考慮顆粒旋轉(zhuǎn)的流化床流動和氣化反應(yīng)模擬

王志宇，郝振華，董立波，李俊國，陸慧林

（1中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所，山西 太原 030001；2哈爾濱工業(yè)大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150001）

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考慮顆粒旋轉(zhuǎn)的流化床流動和氣化反應(yīng)模擬

王志宇1，郝振華1，董立波1，李俊國1，陸慧林2

（1中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所，山西 太原 030001；2哈爾濱工業(yè)大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150001）

摒棄傳統(tǒng)顆粒動力學(xué)模型中顆粒絕對光滑的假設(shè)，以粗糙顆粒為研究對象，同時考慮顆粒碰撞過程中的對心和切向分力建立了粗糙顆粒動力學(xué)模型，采用近似求解給出了相關(guān)本構(gòu)關(guān)系式。結(jié)合粉煤氣化反應(yīng)模型模擬研究了鼓泡流化床內(nèi)粉煤顆粒的流動-反應(yīng)過程，獲得了床內(nèi)粗糙顆粒時均速度和濃度的徑向分布。與光滑顆粒的計算結(jié)果相比，粗糙顆粒的脈動能量增大，床內(nèi)不均勻特性進(jìn)一步增強(qiáng)。同時得到的各氣體組分的濃度分布與他人的實驗結(jié)果相吻合。

流化床；動力學(xué)模型；顆粒碰撞；顆粒旋轉(zhuǎn)；數(shù)值模擬

DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20151663

鑒于此，一些科研工作者對顆粒動力學(xué)模型進(jìn)行了修正。Lun［18］、Jenkins等［19］將顆粒運動分解為平動和旋轉(zhuǎn)運動，采用彈性恢復(fù)系數(shù)、切向彈性恢復(fù)系數(shù)和摩擦系數(shù)描述粗糙顆粒碰撞過程，通過引入顆粒旋轉(zhuǎn)動量和旋轉(zhuǎn)脈動能量方程，針對粗糙顆粒建立了顆粒動力學(xué)模型。但由于該模型額外增加了顆粒角動量和旋轉(zhuǎn)脈動能量守恒方程，導(dǎo)致數(shù)值計算過程中穩(wěn)定性和收斂性下降。Goldschmidt等［20］對顆粒碰撞進(jìn)一步分析，引入有效彈性恢復(fù)系數(shù)對能量耗散率進(jìn)行簡化計算。雖然簡化模型在方程形式上與光滑顆粒動力學(xué)模型具有一致性，但由于未計入顆粒旋轉(zhuǎn)對顆粒表面摩擦力的影響，實際上低估了顆粒間摩擦能量耗散。本研究考慮顆粒平動和旋轉(zhuǎn)運動的總能量傳遞和耗散，通過引入顆粒平動和旋轉(zhuǎn)擬總溫eo建立同時考慮顆粒平動和旋轉(zhuǎn)的顆粒擬溫度方程，結(jié)合反應(yīng)動力學(xué)數(shù)據(jù)模擬重現(xiàn)流化床內(nèi)的氣體-顆粒的流動和氣化反應(yīng)過程。

1　計算數(shù)學(xué)模型

1.1守恒方程及粗糙顆粒動力學(xué)模型

假設(shè)固體顆粒為球形且直徑和物性相同；顆粒為準(zhǔn)剛性顆粒，在碰撞前后形狀不發(fā)生變化；顆粒碰撞只發(fā)生在兩個顆粒之間，對于3個及3個以上顆粒之間的碰撞不予考慮；碰撞為點接觸，而且碰撞產(chǎn)生瞬時沖力，忽略碰撞瞬時其他外力作用。則顆粒相質(zhì)量和動量方程可由輸運理論得出

其中，Sgs和Ssg分別為氣體和固體單位時間單位體積內(nèi)生成的質(zhì)量。P為顆粒相總應(yīng)力，由懸浮應(yīng)力Pk和碰撞應(yīng)力Pc組成，即P=Pk+Pc。

