焦化廢水深度處理研究現狀

王文強 段繼海

摘 要：焦化廢水主要是焦化廠在煤氣化、液化、煉焦過程中所產生的廢水，此種廢水中含有大量的有毒、難降解的有機物是一種較難處理的有機廢水。目前主要采用以下方法對焦化廢水進行處理：首先利用常規方法對廢水進行預處理、然后利用生化方法對預處理廢水進行二次處理。 但是，經過上述過程處理后的焦化廢水外排水中的氰化物、COD 及氨氮含量仍然無法達標。 針對焦化廢水組成復雜、難于處理、經傳統方法處理后無法達標排放這種狀況，綜合了近幾年來國內外有關焦化廢水處理方面的大量的研究成果，系統地介紹了焦化廢水深度處理過程中所應用的物化方法、氧化方法、膜處理三大類方法的優缺點，列舉了當前幾種焦化廢水回用實例及不足，并指出了焦化廢水處理技術今后的發展方向。

關 鍵 詞：焦化廢水；深度處理；研究進展；回收利用

中圖分類號：X 703 文獻標識碼： A 文章編號： 1671-0460（2016）08-1959-05

Abstract： Coking wastewater is a kind of complex and high polluted industrial wastewater，which contains many toxic， biodegradable substances and is produced in the process of coking. Currently， coking wastewater is pretreated by conventional method first， and then it is treated by the biological dephenolizing. However，after the treatment， cyanide， COD ，ammonia and other indicators in efflux wastewater are still difficult to meet the standards. In this paper，a lot of research achievements about coking wastewater treatment achieved by domestic and foreign scholars in resent years were collected. The advantages and disadvantages of physical and chemical method， oxidation process， membrane treatment methods in coking wastewater treatment process were introduced systematically， and several practical examples of recycling coking wastewater were listed as well as exist problems.

Key words： coking wastewater； advanced treatment； research progress； recycling

焦化廢水主要是指在煤煉焦、煤氣凈化、化工產品回收和化工產品精制過程中產生的廢水。由于受原煤性質、產品回收、生產工藝等多種因素的影響，導致廢水成分異常復雜。焦化廢水中所含有機物主要以酚類化合物為主，其含量達到有機物總量的一半以上，剩余有機化合物主要為含硫、氧、氮的雜環有機化合物以及多環芳香族有機化合物等[1]。焦化廢水以其排放量大、成分復雜、處理困難等特點使焦化廢水極難再循環利用或者達標排放。因此，降低焦化廢水中的污染物濃度，提高廢水的循環利用率是亟待解決的問題[2]。

隨著人們環保意識的加強和國家對環保問題的重視，中國環境保護[3]部于2012年6月頒布了《煉焦化學工業污染物排放標準》（GB16171-2012），該標準除對廢水中主要污染物給出了更為嚴格的排放標準，而且在原標準基礎上增加了苯、苯并芘、多環芳烴以及總氮等化合物的排放指標，該標準同時也對單位產品的排水量做了更為嚴格的要求，開發研究新型、高效能、低成本的廢水處理技術以及對現有技術進行優化改進提高廢水處理效果使其能夠達標排放是目前亟待解決的問題。多年以來，雖然前人已做了大量關于焦化廢水處理的基礎研究工作，但是由于焦化廢水排放量大，水中污染物種類多且有些污染物難于生物降解而使得焦化廢水處理至今為止仍未有突破性的研究進展。因此研究并開發一種高效能、低成本、處理效果好的廢水處理技術以及對現有技術進行優化改進是今后焦化廢水處理研究的重點。本文對廢水深度處理過程中所應用的物化方法、氧化方法、膜處理三大類方法進行了分析對比，并列舉了當前幾種焦化廢水回用實例及不足，同時指出了今后焦化廢水處理技術的發展方向。

1 焦化廢水深度處理技術

1.1 物理化學法

1.1.1 混凝沉淀法

混凝沉淀法是利用電中和原理對焦化廢水進行處理，具體處理過程如下：將混凝劑在一定條件下定量投入到焦化廢水中，廢水中的帶電物質與混凝劑發生電中和形成大顆粒膠團，而后經過進一步的沉淀使焦化廢水得以凈化處理。

