航空發動機用聚酰亞胺樹脂基復合材料襯套研究進展

王云飛，張　朋，劉　剛，肇　研，包建文

(1 北京航空航天大學 材料科學與工程學院，北京 100191；2 中國航空規劃設計研究總院有限公司，北京 100120;3 中航工業復合材料技術中心，北京 101300)

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航空發動機用聚酰亞胺樹脂基復合材料襯套研究進展

王云飛1,2，張朋3，劉剛3，肇研1，包建文3

(1 北京航空航天大學 材料科學與工程學院，北京 100191；2 中國航空規劃設計研究總院有限公司，北京 100120;3 中航工業復合材料技術中心，北京 101300)

綜述了航空發動機用聚酰亞胺樹脂基復合材料襯套的特性及其研究進展與應用現狀，重點介紹了石墨填充復合材料襯套、纖維編織增強復合材料襯套及短切纖維增強復合材料襯套的制備技術、性能特點與應用發展，指出低成本、連續化生產、耐高溫及長使用壽命是未來航空發動機聚酰亞胺樹脂基復合材料襯套及其材料體系的主要發展方向。

航空發動機；聚酰亞胺；復合材料；襯套

近年來高性能航空發動機技術迅速發展，為進一步改善航空發動機性能，國外在航空發動機上越來越多地采用樹脂基復合材料取代金屬材料以達到輕量化的目的[1,2]。其中聚酰亞胺樹脂基復合材料由于其優異的耐熱性能，在航空發動機和空天飛機上得到廣泛應用[3,4]。

航空發動機襯套是聚酰亞胺樹脂基復合材料在發動機上應用較為成熟的部位之一[5]。襯套是起襯墊、減磨作用的環套，其摩擦因數小、耐磨性能好，可以減少軸磨損，而且襯套磨損到一定程度還可以進行更換。發動機可調葉片襯套是航空發動機襯套的典型應用，是用于航空發動機高壓壓氣機可調葉片裝配的關鍵部件，可起到減磨、保護葉片軸的作用，由于服役環境苛刻，因此要求所選材料具有耐高溫(260～400℃)、自潤滑、耐磨損、耐腐蝕及長使用壽命等性能[6-8]，同時不能磨損葉片轉軸與機匣裝配孔，是保證發動機穩定工作的關鍵材料。

盡管襯套結構尺寸較小，但是單臺發動機的襯套用量多達上百件，采用聚酰亞胺復合材料襯套替代金屬襯套能夠起到較好的減重效果，同時減磨效果更優、耐久性更好，因此被廣泛應用于軍用與民用航空發動機。國外針對航空發動機用聚酰亞胺復合材料襯套的研究始于20世紀60年代末[9]，經過40多年的研究與發展，聚酰亞胺復合材料襯套形成了多種材料體系，主要包括石墨填充復合材料襯套、纖維編織復合材料襯套、短切纖維復合材料襯套等類型[10,11]，如表1所示。

表1　聚酰亞胺復合材料襯套分類

1　石墨填充線性聚酰亞胺復合材料襯套

圖1　線性聚酰亞胺分子結構及合成反應過程[12]Fig.1　Molecular structure and synthesis process of linear polyimide[12]

圖2　SP-21的DMA曲線Fig.2　DMA curves of SP-21

石墨填充線性聚酰亞胺復合材料是最早應用于航空發動機襯套的材料體系，始于20世紀60年代末，以耐熱性能最優異的均苯結構線性聚酰亞胺為樹脂基體，并以石墨作為自潤滑功能填料，具有優異的耐熱、潤滑、耐磨等性能。以均苯四甲酸酐(PMDA)和4,4-二氨基二苯醚(4,4-ODA)為單體縮聚而成的PMDA-ODA型聚酰亞胺樹脂，其分子結構及合成過程如圖1所示[12]，分子結構剛性大、分子鏈規整、對稱性好，其聚集態結構呈半晶態，因此耐熱性能優異[13]。圖2為該材料典型的DMA曲線，可以看出，在室溫至450℃范圍內未出現明顯的玻璃化轉變(儲能模量曲線沒有明顯轉變)，因此其短期使用溫度可達450℃以上。但這類材料的熱膨脹系數較大，高溫下尺寸穩定性較差。此外，這類材料生產工藝過程較為復雜[14-17]，需要特殊的成型及處理工藝，因此制造成本較高；且整個生產過程涉及樹脂合成、模塑粉制備、板材或棒材成型、襯套零件的機械加工等多道關鍵工序，難以實現連續化大批量生產，這也成為限制其推廣應用的主要原因。

