龍偉民,路全彬,何 鵬,薛松柏,吳銘方,薛 鵬
(1 鄭州機械研究所 新型釬焊材料與技術國家重點實驗室,鄭州 450001;2 哈爾濱工業大學 先進焊接與連接國家重點實驗室,哈爾濱 150001;3 南京航空航天大學 材料科學與技術學院,南京 210016;4 江蘇科技大學 先進焊接技術省級重點實驗室,江蘇 鎮江 212003;5 南京理工大學 材料科學與工程學院,南京 210094)
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釬焊過程原位合成Al-Si-Cu合金及接頭性能
龍偉民1,路全彬1,何鵬2,薛松柏3,吳銘方4,薛鵬5
(1 鄭州機械研究所 新型釬焊材料與技術國家重點實驗室,鄭州 450001;2 哈爾濱工業大學 先進焊接與連接國家重點實驗室,哈爾濱 150001;3 南京航空航天大學 材料科學與技術學院,南京 210016;4 江蘇科技大學 先進焊接技術省級重點實驗室,江蘇 鎮江 212003;5 南京理工大學 材料科學與工程學院,南京 210094)
Al-Si-Cu基釬料熔點低、強度高,非常適用于鋁合金的釬焊。但位于三元共晶成分點附近的Al-Si-Cu合金由于含有大量的CuAl2脆性金屬間化合物,無法采用常規塑性加工方法成形,因此限制了其使用范圍。為克服上述不足,設計一種使用AlSi-CuAl復合焊絲在釬焊過程中原位合成Al-Si-Cu釬料的方法,并對其釬焊接頭組織與性能進行研究。結果表明:采用的復合焊絲外層為AlSi合金,內層為CuAl合金粉,兩者熔點接近。復合釬料的加工性能遠優于同成分的Al-Si-Cu釬料。使用復合焊絲感應釬焊3A21鋁合金,釬焊過程中兩種合金幾乎同時熔化,經瞬間保溫后可充分熔合并形成Al-Si-Cu釬料,獲得成分均勻、界面結合良好的釬縫,釬焊接頭抗剪強度高于采用常規Al-Si-Cu釬料釬焊的接頭抗剪強度。
Al-Si-Cu釬料;原位合成;復合焊絲;釬焊
鋁及鋁合金廣泛應用于電力電子、車輛、制冷和航空領域,且其應用范圍在不斷擴大[1-5]。釬焊是鋁合金應用最廣的連接方式之一,由于常用的鋁基釬料液相線與被焊鋁合金的固相線非常接近,鋁合金釬焊時釬焊溫度控制難度較大,易發生溶蝕、過燒甚至使母材熔化[1,6]。
Al-Si-Cu釬料具有熔點低、強度高、流動性好、對母材潤濕性好等優點,非常適用于鋁合金的釬焊[7,8]。但該釬料中CuAl2金屬間化合物含量高,因而釬料脆性很大,難以進行塑性成形;如果采用快速凝固[8-10]和非晶態成形工藝等制備技術,則帶來生產效率低、成本高的問題。因而該類釬料只能以鑄條或粉末形態使用,給釬焊帶來了很大的困難,限制了其應用范圍。
針對Al-Si-Cu合金脆性大,成形加工難等問題,本研究在原位粉末合成及原位合成三元合金的基礎上[11-14],設計了采用復合焊絲原位合成Al-Si-Cu高脆合金的工藝。所用復合釬焊絲外層為塑性良好的AlSi合金,內層為CuAl合金粉,內層熔點略低于外層。釬焊過程中內外層合金發生熔合與擴散,實現原位冶金性合成新合金,獲得的合金熔點低于AlSi12和CuAl60合金,合金釬縫強度高。雖然已有原位合成納米陶瓷顆粒、涂層、復合材料等的研究報道[15-18],但鮮有原位合成釬料特別是Al-Si-Cu釬料的報道。
本研究旨在實現低溫高強釬料制備和使用的一體化,克服Al-Si-Cu合金加工困難的技術難題,降低生產成本,拓展Al-Si-Cu釬料的應用范圍,實現高強度鋁基釬料在工業中的推廣應用。
實驗所用復合焊絲合成工藝及結構如圖1所示。焊絲外層為AlSi12合金,該合金具有良好的塑性。AlSi12合金釬焊性好、接頭強度高、焊后色澤與母材一致、耐蝕性極佳,AlSi12作為釬料使用時對3003,3A21,6061等常用鋁合金具有良好的釬焊性和強韌性,但釬料熔化溫度在577℃以上,導致釬焊溫度高,接近釬焊母材固相線溫度;內層為Cu60Al合金粉,在AlSi共晶釬料中加入銅可顯著提高釬料流動性,同時進一步降低熔點。

