FeVO4的制備及其光催化降解撲熱息痛的實驗研究

王 菁

(山東省環境保護科學研究設計院，山東 濟南 250013)

FeVO4的制備及其光催化降解撲熱息痛的實驗研究

王 菁

(山東省環境保護科學研究設計院，山東 濟南 250013)

FeVO4具有較高可見光催化活性、較窄能隙等優點逐漸成為近年來研究的新型可見光響應型光催化材料。本論文利用水熱法，以FeCL3和NH4VO3為原料制備了FeVO4光催化劑，并以FeVO4為光催化劑，探討了不同條件下光催化系統對撲熱息痛光降解的影響，同時考察了光源強度、催化劑投加量對其降解率的影響。結果表明FeVO4光催化劑能有效提高光催化效果，在高壓汞燈投加雙氧水的體系下，反應5h時基本達到90%以上，最終去除率達到98%以上。催化劑的最佳投加量為0 .3g/200mL。不同光照強度對撲熱息痛的降解有一定的影響，在高壓汞燈500W的光催化撲熱息痛的最終降解率達到了99.8%，對撲熱息痛基本降解完全。

FeVO4；光催化；降解；撲熱息痛

撲熱息痛，中文別名：對乙酰氨基苯酚。它是最常用的非抗炎解熱鎮痛藥，解熱作用與阿司匹林相似，鎮痛作用較弱，無抗炎抗風濕作用[1]。撲熱息痛屬于醫藥品與個人護理品，自從2000年以來受到公眾和科學界廣泛關注的一類"新型"的化學物質。由于PPCPs在生態系統中具有較強的持久性、生物累積性、生物活性和緩慢的生物降解性的特點，這導致PPCPs長期暴露于人體和陸生、水生生物體中，給人體健康和生態環境帶來了潛在的危險[2]〗。本論文利用水熱法，以FeCL3和NH4VO3為原料制備了FeVO4光催化劑，并以FeVO4為光催化劑，探討了不同條件下光催化系統對撲熱息痛光降解的影響，同時考察了光源強度、催化劑投加量對其降解率的影響，為撲熱息痛在環境中降解研究提供基礎[3]。

1 實驗部分

1.1 實驗藥劑與儀器

甲醇(CH4，色譜純)、過氧化氫(H2O2，30%，w/v)、硝酸鈉(NaNO3，分析純)、氫氧化鈉(NaOH，分析純)、三氯化鐵(Fecl3·6H2O)、偏釩酸銨(NH4VO3)。

BL-GHX-Ⅱ型綜合光化學反應儀；高壓汞燈，300W；島津10AT高效液相色譜儀；JA-1003N電子精密天平；數顯pH計；DGG-9030B型電熱恒溫鼓風干燥箱；AS3120型超聲波清洗器； BL-200S集熱式恒溫加熱磁力攪拌器；YSJ-A高速大容量電動離心機；T22N可見分光光度計等。

1.2 實驗方法

1.2 .1 催化劑的制備

將三氯化鐵和偏釩酸銨按照1:1的物質的量比計算出其質量進行稱量，然后分別溶于100mL去離子水中，加熱至完全溶解。將 NH4VO3在磁力攪拌下緩慢加入FeCL3中，滴加HCL調節pH值至3，置于180℃反應釜中反應24h，產生黃色沉淀。收集產物將黃色沉淀經去離子水洗滌幾次后，放入真空干燥箱烘干得到FeVO4[4]。

1.2 .2

本部分實驗主要探討催化劑對目標產物的光催化降解性能，目標產物采用的是撲熱息痛，利用的主要儀器是液相色譜儀，通過峰面積的計算，推斷出對撲熱息痛的降解率。

2 實驗結果與討論

3.1 不同體系下催化劑FeVO4強化光催化效果的比較

實驗時，分別取200 mL濃度為100 mg/L的撲熱息痛于光反應器中，研究四種不同的體系下撲熱息痛的降解情況，分別為A組(高壓汞燈300W)、B組(高壓汞燈300W；0.2g催化劑)、C組(高壓汞燈300W；1mL雙氧水)和D組(高壓汞燈300W；1mL雙氧水；0.2g催化劑)，然后開啟冷卻水循環裝置，打開磁力攪拌器，開始計時，按照時間取樣，用液相色譜儀測定撲熱息痛的含量，實驗結果如下圖1所示：

圖1 催化劑FeVO4強化光催化效果的比較

根據實驗數據，對實驗結果進行分析。由圖1可知，實驗中A、B、C、D四組不同體系對撲熱息痛的降解差別較大，A組單純高壓汞燈300W光照實驗對撲熱息痛的降解去除率基本在10%左右，且隨著時間的增加去除率不再變化。B組實驗證明，FeVO4光催化劑明顯提高了光催化降解撲熱息痛的效率，在7h時去除率可達到80%，這是由于催化劑在光照的情況下，促進了體系中活性自由基的產生，從而進一步氧化降解撲熱息痛。C組實驗說明在該體系中高壓汞燈所產生的紫外光的能量較高，促使雙氧水分解為羥基自由基，氧化分解撲熱息痛，但由于雙氧水的添加量有限，因此其去除率達到30%后基本不再變化。D組實驗表明FeVO4光催化劑在投加雙氧水的體系下，對撲熱息痛的去除率大大提高，且反應速率較快，在5h時基本達到90%以上，最終去除率達到98%以上。