國外開展石墨填充聚酰亞胺復合材料研究的機構及生產廠商眾多，主要包括DuPont(美國)、Maverick(美國)、Saint-Gobain(法國)、Boedeker Plastics(美國)等。其中杜邦公司最早開展相關研究工作，其開發的Vespel?SP系列產品是石墨填充聚酰亞胺復合材料的代表性產品，其長期使用溫度為260℃，短期使用溫度最高可達450℃以上[18]，通過在PMDA-ODA型聚酰亞胺樹脂中添加不同的功能填料，采用熱等靜壓和擠出成型技術建立了Vespel?SP系列產品(見表2)，其中應用于發動機襯套的主要包括SP-21，SP-22等牌號，已成功用于CFM56，GE-90，GP-7000等先進航空發動機上[19-21]。DuPontTMVespel?系列主要襯套材料的物理與力學性能見表3[22]。

表2　DuPontTM Vespel?系列主要襯套材料的組成及性能特點[22]

此外，美國Maverick公司也是復合材料襯套的主要生產商之一，其石墨填充線性聚酰亞胺復合材料牌號為Maverick Superimide?T-115，同樣采用PMDA-ODA型聚酰亞胺樹脂為基體，以石墨為自潤滑填料。Superimide?T-115具有良好的自潤滑性能、低的摩擦因數及良好的熱穩定性，長期使用溫度為316℃，能夠符合ASTM D-6456及GE A50TF146 CLASS B標準，其主要性能見表4[23]，多應用于發動機靜子葉片(Variable Stator Vane，VSV)襯套。

表3　DuPontTM Vespel?系列主要襯套材料的物理與力學性能[22]

*Steady state,unlubricated in air,PV=0.875MPa·m·s-1

而國內有關聚酰亞胺襯套及其材料的研究則起步相對較晚，20世紀90年代中后期，上海市合成樹脂研究所開始了石墨填充聚酰亞胺復合材料襯套材料及工藝技術的研究工作，突破了國外同類聚酰亞胺樹脂(PMDA-ODA)的合成、成型等關鍵技術，成功開發了耐高溫、自潤滑聚酰亞胺材料，其RATEM?(雷泰)系列包括YS-10，YS-20，YS-260，YS-30等產品，產品形式有棒材、管材及燒結零件。它們可分別在180～280℃長期使用，短期使用溫度可達450℃，具有良好的力學性能、熱穩定性和抗氧化性，同時具有低導熱、低摩擦因數和高耐磨性。系列產品主要物理與力學性能見表5[24]，其中采用YS10-021自潤滑襯套材料制造的發動機襯套已經應用于國產航空發動機，并且經過應用考核驗證，目前已經能夠形成小批量供應。

表4　Superimide? T-115的主要性能[23]

表5　RATEM?系列產品的主要物理與力學性能[24]

2　纖維編織增強聚酰亞胺樹脂基復合材料襯套

隨著發動機性能的不斷提升，更高推重比的發動機對所用材料的耐熱性能、耐久性、可靠性等提出了更高的要求[25]，DuPont公司率先開發了纖維編織增強聚酰亞胺樹脂基復合材料襯套商業化產品。這種襯套由管狀碳纖維編織體增強熱固性聚酰亞胺樹脂制成，其制造流程為：首先將連續纖維編織成管狀編織體，然后在壓力或者真空下采用聚酰亞胺樹脂浸漬編織體，隨后放入空氣循環爐中進行亞胺化。將得到的預成型體裁剪加工后放入金屬模具中，在高溫高壓下模壓成型。由于編織碳纖維的增強作用，纖維編織增強聚酰亞胺復合材料襯套的力學性能優異，耐久性好；熱固性聚酰亞胺樹脂基體耐熱性能好[26-29]，使用溫度最高可達360～370℃，同時具有低的摩擦因數[30-32]；并且與石墨填充線性聚酰亞胺復合材料襯套相比，具有極低的線膨脹系數，尺寸穩定性顯著提高，碳纖維編織增強聚酰亞胺樹脂基復合材料襯套代表了目前襯套材料的先進水平，并且隨著高性能聚酰亞胺樹脂基體的不斷開發與應用，其耐熱性與力學性能不斷提高[33-35]。但碳纖維編織成本高、襯套制造工藝復雜，由此導致復合材料襯套的制造成本較高，加之襯套的制造工藝不連續，纖維編織復合材料襯套的應用受到極大制約。

目前已有多家研究機構開展了纖維編織增強聚酰亞胺復合材料襯套的研究[22,36-38]，其中主要包括DuPont(美國)，Maverick(美國)，Foundry Service & Supplies, Inc等。DuPont公司的纖維增強聚酰亞胺復合材料襯套產品為DuPontTMVespel?CP系列，主要包括Vespel?CP-8000，Vespel?CP-8001和Vespel?CP-8002等牌號產品，該系列襯套產品具有優異的力學性能、尺寸穩定性、韌性性能、耐熱性、自潤滑性能及耐磨損性能，其主要性能見表6[22]。