取物理量φ=0.5mc2+0.5Iω2，代入Maxwell輸運方程可得顆粒脈動擬總溫方程

式中，eo為顆粒擬總溫；q為顆粒相熱流通量，由顆粒平動和旋轉(zhuǎn)作用下的懸浮動力效應(yīng)qk和碰撞效應(yīng)qc組成。

從式（4）可以看出顆粒擬總溫同時表征顆粒平動和轉(zhuǎn)動兩種速度脈動強(qiáng)弱。當(dāng)不考慮顆粒旋轉(zhuǎn)運動時（即W=0），顆粒擬總溫僅表征平動擬溫度，模型可回歸到光滑顆粒動力學(xué)模型。當(dāng)考慮顆粒旋轉(zhuǎn)運動時，能量分配擴(kuò)展到轉(zhuǎn)動自由度，也就是說在顆粒碰撞過程中顆粒平動和轉(zhuǎn)動之間可以交換能量。

模型本構(gòu)關(guān)系式可通過近似法求解［21］，其結(jié)果見式（5）～式（14）。可見，引入顆粒旋轉(zhuǎn)后上述方程式（1）～式（3）其本身形式不發(fā)生改變，引入對顆粒旋轉(zhuǎn)的考慮后改變了本構(gòu)關(guān)系式的表達(dá)。

1.2組分和能量方程

氣體內(nèi)各組分之間以及氣體組分與固體組分之間相互反應(yīng)，從而產(chǎn)生組分之間的質(zhì)量轉(zhuǎn)移。

氣相組分方程表示為

式中，i=1～Ng，Yg，i、Jg，i分別為組分i的局部質(zhì)量分?jǐn)?shù)和擴(kuò)散通量，擴(kuò)散通量可根據(jù)Fick定律計算。

對于計算區(qū)域壁面為絕熱的情況，根據(jù)能量守恒定律，氣相和固相的能量守恒方程為

式中，T、c、λ、φgs分別表示溫度、比熱容、熱導(dǎo)率和相間傳熱系數(shù)；ScT表示能量源項。

式中，cg，i、cs，i分別為氣相和固相組分i的比熱容，按以溫度為變量的多項式回歸方程計算。

氣體混合物傳熱系數(shù)的計算建立在分子運動論的基礎(chǔ)上。

1.3煤氣化中的熱解反應(yīng)

采用同時考慮低溫和高溫的雙方程煤氣化熱解模型。

揮發(fā)分的產(chǎn)生由式（22）、式（23）中兩部分共同控制，在低溫時前部分起主導(dǎo)作用，在高溫時后部分起主導(dǎo)作用。

揮發(fā)分的產(chǎn)生速率r0為

式中，γ為固體碳顆粒未反應(yīng)的濃度。

1.4異相反應(yīng)

煤逸出揮發(fā)分后剩余的固體為固定碳和灰分組成的均勻混合物，稱為殘?zhí)俊執(zhí)恐械幕曳只瘜W(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，不與其他物質(zhì)反應(yīng)，因此煤氣化過程中的非均相反應(yīng)主要是固定碳在氣相氧化劑（氧氣、二氧化碳和水汽）中發(fā)生氧化反應(yīng)。

表1　R 均相化學(xué)反應(yīng)速率Table 1 Homogeneous reaction rates used in simulations

式中， κ=2512exp（-6204/T）為CO與CO2的化學(xué)計量比。

假定殘?zhí)款w粒為球形且粒徑不發(fā)生變化，按縮核模型計算氣化過程中非均相反應(yīng)的反應(yīng)速率。

式中，ri為式（26）～式（28）中的氣相組分i（i=O2，H2O，CO2）的消耗速率，kg·m-3·s-1；pi為氣相組分i的分壓力，Pa。

由式（29）可以看出，縮核模型的反應(yīng)速率主要由外部擴(kuò)散系數(shù)kf，i、灰層擴(kuò)散系數(shù)ka，i和表面反應(yīng)系數(shù)kr，i三者共同控制。

外部擴(kuò)散系數(shù)kf，i由式（30）給出

式中，Di為氣相組分i的擴(kuò)散系數(shù)，m2·s-1；Ri為氣相組分i的氣體常數(shù)，J·mol-1·K-1；Ts為顆粒溫度，K；Shm與Sc分別為Sherwood數(shù)和Schmidt數(shù)。