圖1 復合釬料絲合成工藝及結構示意圖Fig.1 Preparation process and structure of composite brazing wire
采用鑄造-擠壓法制備復合釬焊絲,制備工藝如圖1所示。首先熔煉制備AlSi鑄錠,將CuAl還原粉加入到帶有預制孔的AlSi合金鑄錠中,充分壓實后形成金屬粉芯鑄錠棒,然后經擠壓、擴散退火、拉拔,得到直徑1.0~2.5mm的成品復合焊絲。該種方法制備Al-Si-Cu釬料,設備操作簡單、產品穩定性好,制造成本低廉,能解決高脆性Al-Si-Cu難以加工成絲的問題。
外側AlSi合金和芯部CuAl粉質量比為10∶9,故預期獲得的釬縫合金成分質量分數為Al66Si6Cu28。復合釬焊絲尺寸波動和合成前內外層合金質量波動對原位合成后釬料成分的影響分別見表1和表2,使用時可適當調節結構尺寸或原始質量,以獲得不同成分的原位合成釬料。采用感應釬焊工藝,分別用鑄態BAl67CuSi釬料和原位合成后Al-Si-Cu釬料,釬焊3A21鋁合金板,使用CsF-KF-AlF3系釬劑進行保護,釬料熔化后保溫20s,在空氣中自然冷卻。焊后首先清洗去除釬劑,采用電火花線切割從試樣上切下小塊的接頭界面樣品,使用樹脂鑲嵌,對釬縫進行機械打磨與拋光,并進行腐蝕。對組成復合焊絲的外側AlSi12合金、內側Cu60Al合金和鑄態BAl67CuSi釬料、原位合成后Al-Si-Cu釬料制備金相觀察試樣,使用AxioScope A1光學顯微鏡觀察合金微觀組織,并進行對比分析。釬縫及界面形貌采用帶有EDS的JSM-7500F場發射掃描電鏡(SEM)進行觀察。

表1 尺寸波動對原位合成成分的影響(質量分數/%)

表2 質量波動對原位合成成分的影響(質量分數/%)
為考察原位合成釬料釬焊后界面組織穩定性,對釬焊后的原位合成釬縫,在450℃進行5min的擴散退火,并觀察退火前后界面組織。
釬焊接頭強度實驗參照GB/T 11363—2008標準,用于剪切實驗的接頭形狀和尺寸如圖2所示,3A21鋁合金試板尺寸為60mm×10mm×5mm,搭接寬度3mm。剪切實驗使用MTS E45.105力學試驗機進行,橫梁移動速率0.05mm·s-1。

圖2 剪切試樣形狀和尺寸示意圖(單位:mm)Fig.2 Illustration on size and shape of shear samples (unit:mm)
2.1合金的微觀組織
復合焊絲外層的AlSi12合金、內層Cu60Al合金和鑄態BAl67CuSi釬料經感應加熱熔化并在室溫下冷卻凝固后的微觀組織如圖3(a)~(c)所示。圖3(d)給出了復合釬焊絲原位合成后經感應加熱熔化并在室溫下冷卻凝固后的微觀組織。圖3(a)所示的外層AlSi12合金微觀組織中較細的組織為Al-Si二元共晶組織,較亮相為富Al相,少量的灰色塊狀組織為初生的Si相。由圖3(b)可看出,Cu60Al合金主要由富Al基體相和分布在晶界的Al和CuAl2共晶相,脆性CuAl2化合物在晶界的大量析出,導致該合金脆性非常大。圖3(c)為鑄態BAl67CuSi釬料熔化后組織,圖中白色為富Al相,較亮的為CuAl2相,灰色大塊狀相為初生的Si相,剩余相為Al-Si-Cu三元共晶相。由于CuAl2化合物和大塊狀Si相的存在,BAl67CuSi合金塑性較差。由AlSi12合金和內層Cu60Al合金粉原位合成的Al-Si-Cu合金組織示于圖3(d),對比圖3(a)~(c),原位合成Al-Si-Cu合金組織均勻,初生的大塊狀Si相被顆粒狀或長條狀Si相所代替,原大量分布在晶界的CuAl2脆性化合物尺寸變小、數量減少。原位合成后合金組織的變化,表明原位合成合金具有一定的塑性。