3.2 催化劑FeVO4的量對撲熱息痛降解的影響

為了探討催化劑FeVO4的量對撲熱息痛的降解率的影響，我們進行了如下實驗：分別取200 mL濃度為100 mg/L的撲熱息痛于光反應器中，體系為高壓汞燈300W；1mL雙氧水，改變FeVO4的量，然后開啟冷卻水循環裝置，打開磁力攪拌器，反應5h后取樣，用液相色譜儀測定撲熱息痛的含量，實驗結果如下圖2所示：

圖2 不同催化劑投加量對撲熱息痛降解率的影響

由圖2可以看出，FeVO4投加量低于0 .2g時，隨著催化劑投加量的增加，撲熱息痛的降解率增大，當光催化劑量超過0.2g后，繼續增加光催化劑，光降解率呈減小趨勢，當光催化劑量超過0.5g后，光降解率開始下降。催化劑用量較少時，光源產生的光子不能被完全轉化為化學能，使得光子能量沒有得到充分利用。適當增加催化劑用量，能產生更多的活性物種，加快光催化降解的反應速率。但當催化劑用量過多時，過多的粒子會產生光散射，使有效光強度減弱，從而影響光的吸收[5]。因此，選取催化劑的用量為0.3g為最佳投加量。

3.3 不同光照強度下對撲熱息痛降解的影響

光催化降解反應的效率與光照強度有關，因此進行光照強度對比實驗，研究不同光照強度對撲熱息痛降解的影響，實驗體系為分別取200 mL濃度為100 mg/L的撲熱息痛于光反應器中，體系為高壓汞燈300W和高壓汞燈500W，1mL雙氧水，0.3gFeVO4的量，進行實驗取樣，測定撲熱息痛的剩余含量，實驗結果如下圖3所示：

圖3 不同光照強度下對撲熱息痛降解的影響

根據實驗數據，對實驗結果進行分析。由圖3可知，在雙氧水量和催化劑投加量相同條件下，不同光照強度對撲熱息痛的降解有一定的影響，高壓汞燈300W的光催化撲熱息痛的最終降解率為97%，而在高壓汞燈500W的光催化撲熱息痛的最終降解率達到了99.8%，對撲熱息痛基本降解完全。因此在一定范圍內，撲熱息痛的降解率隨著光源的增強而升高。

4 結論(1)實驗表明FeVO4光催化劑能有效提高光催化效果，在高壓汞燈投加雙氧水的體系下，對撲熱息痛的去除率大大提高，且反應速率較快，在5h時基本達到90%以上，最終去除率達到98%以上。

(2)光催化體系中FeVO4投加量過少或過多都會降低反應速率。因此，選取催化劑的用量為0 .3g/200mL 為最佳投加量。

(3)在雙氧水量和催化劑投加量相同條件下，不同光照強度對撲熱息痛的降解有一定的影響，在高壓汞燈500W的光催化撲熱息痛的最終降解率達到了99.8%，對撲熱息痛基本降解完全。

[1]王佳裕,戴啟洲,魚 杰,等. 活性炭催化臭氧氧化撲熱息痛的機制研究[J].環境科學. 2013(04) ：1402-1409.

[2]安 婧,周啟星. 藥品及個人護理用品(PPCPs)的污染來源、環境殘留及生態毒性[J].生態學雜志. 2009(09) ：1878-1890.

[3] Barbeni M, Minero C, Pelizzetti E，et al. Chemical degradation of chlorophenols with fenton'sreagent[J]. Chemosphere, 1987,16(11):2225-2237.

[4] 李思佳,鄒學軍,董玉瑛,等. 納米FeVO4的制備及其可見光下降解甲苯的性能[J].化工環保. 2015,32(2) ：182-186.

[5] 王 敏,王里奧,張文杰,等. FeVO4光催化劑降解甲基橙研究[J].功能材料. 2009，40(02) ：201-203.

(本文文獻格式：王 菁.FeVO4的制備及其光催化降解撲熱息痛的實驗研究[J].山東化工，2016，45(12)：31-32，35.)

Experimental Study on Preparation and Photocatalytic Degradation of Paracetamol FeVO4

Wang Jing

(Shandong Academy of Environmental Science，Jinan 250013,China)

FeVO4has a high visible light catalytic activity, narrow gap, etc. gradually become the new light-responsive photocatalytic material in recent years. In this paper, the use of hydrothermal method to FeCL3and NH4VO3was prepared from FeVO4photocatalyst and FeVO4photocatalyst study the effects of different conditions photocatalytic system paracetamol photodegradation also studied the light source intensity, dose of catalyst the amount of influence on the degradation rate. The results showed that FeVO4photocatalyst can improve the photocatalytic effect in the high-pressure mercury lamp under hydrogen peroxide dosing system, reaction time 5h substantially more than 90%, the final removal of more than 98%. The best dosage of catalyst is 0.3g / 200mL. Different light intensity for paracetamol degradation of some influence, eventually photocatalytic degradation rate of paracetamol 500W high pressure mercury lamp has reached 99.8%, substantially complete degradation of paracetamol.

FeVO4; photocatalysis; degradation; paracetamol

2016-05-27

王 菁(1970—)，女，山東淄博人，高級工程師，本科，研究方向為環境工程及環境影響評價等

O643.36,X703

A

1008-021X(2016)12-0031-02