灰層擴(kuò)散系數(shù)ka，i由式（32）求解

式（26）～式（28）中表面反應(yīng)系數(shù)kr，i（Pa-1·s-1）分

別為

1.5均相反應(yīng)

均相反應(yīng)指氣體各組分之間的相互反應(yīng)。煤氣化過程的主要的均相反應(yīng)如下所示，均相反應(yīng)式（37）～式（40）的化學(xué)反應(yīng)速率見表1。

2 數(shù)值計算條件

本研究以Chejne等［22］搭建的鼓泡流化床氣化爐實驗臺為計算對象（圖1），在Mfix平臺上采用有限元離散格式和SIMPLE算法對所建模型進(jìn)行求解。固體煤顆粒工業(yè)分析、元素分析及熱值見表2，其余模擬參數(shù)見表3。

圖1　流化床氣化床結(jié)構(gòu)Fig.1　Structure scheme of 2D fuel reactor

表2　R固體煤顆粒特性分析Table 2　Characteristics of coal solids

表3　RChejne等［22］的實驗參數(shù)及數(shù)值模擬參數(shù)Table 3　Parameters used for Chejne et al［22］and simulations

3　計算結(jié)果及分析

3.1模擬結(jié)果與實驗結(jié)果對比

圖2　模擬結(jié)果與實驗結(jié)果Fig.2　Comparisons between predictions and experimental data

圖2給出了不同入口溫度下計算結(jié)果和實驗結(jié)果。通過對比可以發(fā)現(xiàn)，計算值中二氧化碳和氫氣的值偏大，一氧化碳的值偏小。模擬和實驗的偏差可能由以下兩方面引起：①實際實驗過程中發(fā)生了碳酸鈣、二氧化硫和氧氣的反應(yīng)，但由于發(fā)生量較小而在計算過程中沒有引入相關(guān)反應(yīng)方程；②煤氣化熱解模型的局限性。由于煤粉組成的復(fù)雜性，目前還沒有一種準(zhǔn)確的煤氣化熱解過程模型描述煤粉的煤氣化過程。模擬結(jié)果與Yu等［23］采用KTGF模型的模擬結(jié)果具有相同的趨勢。

圖3為氣化床內(nèi)氣體時均徑向溫度分布。由圖可見，在氣化爐入口位置（1.0～9.0 cm）氧氣與煤顆粒、可燃?xì)怏w（CO，H2，CH4）發(fā)生劇烈的燃燒反應(yīng)，導(dǎo)致氣體具有較大的溫升梯度。這表明氧氣在進(jìn)入氣化爐后很快就被消耗掉，床內(nèi)上部以還原性氣氛為主。在距入口高度11.0 cm處氧氣基本被耗盡，溫度梯度變化趨緩，隨后受到還原反應(yīng)的影響溫度又部分回落。圖中同時給出了考慮輻射換熱模型 （P1模型） 時的溫度分布模擬結(jié)果，可以看出考慮輻射換熱后床內(nèi)的換熱量增強(qiáng)，致使床內(nèi)溫度沿徑向分布更為均勻。與KTGF模型的計算結(jié)果相比［23］，采用KTRF模型后入口處溫度梯度減小，這可能是由于模型引入顆粒旋轉(zhuǎn)后增強(qiáng)了顆粒濃度分布的不均勻性，從而導(dǎo)致溫度梯度減小。Chejne等［22］給出了床內(nèi)溫度沿軸向的分布曲線，本模擬獲得了相似的結(jié)果（見圖3右上角）。

圖3　氣相徑向和軸向溫度時均分布Fig.3　Time-averaged profile of simulated temperature

3.2粗糙顆粒對宏觀和微觀流動特性的影響

圖4為分別采用KTRF和KTGF計算得到的瞬時顆粒濃度分布。相較于KTGF，當(dāng)采用KTRF時乳化相內(nèi)顆粒聚集作用更為明顯，乳化相中KTRF計算濃度更高，而在氣泡內(nèi)部KTRF模型顆粒濃度較小，氣泡與乳化相的界限更為明顯，同時氣泡直徑變大，模擬得到的床層高度較高。可見，KTRF由于考慮顆粒的旋轉(zhuǎn)和粗糙特性，增加了顆粒間非彈性碰撞產(chǎn)生動量和能量的傳遞和耗散，致使整個床層內(nèi)的氣固不均勻性分布更為明顯。