圖3 合金顯微組織(a)AlSi12合金;(b)Cu60Al合金;(c)BAl67CuSi合金;(d)原位合成后合金Fig.3 Optical microstructure of alloys(a)AlSi12 alloy;(b)Cu60Al alloy;(c)BAl67CuSi alloy;(d)in situ synthesis alloy
2.2釬縫組織
復合焊絲釬焊后得到的Al-Si-Cu合金釬縫組織如圖4所示。圖4(a)為接頭整體形貌,可見各組成相分布于整個釬縫中,釬縫組織均勻,表明使用復合焊絲釬焊3A21鋁合金時,釬焊過程中內外部合金發生了充分的熔合,實現了成分均勻化。釬縫晶粒較為粗大,由多種不同顏色和形態的相組成。根據設計的釬縫成分和EDS分析,判斷各相分別為富Al相、CuAl2相及Si相,三相以Al-CuAl2,Al-Si共晶的形式存在。對比釬縫顯微組織(圖4(b),(c))和鑄態BAl67CuSi釬料顯微組織(圖3(c))可知,鑄態BAl67CuSi釬料中存在大塊Si相,使用復合釬焊絲釬焊后的釬縫組織中,塊狀Si相尺寸減小,Si相以顆粒狀或長條狀形成存在。大塊狀Si相的存在,對合金強度和塑性有危害,故釬焊原位合成過程中大塊狀Si相的消失,有利于釬縫強度和塑性的改善。

圖4 Al-Si-Cu/3A21釬焊接頭微觀組織(a)接頭光學組織;(b)釬縫光學顯微組織;(c)釬縫組織SEM照片Fig.4 Microstructure of the Al-Si-Cu/3A21 brazed joint(a)optical morphology of the brazed joint;(b)optical micrograph of brazed seam;(c)SEM image of brazed seam
釬焊界面微觀形貌如圖5所示,圖5(a)為原位合成Al-Si-Cu/3A21界面顯微組織和SEM形貌圖。圖5(b)為使用常規BAl67CuSi/3A21界面顯微組織和SEM形貌圖。由圖5(a)可見界面形成了良好的冶金結合,無可見的缺陷生成,且無過厚的過渡層出現。外側AlSi流動性好,且與基體合金潤濕性好,結合強度高。界面僅有少量CuAl2化合物相出現(相對于圖5(b)),對接頭界面強度和塑性影響較弱。

圖5 Al-Si-Cu/3A21釬焊接頭界面組織形貌1-光學顯微照片;2-SEM照片 (a)原位合成;(b)BAl67CuSiFig.5 The morphology of Al-Si-Cu/3A21 brazed joint 1-optical micrograph;2-SEM image(a)in situ synthesis;(b)BAl67CuSi
圖6所示為原位合成Al-Si-Cu/3A21釬焊界面擴散前后對比圖。復合釬焊絲感應釬焊后保溫20s后釬縫界面,經過450℃,5min的擴散退火后,界面組織基本不發生變化。說明感應釬焊過程中,AlSi和CuAl合金熔化后互相熔合,經短暫保溫后元素均勻擴散,可形成組織穩定的Al-Si-Cu釬料。

圖6 原位合成Al-Si-Cu/3A21釬焊界面擴散前(a)后(b)光學顯微照片Fig.6 Optical micrographs of in situ synthesis Al-Si-Cu/3A21 joint interface before(a) and after(b) diffusion
2.3釬焊接頭強度與斷裂行為
圖7和表3分別為獲得的釬焊接頭抗剪曲線和抗剪強度,可見復合釬焊絲釬焊接頭平均抗剪強度超過80MPa,優于常規Al-Si-Cu釬料釬焊的抗剪強度[7,19,20]。圖8所示為原位合成釬料釬焊試樣抗剪斷口形貌,斷口上未見裸露的基體,說明界面結合強度高于釬料強度;斷口上未見大片的脆性化合物,表明界面化合物厚度已被控制在不發生沿界面脆性斷裂的范圍;斷口表面無解理斷裂特征,說明釬焊接頭塑性較好。

表3 釬焊接頭抗剪強度

圖7 接頭剪切應力-位移曲線Fig.7 Shearing stress-displacement curves of brazed joint
2.4分析討論
基于以上實驗結果與分析,對AlSi/CuAl復合焊絲釬焊3A21時反應過程的定性描述如圖9所示。感應釬焊時兩種合金幾乎同時熔化, 外側的AlSi合金熔化后潤濕鋁合金基體,與之發生熔合并相互擴散,從而形成良好的結合界面;內側的CuAl合金粉熔化后與AlSi合金發生擴散與對流,實現成分均勻化。熔化后釬料的溫度遠低與焊前內外層合金溫度,獲得的接頭強度遠高于常規Al-Si-Cu釬料釬焊接頭,且使母材發生熔蝕、熔化等缺陷發生的幾率降低。使用AlSi和CuAl兩種合金的復合釬焊絲感應釬焊3A21鋁合金,焊絲熔化過程與鑄態的BAl67SiCu相比有延遲現象,但不影響釬焊焊縫形成;采用火焰釬焊時釬焊過程基本相同。由于位于三元共晶成分的Al-Si-Cu釬料熔點低于AlSi12和Cu60Al合金粉熔點,因此,通過原位合成實現Al-Si-Cu的應用,可達到降低釬料熔點、提高釬縫強度、釬料易于成形的效果。

