基于充分混合、均勻分布準則的化工過程強化：青島科技大學的實踐

張攀，段繼海，王偉文，陳光輝，李建隆

（1青島科技大學機電工程學院，山東 青島266061；2青島科技大學化工學院，山東 青島266043；3生態化工國家重點實驗室，山東 青島266043）

基于充分混合、均勻分布準則的化工過程強化：青島科技大學的實踐

張攀1，3，段繼海2，3，王偉文2，3，陳光輝2，3，李建隆2，3

（1青島科技大學機電工程學院，山東 青島266061；2青島科技大學化工學院，山東 青島266043；3生態化工國家重點實驗室，山東 青島266043）

過程強化是化學工程與技術領域的研究熱點之一。掌握并利用單元操作或單元過程的共性本質、原理和相互影響規律，是實現化工過程強化的基本途徑。在過去的二十多年里，青島科技大學化學工程研究所基于對多相流動規律的認識，提出了“充分混合、均勻分布”的多相流調控準則并利用它進行化工過程強化研究。本文簡述了“充分混合、均勻分布”準則的基本內容，詳細介紹了在環流式旋風分離器、強放熱流態化和精餾洗滌過程——幾個在工業生產中得到成功應用的案例中，利用“充分混合、均勻分布”調控準則，實施過程強化的方式、方法以及強化效果，闡明了利用“充分混合、均勻分布”準則實現化工過程強化的可行性，及其在其中所起到的關鍵作用和未來發展趨勢。

化學過程；流體力學；傳遞過程；分離；流態化

化工過程強化是指在生產和加工過程中應用新技術和新設備，極大地減小設備體積，或者極大地增加設備生產能力，顯著提高能量效率，大量地減少廢物排放。即能顯著減小體積，高效、清潔、可持續發展的技術都是過程強化［1-3］?；み^程強化技術被認為是解決化學工業“高能耗、高污染和高物耗”問題的有效技術手段，可望從根本上變革化學工業的面貌［2］。通常認為化工過程強化包括設備和方法兩個方面的內容［1，4-5］。經過多年的基礎研究和技術開發，我國在化工過程強化技術方面形成了自己的特色與優勢，形成了諸多新設備、新方法。設備方面包括靜態混合反應器［6-7］、膜反應器［8-9］、微型反應器［10-11］、旋轉盤反應器［12］、超重力反應器［13-14］、超聲波反應器［15］等。方法方面包括多功能反應器［16-17］、超臨界流體技術［18］、動態操作［19］等。

單元操作或單元過程是組成各種化工生產過程的基本單元。戴猷元等［20］強調掌握單元操作或單元過程的共性本質、原理和相互影響的規律，才有可能優化化工過程的設計、合理調控單元操作或單元過程，實現化工過程的強化。并指出基于“場”“流”分析的觀點是分析上述原理、本質的重要方法。在過去的二十多年里，青島科技大學化學工程研究所利用數值方法和實驗技術對“場”、“流”進行表達和揭示，基于“充分混合、均勻分布”的多相流調控準則進行化工過程強化研究，探討了諸多實現過程強化的方法和方式。本文主要綜述幾個在工業生產中得到成功應用的過程強化案例。

1 充分混合、均勻分布的準則

多相流體系，如氣-液、液-液、氣-固及氣-液-固多相流等是化工過程中廣泛存在的流體體系。實現對多相流體系的動量、熱量和質量傳遞過程強化是化工過程強化的重要內容。對多相流動進行調控是實現多相流傳遞過程強化的重要途徑。上述諸多新設備和新方法就是利用對多相流動調控實現化工過程強化的實例。如超重力反應器利用離心力實現強化相與相之間的相對速度和相互接觸；微型反應器利用其內部的微結構獲得大比表面積的液滴或氣泡，實現相間傳質強化；利用外力場（磁場［21-22］、電場［23］、聲場［24］、振動力場［25］、脈動流場［26-27］等）調控氣固、液固界面實現流態化過程強化等。因此，實現化工過程強化的重要途徑之一就是根據過程特點、利用合理的方法和手段對多相流動進行調控，獲得提高過程傳遞參數的多相流動形態。