表6　DuPontTM Vespel? CP系列復合材料襯套主要性能[22]

*100h, 483kPa, circulating air, saturated conditions, volume/surface area =0.61mm

美國Maverick公司也是纖維增強復合材料襯套的生產商之一。其生產的連續纖維編織增強襯套商品牌號為MVK-19，耐溫達到了371℃，具有良好的耐高溫性能和摩擦磨損性能，并且樹脂基體不含有MDA(4,4′-二氨基二苯甲烷)等毒性成分，其主要性能見表7[23]。

表7　Maverick MVK-19的主要性能[23]

纖維編織增強復合材料靜子葉片襯套的應用十分廣泛，美國的GE公司就是這種復合材料襯套應用量最大的廠商之一，此外還有Allision，Pratt & Whitney，Rolls & Royce，SNECMA等公司也都應用了這種復合材料襯套。圖3所示為Rolls & Royce(羅-羅公司)的BR710發動機高壓壓氣機的靜止葉片襯套[22]，即采用DoPont公司的Vespel?CP-8000材料制成。雖然編織復合材料襯套的應用十分廣泛，但是成型工藝繁瑣、制造成本較高是其一直存在的最大問題。

圖3　BR710發動機靜止葉片襯套[22]Fig.3　Variable stator vane of BR710[22]

國內方面，目前雖已開展纖維編織增強聚酰亞胺復合材料襯套的研究，但尚未形成相應的材料體系，并未進行產業化及應用。北京航空制造工程研究所采用KL-SRE無堿玻璃纖維編織管及自研的聚酰亞胺樹脂(BMP316)溶液制備了航空發動機用玻璃纖維增強聚酰亞胺復合材料襯套，并研究了襯套的軸向壓縮性能[37]，但該研究并未形成規模應用。

3　短切纖維增強聚酰亞胺襯套

盡管石墨填充線性聚酰亞胺復合材料襯套及纖維編織增強聚酰亞胺復合材料襯套技術相對比較成熟[39-41]，產品性能優異，但是兩種襯套均存在制造工藝復雜且不連續等問題，導致復合材料襯套的制造成本高，并且不適合大規模生產，限制了其廣泛應用；因此短切纖維增強聚酰亞胺復合材料襯套得到了人們的重視并進行了相應的開發[25]，它以熱固性聚酰亞胺為基體，短切纖維為增強體[42-44]，將短切纖維預浸料經模壓成型制備而成。由于不需要編織碳纖維，短切纖維預浸料可以由連續化的生產過程制造以取代復雜的制造工藝從而達到低成本的目的，連續化短切纖維預浸料制造工藝流程如圖4所示[25]。

圖4　短切纖維預浸料制備流程圖[25]Fig.4　Fabrication process of the chopped fiber prepreg[25]

圖5　AMB-21單體結構[52]Fig.5　Monomer structure of AMB-21[52]

除了制造工藝上的低成本化，短切纖維增強聚酰亞胺復合材料襯套還使用低成本聚酰亞胺樹脂作為基體來降低聚酰亞胺復合材料襯套的制造成本。目前廣泛使用的耐高溫聚酰亞胺樹脂PMR-15成本較高[45-49]，因此不少研究機構相繼開發了PMR-15的低成本替代樹脂[50,51]。其中美國NASA Lewis中心Vannucci等[52]研制了AMB-21聚酰亞胺樹脂作為PMR-15的替代材料。合成AMB-21聚酰亞胺樹脂的單體結構如圖5所示，采用BAPP(2，2-[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷)作為二胺單體代替PMR-15使用的MDA，從而規避了MDA的毒性并降低了樹脂的合成成本，并且具有良好的成型加工性能；但其缺點是所制備的樹脂基復合材料的玻璃化轉變溫度較低，在一定程度上限制了其在高溫環境下的使用；因此Maverick公司針對短切纖維復合材料襯套性能要求進行了改良以提高樹脂的Tg及熱穩定性。改良后的樹脂為AMB-17XLD及AMB-TPD，均采用PPD(對苯二胺)，DAP(2,6-二氨基吡啶)及BAPP混合二酐進行合成反應。其中AMB-17XLD中PPD，DAP及BAPP的摩爾比為3∶1∶6；AMB-TPD中PPD，DAP及BAPP的摩爾比為3∶3∶14。改進后的樹脂基體的耐熱性能基本接近PMR-15的水平，同時具有低毒性、低成本的優點；但是短切纖維增強復合材料襯套也存在一些缺點，例如短切纖維的加工性能較差，這使得襯套的成型比較困難。更長的纖維可以得到更好的力學性能，但是成型卻更困難，這使得襯套的強度與加工性能需要加以權衡；此外，由于樹脂纖維界面暴露相對較多，在同一樹脂體系下，短切纖維襯套的熱失重較纖維編織襯套高[25]。

