸、體育用品等領域實現了商業化的應用[1-3]。目前金屬基復合材料的增強相按尺寸可分為微米級增強相和納米級增強相兩類，微米級增強相的加入在提高材料強度的同時通常會大幅度降低材料的伸長率[4,5]，而納米級增強相的加入在提高材料的強度的同時使材料仍能保持良好的塑性[5-7]，因此，納米相增強金屬基復合材料日益受到研究人員的關注。

納米級增強相表面能高、潤濕性差，且易發生團聚現象，因此采用常規的制備工藝很難取得理想的分散效果，而采用噴射沉積法、電鍍法、納米燒結法等工藝則會顯著提高材料制備成本。高能超聲法可實現增強體與基體的良好結合，并能夠除氣、除渣，是一種工藝簡便、成本低廉的金屬基復合材料制備方法，尤其在納米顆粒增強金屬基復合材料的制備過程中效果明顯。目前，該方法已被廣泛應用于制備納米相增強金屬基復合材料，且取得了良好的結果[8-12]。然而，目前關于超聲作用下熔體運動行為以及納米增強相分散機理的研究還有待深入。

由于超聲制備復合材料過程中熔體運動不易觀察，因此，本工作中采用甘油作為模擬的介質，首先采用有限元方法模擬計算了高能超聲作用下甘油的流場分布及運動規律，同時采用物理模擬的方法觀測高能超聲作用下聲流和空化效應以及納米晶須在甘油中的超聲分散過程，并對高能超聲分散納米晶須的機理進行了分析。

1　研究方法

1.1數值模擬

采用ANSYS有限元數值模擬軟件對200，400，600W的20kHz高能超聲作用下的甘油運動過程進行數值模擬，20℃下甘油的部分物性參數如表1所示[13], 200，400，600W超聲功率對應聲源振幅為1.92，2.72，3.33μm。甘油總高度為60mm ，半徑為31mm ，超聲變幅桿插入深度為5mm ，半徑為15mm 。模型示意圖以及有限元網格劃分如圖1所示，模型為二維軸對稱模型，壁面、底面以及上表面流速均設為零。

表1　20℃下實驗用甘油的物性參數Table 1　Physical properties of the glycerol at 20℃

圖1　甘油超聲處理模型示意圖(a)以及有限元網格劃分(b)Fig.1　A schematic diagram of the ultrasonic processing in glycerol (a) and the mesh used for simulation (b)

基本假設：甘油按不可壓縮流體處理；忽略超聲對熔體的熱效應，甘油中各部分溫度相同。

采用k-ε湍流模型描述甘油在超聲作用下的流動狀態，控制方程如下[14]：

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

式中：c為聲速；A為聲源振動幅值；k為波數；a為變幅桿探頭端面半徑；z為探頭軸線方向距離。聲能密度相對于時間的平均值可以表示為

(7)

則超聲作用力可以表示為[16]

(8)

1.2物理模擬

物理模擬采用的甘油純度大于99%，硼酸鎂納米晶須直徑100～500nm，長度0.7～15μm左右，容器為200mL燒杯，尺寸與數值模擬模型尺寸對應。實驗過程如下：首先，選取超聲功率為600W，超聲變幅桿插入甘油深度為10mm 情況下，對高能超聲作用下甘油中的聲流效應進行觀察。其次，將5%體積含量的納米晶須加入甘油中，觀察超聲功率為600W、變幅桿插入深度為5mm 情況下，納米晶須的分散過程，并與手動攪拌的效果進行對比。最后，比較超聲功率分別為200，400，600W的情況下納米晶須的分散過程，記錄晶須完全分散所需時間。

2　結果與分析

2.1數值模擬結果

不同超聲功率處理下甘油中的流場分布如圖6所示，超聲作用下，超聲探頭附近甘油沿變幅桿中軸線位置匯聚并沿中軸線向下流動，由于燒杯底部的約束作用，甘油在底面沿徑向分流并往燒杯壁面流動，到達壁面后沿壁面向上流動至變幅桿附近后受超聲作用再次往中軸線方向匯聚，最終在燒杯內形成環流。其中，在變幅桿端面邊緣附近的流體中流速達到最大，超聲功率為200，400，600W條件下流體的最大速率分別為0.73,1.46,2.18cm/s，說明增大超聲功率能夠提高流體運動速率，流體的攪拌作用也隨之增強。

圖2　不同功率下甘油的流場計算結果　(1)流速矢量圖；(2)流速云圖 (a)P=200W；(b)P=400W；(c)P=600WFig.2　Flow field of glycerol with different ultrasonic power　(1)velocity vector diagram; (2) velocity nephogram (a)P=200W；(b)P=400W；(c)P=600W

2.2物理模擬結果

不同超聲處理時間下甘油中聲流的形態如圖3所示，從圖中可以看出，在高能超聲的作用下，甘油中聲流呈現穩定的環流形態，這與數值模擬的結果相符。甘油為透明液體，而環流的軌跡呈現為白色，這是由于高能超聲作用下甘油中發生了空化作用導致的。超聲作用下的液體會發生慣性空化效應，液體中形成微氣泡并在超聲作用下振蕩，當超聲聲壓足夠高時，氣泡長大并迅速潰滅[17]。有研究顯示，當超聲變幅桿探頭直接沒入水中時，在探頭下端會產生一個錐形的氣泡區域[18]，而在甘油的超聲作用實驗中，觀察到探頭端面下方同樣形成了一個空化氣泡區域。可以發現，空化氣泡首先于探頭端面附近產生(圖3(a))，其次，部分未潰滅的空化氣泡隨熔體流動到燒杯底面并向燒杯壁面運動(圖3(b),(c))，最終在甘油中形成了環流的白色軌跡(圖3(d))。因此，可以用甘油中白色軌跡近似表示甘油中的流動形態。