通常，多相流動體系中各相之間混合充分、每相均勻分布——即“充分混合，均勻分布”，是提高過程傳遞參數的理想流動形態。如對氣固流態化過程，由于氣-固密度差較大，流動易呈聚式流態化形形態，氣體在床內聚并成氣泡上升，在床面上破裂而將顆粒向床面以上空間拋送。這不僅造成床層界面的較大起伏、壓降的波動；更為不利的是，以氣泡形式快速通過床層的氣體與顆粒接觸甚少，而乳相中的氣體因流速低，與顆粒接觸時間長，從而造成了氣-固相接觸不均勻。采用合理的調控手段，盡可能達到氣、固相均勻分布，充分接觸，直至散式流態化，是氣固反應實現高轉化率的重要途徑。在氣液傳質體系中，盡管對其內在的傳質特性及傳質機理還難以精確描述，但是，通過減小氣泡直徑，提高比相界面積，實現高效傳質被廣泛接受。因此，“充分混合、均勻分布”是多相流調控過程中的重要準則。

2 環流旋風分離器

2.1 旋風分離器的特點

旋風分離器作為一種重要的非均相分離設備，在石油、化工、礦山冶金、環保、能源等各領域具有廣泛的應用。提高旋風分離器性能不僅對解決我國當前面臨的環境污染問題有著重要的意義，而且對生產裝置的安全、平穩運行有重要影響。傳統旋風分離器中普遍存在“上灰環”、“短路流”、“二次卷揚”、“二次返混”等諸多影響其分離效率的弊端。

2.2 旋風分離過程強化

在認識旋風主流場及二次流對分離性能影響的基礎上，國內外研究者開展了大量研究工作［28-35］，考察了旋風分離器的幾何形狀、尺寸（包括排氣管［36-38］、分離器高度［39］、灰斗出口［40］、雙錐結構［41］、椎體［42-44］、錐角［45］等）對分離性能的影響規律。

李建隆等［46］提出“環流”的調控方式（如圖1），通過設置在旋風除塵器直筒段的內構件使得含塵氣體實現第一次氣固分離，內構件的存在一方面提高了一次分離區中氣體切向運動速度、強化流體旋轉，提高了分離效率［如圖 2（a）］；另一方面，它也使得分離器中旋進渦核的“擺尾”效應減弱，運動更加穩定。環流式旋風分離器的特殊結構使得經過一次分離的大部分氣體直接從排氣管排出，從而有效降低了系統壓降［如圖2（b）］。

理想的氣固非均相分離流動形態是氣、固相間斷崖式分布（氣固完全分離），即“充分混合”的反面。“環流”的調控方式使得少量含塵氣體由內件與外筒的環隙，進入錐體，既能消除上灰環，又可使該部分氣體與粉塵在上述過程中進行二次分離［47］。環流式旋風除塵器實現了既縮短清潔氣相路徑，降低系統壓降；又強化了主氣流旋轉，進而強化氣固分離；而延長了含塵氣相路徑，形成兩級氣固分離的設想。通過對氣固流動的調控，有效克服了傳統旋風分離器中諸多不利因素，形成了具有國際領先水平的環流式旋風分離技術，獲得了包括多位院士在內的國內外專家的高度認可。

工業應用表明：環流式旋風分離器對3μm以上顆粒的除塵效率達到了 99.5%以上，形成了筒體直徑從0.25～2.8m的系列分離裝備設計技術。并已在多晶硅、粉末狀藥、高溫焚燒等多個超細顆粒分離領域成功應用600余臺套。