盧建杭、王紅斌等[4]開發出了針對上海寶鋼集團下屬焦化廠焦化廢水專用的混凝劑——M180，用于處理上海寶鋼焦化廠A/O生化池出水，通過實驗發現在pH值為6.0～6.5、混凝劑投加量為300mg/L時，專用混凝劑對焦化廢水的COD、色度、 等指標有良好的處理效果，并且在實驗過程中還發現進水水質的波動對專用混凝劑處理效能的影響很小。

周靜和李素芹[5]研制出了一種新型的復合絮凝劑——PFASSB，并將其與PFS、PAC和PFAC進行對比研究，考察了PFS、PAC、PFAC以及新型新型絮凝劑PFASSB對焦化廢水COD、濁度等的處理效果。通過實驗結果發現，在相同的條件下新型復合絮凝劑對焦化廢水的處理效果明顯優于PAC、PFS和PFAC，并且新型絮凝劑的用量明顯比其他絮凝劑的用量低；當廢水PH為8，新型絮凝劑投加量在10 mg/L時，經過絮凝處理后的出水SS<70 mg/L，CODcr<150 mg/L。

鄭義、張琢等[6]研究對比了硫酸鋁、聚合硫酸鐵和聚丙烯酰胺對焦化廠生化池出水的處理效果，并將其組合搭配，考察了它們聯合處理焦化廢水的能力。通過實驗發現，將聚合硫酸鐵與聚丙烯酰胺組合處理焦化廢水，處理效果明顯優于各混凝劑單獨使用時的處理效果；當pH為5，投加量為聚合硫酸鐵40 mg/L、聚丙烯酰胺6 mg/L時，組合混凝劑對焦化廢水處理效果最佳，此時處理后廢水出水色度為70倍，COD為68 mg/L，去除率分別達到了73.08%、62.22%。

通過以上分析發現，混凝沉淀法對焦化廢水色度，COD等指標的去除效果較好，處理后的焦化廢水可實現達標排放。但是，使用混凝沉淀法對焦化廢水進行深度處理的過程中會產生大量的固體沉渣，而且這種固體沉淀物較難處理會對環境造成新的污染，并且采用混凝沉淀的方法處理焦化廢水需要對沉淀池入水以及出水調節pH值，而且混凝劑需要人工投加操作較為復雜，經過處理后的廢水只能外排無法實現達標回用。

1.1.2 吸附法

吸附法處理焦化廢水主要是利用吸附劑為比表面積較大的多孔類物質，對大分子有機物、油類物質、以及部分固體懸浮物等污染物具有良好的吸附性能，吸附劑在對焦化廢水吸附處理后經過沉淀得以分離。

周靜、李素芹等[7]采用粉煤灰作為吸附劑，對焦化廢水生化出水中的氨氮進行深度處理，通過實驗對藥劑投加量、pH值、吸附時間三個主要影響因素進行了考察。實驗結果表明：當廢水pH為5，粉煤灰投加量為150 g/L、生石灰投加量為2.5 g/L，吸附時間為1 h時，焦化廢水中的氨氮含量由77.67 mg/L降到了25 mg/L以下，氨氮去除率達到70%以上。

王紅梅、鄭振暉[8]利用改性膨潤土對焦化廢水生化出水進行深度處理。通過實驗結果發現：當焦化廢水pH在8.0～10.0，改性膨潤土投加量為1 200

～1 500 mg/L時，焦化廢水脫色率達到65%以上，氰化物、CODcr的去除率也分別達到了31%和26.5%。

孫寶東、馬雁林[9]對南京鋼鐵聯合有限公司的兩座焦化廢水處理站進行技術改進，通過在原處理站基礎上增加活性炭過濾裝置，并對原有的操作方法進行改進。通過活性炭過濾裝置改進后，南京鋼鐵聯合有限公司焦化廢水處理站出水由原來的國家二級標準提升到了國家一級排放標準，并且通過改進操作方法使廢水處理站的運行成本得以降低，活性炭的使用壽命得以延長。