圖4　顆粒相瞬時濃度分布Fig.4　Instantaneous particle concentration distribution

圖5為分別采用KTRF和KTGF計算得到的顆粒脈動能量隨顆粒濃度的變化規(guī)律。Gidaspow等［24］采用CCD高速攝影方式實驗研究了床內(nèi)顆粒擬溫度隨濃度的變化趨勢，實驗結(jié)果表明顆粒擬溫度隨濃度呈先增大后減小的趨勢，本研究獲得了相同的趨勢。從圖中可見，在低濃度區(qū)域，由于顆粒濃度低，顆粒間相互碰撞頻率小，顆粒旋轉(zhuǎn)對顆粒碰撞項的貢獻(xiàn)幾乎可以忽略不計，因此兩種模型計算得到的顆粒脈動能量基本一致。但隨著濃度的升高，顆粒間相互碰撞頻率升高，由于KTRS模型包含顆粒轉(zhuǎn)動脈動能量，其脈動能量明顯大于僅考慮顆粒平動脈動能量的KTGF模型計算結(jié)果。

圖5　顆粒脈動能量隨顆粒濃度的變化規(guī)律Fig.5　Fluctuation energy distribution

3.3顆粒濃度和速度徑向分布

圖6為采用不同顆粒彈性恢復(fù)系數(shù)模擬得到的各床高下顆粒時均濃度沿床層徑向的分布。可以看出各床高顆粒濃度沿床層徑向呈現(xiàn)中心濃度低邊壁濃度高的分布趨勢。在床高為20 cm的床層徑向截面上，受分布板影響以及此處劇烈的氣化反應(yīng)對固體顆粒的攪拌作用，在此床高下顆粒濃度變化幅度較小，在徑向方向上濃度分布較為平緩。隨著高度的上升，由于受到氣泡間相互匯集、壓力變化以及氣化反應(yīng)釋放氣體等作用的影響，氣泡直徑逐漸變大，在床層中心區(qū)域顆粒濃度變小，顆粒濃度變化幅值增大。對于不同的顆粒彈性恢復(fù)系數(shù)而言，從圖6可以看出，當(dāng)顆粒彈性恢復(fù)系數(shù)為0.90時，邊壁區(qū)域的顆粒濃度更高。

圖6　顆粒時均濃度徑向分布Fig.6　Profile of simulated concentration of particles

圖7　顆粒時均速度徑向分布Fig.7　Profile of simulated velocity of particles

圖7為顆粒彈性恢復(fù)系數(shù)分別為0.90和0.97時不同床高下顆粒時均速度沿床層徑向的分布。可以看出各床高下顆粒速度表現(xiàn)為：在床中心區(qū)域顆粒向上流動，在床壁面區(qū)域顆粒向下流動。圖中同時給出了高度50 cm時采用Johnson摩擦應(yīng)力的計算結(jié)果。從圖中可以看出，考慮顆粒摩擦作用后氣體給予顆粒的能量一部分被顆粒摩擦作用消耗，導(dǎo)致顆粒速度下降。對比圖7上、下兩圖可以發(fā)現(xiàn)，對于不同的顆粒彈性恢復(fù)系數(shù)而言，當(dāng)彈性恢復(fù)系數(shù)較小時顆粒碰撞能量耗散較大，致使顆粒在邊壁區(qū)域下降速度增大，在中心區(qū)域上升速度增大。

4　結(jié)　論

針對粗糙顆粒，采用彈性恢復(fù)系數(shù)和切向彈性恢復(fù)系數(shù)描述顆粒碰撞過程，引入顆粒擬總溫表征顆粒平動和旋轉(zhuǎn)速度脈動，并基于輸運理論給出顆粒擬總溫守恒方程，建立了顆粒碰撞過程中平動和旋轉(zhuǎn)運動共同作用的粗糙顆粒動力學(xué)模型，給出了粗糙顆粒相壓力、黏度等輸運參數(shù)計算模型，結(jié)合反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)，以Chejne等［22］實驗臺為模擬對象，數(shù)值模擬再現(xiàn)了鼓泡流化床內(nèi)的粗糙顆粒流動和反應(yīng)過程。模擬結(jié)果顯示考慮顆粒粗糙特性和旋轉(zhuǎn)運動后床內(nèi)顆粒的氣固不均勻性進(jìn)一步加劇，同時模擬得出的氣體組分分布與實驗結(jié)果相吻合。