圖1 環流式旋風分離器結構簡圖

圖2 環流式旋風分離器CFC與傳統DⅢ型旋風分離器的壓降和效率對比［47］

3 流態化反應過程調控

3.1 強放（吸）熱流態化過程特點

氣固流化床技術由于具有床內傳遞特性好、處理通量大的特點，被廣泛應用于化工、石油、冶金、新材料新能源等其他許多領域，但對具有強放熱或強吸熱反應過程（如催化裂化、煤燃燒、有機硅單體合成、乙炔法乙酸乙烯合成），流化床內傳遞行為同樣會引起反應器效率顯著變化，甚至會發生床內達到傳熱極限，出現與固定床相近的熱點溫度，從而使一些對溫度敏感的反應過程受到影響，導致系統的反應選擇性和效率都極大地降低等問題。

為及時取熱，流化床反應器中多采用指管換熱。常用的指管主要有多級串聯和花板分布兩種結構。當指管串聯時，不同管程的外管表面溫差較大，導致取熱不均，出現副反應加劇和局部過熱等異?，F象，影響目的產物的實際收率；傳統的花板分布結構采用側向出料，易導致氣體偏流，固體顆粒帶出量大，若不能及時返回流化床，會造成操作不穩定，不利于產率和產品質量控制。

3.2 基于均勻取熱的流態化反應過程強化

3.2.1 強放熱反應過程的均熱調控

針對上述多相催化反應體系的特點，通過對強放熱氣固流態化反應過程能量傳遞機制的研究，李建隆、王偉文等［48］提出了流態化均熱調控方法，發明了指管束兩級槽式導熱介質均布器［49-50］。均熱調控方法利用導流技術實現各指管（套管）中導熱介質流動和溫度分布均勻。同時在指管環隙中進行導流，實現對氣固流動的調控，避免了氣體偏流以及可能出現的流動“死區”及局部過熱等問題，既防止了產生流動“死區”及污垢沉積，解決堵塞問題，又強化了傳熱。

3.2.2 流態化模式調控

大型流化床錐形篩板進氣分布器容易導致氣體分布不均、流化質量惡化，當有大氣泡或顆粒團聚體存在時，會導致轉化率或目的產物選擇性減低。李建隆、王偉文等［51］提出了利用雙錐導流式進氣分布器和條形組合內件對氣固流態化狀態進行調控（如圖3和圖4）。

這些結構既有效地改善了流化床下部的流化質量，又減少和防止了床內結塊及分布板堵塞。另一方面，便于催化劑補加，且能使新補加的催化劑靠錐體的擴張均布于整個床截面。前述換熱指管束不僅有均勻取熱的作用，還有改善流化質量的垂直內件，形成了組合內構件，有效減少或消除了大氣泡和顆粒團聚體的存在。它們的共同作用是使得氣固流動趨向于散式流態化的流動模式，使得催化劑和反應物料的分布更加均勻，相間接觸更加充分。

均熱和流態化模式調控實現了反應器中溫度均布、顆粒均布、顆粒間接觸充分，解決了副反應加劇和局部催化劑燒結失活等問題，提高了反應速率及目的產物收率。上述調控方法和技術已成功應用于 10萬噸/年甲基氯硅烷單體合成工業系統（見圖5），有機硅單體選擇性達到國際先進水平。

圖3 雙錐進氣分布器簡圖

圖4 條形組合內件簡圖

圖5 均熱流化床反應器實例圖

4 高效精餾洗滌技術

為徹底去除合成氣中的超細顆粒，一般流態化反應器及旋風除塵器后常采用精餾洗滌塔對超細顆粒進行分離。精餾洗滌塔的液相中含有一定量的固體，易造成塔盤堵塞，生產不穩定、不連續；氣體穿過塔底液層時常出現“水錘”現象，引起塔的振動，且容易形成大氣泡，不利于氣液充分接觸，顆粒物難以徹底去除。因此采用板式塔時，應防止大氣泡產生或及時破除大氣泡，以增大比表面積，防止氣體短路，實現物系的高效分割。