圖4為600 W高能超聲作用下晶須在甘油中的分散過程，從圖中可以看出，白色晶須隨著聲流運動(圖4(a),(b))，當聲流穩定后，晶須被打散(圖4(c))，最終晶須在甘油中達到均勻分布狀態(圖4(d))。從圖4(c)中可以發現，燒杯底面附近仍為透明的甘油，基本不含白色的納米晶須，這說明燒杯中底面附近的聲流作用較弱，這與數值模擬結果中模型底部流速較小相符合。但經過90s的超聲處理過后，納米晶須在甘油中仍可以達到理想的分散效果(圖4(d))。

比較了不同功率下納米晶須完全分散所需的時間，結果如圖5所示，隨著超聲功率的增加，晶須完全分散所需時間減少。這一現象可以由流速變化解釋。數值模擬結果顯示超聲功率越大，甘油中流速越大，而流速的增加促使甘油中對流加快，晶須充分分散所需時間減少。

圖3　不同時刻甘油中聲流形態　(a)2s；(b)5s；(c)10s；(d)20sFig.3　The flow pattern of glycerol with different ultrasonic treating time　(a)2s;(b)5s;(c)10s;(d)20s

圖4　納米晶須在甘油中的超聲分散過程　(a)2s；(b)10s；(c)50s；(d)90sFig.4　Dispersion process of nano-whiskers with different ultrasonic treating time　(a)2s;(b)10s;(c)50s;(d)90s

圖5　不同超聲功率下晶須完全分散所需時間Fig.5　The time for full dispersion of whiskers with different ultrasonic power

圖6為手動攪拌后甘油中晶須的分散狀態。圖中明顯觀察到分散的晶須存在，攪拌分散效果比高能超聲作用下晶須的分散效果差。

圖6　攪拌作用下納米晶須的分散狀態Fig.6　The dispersion state of nano-whiskers with stirring

綜合數值模擬結果與物理模擬實驗結果，對高能超聲處理過程中晶須的分散機理進行了探討。高能超聲作用下，甘油中會產生聲流效應以及空化效應，而聲流效應與空化效應對晶須的分散均有促進作用。其原理如圖7所示，首先，納米晶須加入到甘油時是以團簇形式存在的，存在微氣泡，另外在超聲作用下，由于負壓的產生，部分溶于甘油中的氣體會析出形成空化氣泡；其次，在高能超聲作用下，晶須中產生的氣泡以及后來產生氣泡會長大并最終破裂，將團簇形式的晶須打散；最后，聲流的作用加強了甘油中的對流作用，使得納米晶須能在甘油中充分分散。

圖7　高能超聲作用下晶須在甘油中的分散原理示意圖Fig.7　A mechanism schematic about the dispersion of whiskers in glycerol under high intensity ultrasonic

3　結論

(1)數值模擬結果顯示，當超聲作用于甘油中時會形成沿中心-底面-壁面-中心的環狀流動，最大流速位置位于變幅桿端面邊緣附近。

(2)由于高能超聲的作用，甘油中會形成空化氣泡，并隨聲流運動，從而在流體中形成白色的環流軌跡。

(3)高能超聲作用下，由于聲流效應與空化效應的作用，納米晶須能在短時間內充分分散于甘油中。與攪拌效果相比，超聲分散效果更優。且隨著超聲功率的增加，甘油中的流動速率增大，納米晶須達到充分分散的時間縮短。

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Numerical and Physical Simulations of Nano-whiskers’ Dispersion Under High Intensity Ultrasonic

ZHAO Fu-ze1，ZHU Shao-zhen1,2，FENG Xiao-hui1，YANG Yuan-sheng1

(1 Institute of Metal Research,Chinese Academy of Sciences,Shenyang 110016，China；2 College of Materials and Metallurgy,Northeastern University,Shenyang 110819,China)

High intensity ultrasonic processing is a good way to fabricate nano-composite. In order to study the dispersion process of nano-whiskers under high intensity ultrasonic, numerical and physical simulations of nano-whiskers’ dispersion under high intensity ultrasonic were carried out by using glycerol as fluid medium. The numerical simulation results show that ultrasonic forces the fluid to flow along the center line-bottom-wall-center line route and flow velocity is the maximum near the probe tip edge. Besides, the flow velocity increases with the increase of ultrasonic power. The physical simulation results are in good agreement with the numerical simulation results. In addition, cavitation as well as convection is found in the glycerol during the ultrasonic processing; the nano-whiskers are dispersed well in the glycerol under ultrasonic, and the time for fully dispersion decreases with the increase of ultrasonic power.

ultrasonic dispersion; nano-wisker; numerical simulation; physical simulation

10.11868/j.issn.1001-4381.2016.07.003

O426

A

1001-4381(2016)07-0013-06

國家自然科學基金資助項目(51274184)

2015-01-04；

2016-03-15

楊院生(1956-)，男，研究員，博士，主要從事高溫合金與耐熱鋼、新型鎂合金設計與制備、凝固技術與材料制備以及凝固與制備過程模擬計算方面研究，聯系地址：遼寧省沈陽市沈河區文化路72號中國科學院金屬研究所(110016)，E-mail:ysyang@imr.ac.cn