圖8 Al-Si-Cu/3A21釬焊試樣抗剪斷口形貌(a)斷口形貌;(b)斷口局部形貌Fig.8 The shearing fracture apperance of the specimen Al-Si-Cu/3A21 brazed joint(a)fracture morphology;(b)part of fracture morphology
此外,由于復合焊絲內外層體積比例直接決定了釬縫成分和性能,實際釬焊生產中,可通過調節內外層合金體積比而調節釬縫性能,可參考原位合成銀基或銅基合金的結構設計[14,21,22]。

圖9 使用復合焊絲釬焊時的釬縫形成過程示意圖(a)反應前;(b)反應中;(c)成分均勻化Fig.9 Illustration on reaction process of brazing using composite brazing wire(a)before reaction;(b)in the reaction;(c)composition uniformity
(1)使用Cu60Al和AlSi12兩種合金分別做預鑄錠的內外層,通過擠壓復合工藝可得到復合釬焊絲。這種釬焊絲可以進行常溫塑性成形。
(2)使用AlSi和CuAl兩種合金的復合釬焊絲感應釬焊3A21鋁合金,焊絲熔化過程與鑄態的BAl67SiCu相比有延遲現象,但不影響釬焊焊縫形成;采用火焰釬焊時釬焊過程基本相同。
(3)在焊絲熔化后瞬時保溫,可原位完成合金化,生成均勻的Al-Si-Cu合金釬縫組織,接頭剪切強度超過使用常規Al-Si-Cu合金釬焊的接頭強度。
(4)釬焊后增加5min,450℃擴散退火,釬焊界面組織基本不發生變化。
(5)該創新設計將可用于原位合成多種難成形釬料合金,實現難加工釬料制造與使用過程的一體化,避免一些難成形釬料的成形問題,為釬縫性能優良但難加工成形釬料的應用提供了一種新思路。
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In Situ Synthesis of Al-Si-Cu Alloy During Brazing Process and Mechanical Property of Brazing Joint
LONG Wei-min1,LU Quan-bin1,HE Peng2,XUE Song-bai3,WU Ming-fang4,XUE Peng5
(1 State Key Laboratory of Advanced Brazing Filler Metals & Technology,Zhengzhou Research Institute of Mechanical Engineering,Zhengzhou 450001,China;2 State Key Laboratory of Advanced Welding and Joining,Harbin Institute of Technology,Harbin 150001,China;3 College of Materials Science and Technology,Nanjing University of Aeronautics and Astronautics,Nanjing 210016,China;4 Provincial Key Laboratory of Advanced Welding Technology,Jiangsu University of Science and Technology,Zhenjiang 212003,Jiangsu,China;5 School of Materials Science and Engineering,Nanjing University of Science and Technology,Nanjing 210094,China)
The Al-Si-Cu alloy system is considered to be a promising choice of filler metal for aluminium alloys brazing due to its high strength and low melting point. The greatest obstacle is its lack of plastic forming ability and being difficult to be processed by conventional methods. This disadvantage is ascribed to the considerable amount of brittle CuAl2intermetallic compound which forms when alloy composition is around the ternary eutectic point. In order to overcome this deficiency, authors of this article proposed to synthesize Al-Si-Cu filler metal by using in situ synthesis method, and the structure and properties of brazing joints were studied. The results show that AlSi alloy is used as the wrap layer, and CuAl alloy is used as the powder core in the composite brazing wire, the two alloys have similar melting points. The machinability of the composite brazing wire is much superior to the traditional Al-Si-Cu filler metal. During the induction brazing of 3A21 alloy, when using AlSi-CuAl composite filler wire, AlSi and CuAl alloys melt almost simultaneously, then after short time holding, Al-Si-Cu braze filler is obtained, the brazing seam has uniform composition and good bonding interface, also, the shearing strength of the brazing joints is higher than the joint brazed by conventional Al-Si-Cu filler metal.
Al-Si-Cu brazing filler metal;insitusynthesis; composite brazing wire; braze
龍偉民(1966-),男,研究員,博士生導師,研究方向:新型釬焊材料及其生產技術、釬焊工藝與設備研發及應用,聯系地址:河南省鄭州市高新區科學大道紅松路鄭州機械研究所新型釬焊材料與技術國家重點實驗室(450001),E-mail: brazelong@163.com
10.11868/j.issn.1001-4381.2016.06.003
TG454
A
1001-4381(2016)06-0017-07
國際科技合作計劃項目(2014DFR50820)
2015-11-15;
2016-03-20