基于“充分混合、均勻分布”的調控準則，李建隆等［52］利用鼓泡層破泡方法，實現對氣相的調控，將塔板液層中大氣泡直徑減小為原來的1/20（如圖6所示），增加了超細顆粒與液相的接觸概率，實現了超細顆粒的高效捕集；增大了板上液層的傳質比表面積，強化塔板上的氣液傳質，大幅提高塔板的分離效率。

圖6 篩網對氣泡尺寸的影響圖［52］

將鼓泡層破泡方法與慣性除塵、導向篩板、穿流塔盤有效結合，形成了微尺度塔板分離技術，解決了超細顆粒去除不徹底、氣液分離效率低、操作彈性小、塔內件易堵塞等問題。

微尺度塔板分離技術主要用于流態化反應器后氣體的洗滌凈化以及分離精度要求較高的領域，已在有機硅單體合成、乙酸乙烯合成、生物質熱裂解等分離與氣體凈化領域應用11臺套，在有機硅單體合成領域應用時，單臺處理量可達25t/h，操作彈性介于 60%～200%，并實現了氣固兩相的高效分離。在保證洗滌效果的同時，提高了高沸物的分離效率，大幅降低了固體廢棄物的產率，環保和減排效益顯著。

5 結 語

化學工業在我國的國民經濟中占有重要地位。在地球資源日益枯竭、生態環境急劇惡化的今天，過程強化技術是推動、促進我國化學工業向資源節約型和環境友好型模式轉變的重要手段。

青島科技大學化學工程研究所在過去二十多年里的實踐表明：利用合適的調控方式和方法，實現“充分混合、均勻分布”的多相流流動形態，能夠有效提高過程的速率和效率，達到過程強化的目的?；凇俺浞只旌?、均勻分布”多相流調控準則的化工過程強化研究，雖然取得了一些成績，但正如費維揚院士指出的那樣：“化工過程強化是靈活地利用化工基礎理論和先進技術，大幅度地提高現有過程和設備的效率…但是在艱深的化工理論與復雜的工程實踐之間往往存在著很深的鴻溝，需要我們努力工作，構筑跨越這條鴻溝的橋梁”。

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Process intensification based on fully mixed and evenly distributed method：practice in Qingdao University of Science and Technology

ZHANG Pan1，3，DUAN Jihai2，3，WANG Weiwen2，3，CHEN Guanghui2，3，LI Jianlong2，3
（1College of Electromechanical Engineering，Qingdao University of Science and Technology，Qingdao 266069，Shandong，China；2College of Chemical Engineering，Qingdao University of Science and Technology，Qingdao 266043，Shangdong，China；3State Key Laboratory Base of Eco-chemical Engineering，Qingdao 266043，Shandong，China）

Process intensification is one of the research hotspots in the field of chemical engineering and technology. By only to master the rule of common nature，principle and influence each other，it is possible to optimize the design of the chemical process，reasonable regulation of unit operations or unit process to achieve the chemical process intensification. Based on the understanding of the law of multiphase flow，Institute of Chemical Engineering，Qingdao University of Science and Technology has put out a rule of multiphase flow regulation，named“Fully Mixed，Evenly Distributed”，and has been done a lot of research work related to the subject of process intensification in the past decades. This review introduced the main contents of“Fully Mixed，Evenly Distributed”，and discussed the process intensification methods based on“Fully Mixed，Evenly Distributed”and its effect in some successful application cases，such as circumfluent cyclone separator，strong exothermic fluidizedprocess and washing and distillation process. This review also clarified the feasibility of chemical process intensification using“Fully Mixed，Evenly Distributed”regulation，as well as its key role and trend of process intensification technology.

chemical processes；fluid mechanics；transport processes；separation；fluidization

TQ 02

A

1000-6613（2016）10-3016-06

10.16085/j.issn.1000-6613.2016.10.002

2016-01-01；修改稿日期：2016-04-22。

國家自然科學基金面上項目（21276132）。

張攀（1976—），男，博士，副教授，研究方向為多相流動反應過程及其數值方法。E-mail pan_zh@qust.edu.cn。聯系人：李建隆，教授，E-mail ljlong@qust.edu.cn。