美國Maverick公司與U. S. Composites公司合作采用AMB-17XLD樹脂由連續化生產工藝制得短切纖維預浸料，再由NHBB(New Hampshire Ball Bearing)公司成型制造短切纖維增強復合材料發動機襯套，襯套孔隙率低，表面質量好，經過300℃的后固化后具有較高的玻璃化轉變溫度以及與PMR-15襯套相近的熱失重(表8)。NHBB公司目前是GEAE(GE Aircraft Engines)公司可調靜子葉片襯套(纖維編織復合材料襯套)的供應商之一。

表8　AMB-17XLD與PMR-15復合材料襯套性能對比[25]

*Mass loss conditions: 316℃ for 24h under 586kPa air pressure with four changes/h.

此外，美國Foundry Service & Supplies公司也開展了短切纖維增強聚酰亞胺耐高溫自潤滑復合材料的研究，并且已經產品化，商品名為Fibercomp，為短切纖維增強、石墨粉料填充聚酰亞胺復合材料，長期使用溫度達到316℃，短期使用溫度達到454℃，可以制成棒材、管材或者加工成零件，其主要性能見表9[53]。

表9　Fibercomp復合材料的主要性能[53]

4　結束語

經過幾十年的研究積累和發展，國外聚酰亞胺復合材料襯套在航空發動機上的應用已經比較成熟，并且形成了石墨填充復合材料襯套、纖維編織增強復合材料襯套、短切纖維增強復合材料襯套等多種襯套及其材料體系，長期使用溫度可涵蓋260～371℃：1)石墨填充線性聚酰亞胺復合材料襯套技術成熟，耐熱性能優異，但其尺寸穩定性差、成本高、工藝復雜等缺點難以解決，限制了其廣泛應用；2)纖維編織增強復合材料襯套不僅耐熱性能較高，同時具有優異的尺寸穩定性及良好的使用壽命，是目前較先進的襯套材料，并且隨著樹脂基體的開發和應用，襯套性能會不斷提高，但其缺點是成本較高，工藝復雜難以連續化生產；3)短切纖維增強復合材料襯套可以連續化生產，制造成本低，但是其耐熱性能較前兩者襯套低，加工性能也較差。

隨著先進航空發動機的高速發展，聚酰亞胺復合材料襯套逐步呈現低成本、高耐熱、長使用壽命的發展趨勢，因此纖維編織增強復合材料襯套及短切纖維增強復合材料襯套將是未來重要的發展方向。而國內航空發動機襯套材料與國外的技術水平尚有較大差距，聚酰亞胺復合材料襯套尚需逐步完善各體系材料的基礎研究，重點關注復合材料襯套用低成本耐高溫聚酰亞胺樹脂基體的合成制備、不同聚酰亞胺復合材料襯套的成型工藝方法及原理等基礎研究領域，同時還應注重后續襯套零件考核驗證技術的同步發展，為聚酰亞胺復合材料的廣泛應用奠定技術基礎。

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Progress in Research on Polyimide CompositeBushings for Aeroengine

WANG Yun-fei1,2,ZHANG Peng3,LIU Gang3,ZHAO Yan1,BAO Jian-wen3

(1 School of Materials Science and Engineering,Beihang University,Beijing 100191,China;2 AVIC China Aviation Planning and Design Institute (Group) Co.,Ltd.,Beijing 100120,China;3 AVIC Composites Center,Beijing 101300,China)

Properties, research progress and application status of polyimide composite bushings for aeroengine were reviewed. The manufacture technology, performance and applications of graphite filled composite bushings, braid composite bushings and chopped fiber composite bushings were primarily introduced. It is pointed out that low cost, continuous manufacture process, high heat resistance and long-service life will be the main directions of polyimide composite bushings for aeroengine and its materials system in the future.

aeroengine;polyimide;composite;bushing

10.11868/j.issn.1001-4381.2016.09.019

TB332

A

1001-4381(2016)09-0121-08

2014-11-06；

2016-06-28

劉剛(1978-)，男，博士，研究員，主要從事高性能樹脂基復合材料相關研究，聯系地址：北京市81信箱3分箱(100095)，E-mail:liugang@iccas.ac.cn