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Simulation of flow-reaction process in fluidized bed gasifier considering particle rotational motion

WANG Zhiyu1， HAO Zhenhua1， DONG Libo1，LI Junguo1， LU Huilin2
（1Institute of Coal Chemistry， Chinese Academy of Sciences， Taiyuan 030001， Shanxi， China；2School of Energy Science and Engineering， Harbin Institute of Technology， Harbin 150001， Heilongjiang， China）

Abandoning the pure smooth assumption of particles in classical kinetic theory of granular flow， this work established a kinetic theory model for rough granular and provided relevant constitutive correlations with approximate solutions by considering both opposite and tangential components force of the rough granular. Combined with the gasification model of coal powders， the flow-reaction process of coal powders was simulated in a bubbling fluidized bed and the time-average velocity and particle concentration distributions with rough granular were obtained in the bed. The simulated fluctuating energy and heterogeneity of rough granular in the fluidized bed increased compared with the simulated results of the smooth particles. The concentration of gas components obtained in the simulation agreed well with the experimental data in the literature.

fluidized bed； kinetic modeling； particle collision； particle rotation； numerical simulation

引　言

顆粒碰撞是流化床內(nèi)動量、能量傳遞和交換的重要途徑之一［1-5］。顆粒動力學(xué)模型（KTGF）以顆粒碰撞為基礎(chǔ)，假設(shè)顆粒表面絕對光滑，在顆粒碰撞過程中僅考慮顆粒法向作用力，通過引入顆粒平動擬溫度（θt=＜C2＞/3，C為顆粒平動脈動速度）實現(xiàn)模型的封閉［6-7］。自從Ding等［8］將顆粒動力學(xué)模型運用到流化床的研究以來，該模型隨即被眾多研究者采用。Yang等［9］、Naren等［10］考慮床內(nèi)顆粒團(tuán)聚體對氣固曳力的影響，結(jié)合顆粒動力學(xué)模型模擬了提升管的氣固流動特性。Zhou等［11］、Xue等［12］結(jié)合反應(yīng)動力學(xué)數(shù)據(jù)研究了流化床內(nèi)的燃燒和氣化過程，獲得了床內(nèi)氣體組分和溫度分布。然而，實際流化床物料顆粒為粗糙顆粒，顆粒在相互瞬時碰撞過程中不僅產(chǎn)生法向作用力，同時產(chǎn)生切向作用力。切向作用力引發(fā)顆粒旋轉(zhuǎn)運動，并改變顆粒間動量、能量的傳遞及耗散規(guī)律，繼而影響流化床內(nèi)氣固流動、傳遞和反應(yīng)特性。駱仲泱等［13］、Wu等［14-16］的研究表明粗糙顆粒相互碰撞引發(fā)顆粒旋轉(zhuǎn)，旋轉(zhuǎn)不僅會改變顆粒本身的運動軌跡，而且影響顆粒在床內(nèi)的濃度和速度分布特性。David等［17］進(jìn)一步揭示了顆粒旋轉(zhuǎn)影響顆粒的傳熱傳質(zhì)特性。同時顆粒旋轉(zhuǎn)導(dǎo)致其周圍的氣體組分濃度和溫度梯度重新分配，影響氣固相間反應(yīng)特性。可見有必要在現(xiàn)有顆粒動力學(xué)模型中引入切向作用力及旋轉(zhuǎn)運動的考慮。

date： 2015-11-04.

HAO Zhenhua， hzh@sxicc.ac.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China（21506242） and the Shanxi Province Science Foundation for Youths（2014021014-7）.

TQ 53

A

0438—1157（2016）05—1725—07

2015-11-04收到初稿，2015-12-29收到修改稿。

聯(lián)系人：郝振華。第一作者：王志宇（1976—），男，碩士研究生，助理研究員。

國家自然科學(xué)基金項目（21506242）；山西省青年科學(xué)基金項目（2014021014-7）。