李茂、韓永忠等[10]采用樹脂吸附和Fenton氧化的組合工藝處理高濃度的焦化廢水。通過實驗發現：當吸附樹脂與Fenton試劑在最佳的工作條件下時，焦化廢水中酚類有機化合物去除率幾乎可達100%，COD的去除率達到74.82%，并且經過樹脂吸附和Fenton氧化的組合工藝處理過的高濃度焦化廢水可生化性也有很大的提高。

張昌鳴等[11]利用粉煤灰作為吸附劑對山西焦化集團有限公司下屬焦化廠的焦化廢水生化出水進行深度處理。當粉煤灰用量為17.47 g/L時，焦化廢水處理效果較好，除氨氮含量偏高外廢水中COD、色度、油、硫化物、氰化物、揮發酚等污染物含量均達到國家排放標準。吸附后的粉煤灰可以燒磚或筑路進行再利用。采用粉煤灰吸附處理焦化廢水，體現了以廢治廢的環保理念。

以活性炭作為吸附劑對焦化廢水進行深度處理，廢水處理效果較好，處理后的廢水可達標排放，但是由于活性炭價格較高再生困難使得廢水處理成本較高，目前絕大多數企業以棄之不用。而以粉煤灰作為吸附劑對焦化廢水進行深度處理，處理效果較好，吸附后的粉煤灰仍可進行燒磚筑路等再利用對其品質不會產生影響，并且利用粉煤灰作為吸附劑處理焦化廢實現了廢物再利用符合當前國家綠色化工循環利用的政策。

1.1.3 化學沉淀法

劉小瀾，王繼徽等[12]以MgCl2 ·6H2O和NaHPO4 · 12H2O（或MgHPO4 · 3H2O）作為化學沉淀劑對焦化廢水進行預處理，通過化學沉淀的方法將焦化廢水中難以生化處理的氨氮去除。實驗結果表明：當廢水pH在8.5～9.5范圍內，化學沉淀劑中的 以摩爾比為14∶1∶0.8進行投加時，焦化廢水中氨氮的去除率高達99%以上，焦化廢水中氨氮的含量也從2 000 mg/L降到了15 mg/L。

采用化學沉淀的方法不僅使廢水中氨氮含量達到了國家的排放標準，同時也間接的提高了廢水的可生化性。但是，目前化學沉淀的方法處理焦化廢水的研究較少，技術還不成熟無法實現工業化應用。

1.2 氧化法

1.2.1 Fenton 氧化法

Fenton試劑通過將焦化廢水中難降解大分子有機物氧化分解成小分子有機物，降低了焦化廢水的COD值和色度，同時在一定程度上提高了焦化廢水的可生化性，使焦化廢水得到較好的處理。

許海燕等[13]利用Fenton氧化聯合混凝沉淀的方法對焦化廠生化池出水進行處理。實驗結果表明，當焦化廢水pH為3，反應溫度保持在30 ℃左右，Fe2+投加量為140 mg/L、H2O2投加量為200 mg/L、FeCl3投加量為26 mg/L、助凝劑PAM投加量為5.2 mg/L，反應停留150 min時，焦化廢水中的色度和COD都得到了很好的去除。

劉衛平[14]利用Fenton試劑對焦化廠中二沉池出水進行深度處理，并分別研究了PAM、PAC和PFS三種混凝劑聯合Fenton試劑協同處理焦化廢水的效果。通過實驗發現，當廢水pH值為3，FeSO4 · 7H2O、H2O2的投加量分別為700 mg/L和1.8 mL/L時，焦化廢水CODcr的去除率為43.1%；PAM、PAC和PFS三種混凝劑在各自對應的pH范圍內對Fenton試劑處理焦化廢水的效果都有一定的強化作用。

1.2.2 臭氧氧化法

臭氧分子中的氧原子具有強烈的親電子或親質子性以及極強的氧化活性，臭氧可將焦化廢水中的大分子有機物等物質氧化分解。臭氧氧化技術具有氧化能力強、反應速度快、處理效率高、不受溫度影響、不產生污泥等特點。

劉金泉等[15]對比研究了O3、H2O2/O3及UV/O3等幾種氧化方法對某焦化廠生化池出水的處理效果。得到如下結論，焦化廢水pH為8.5，反應溫度為25 ℃，氧化40 min后，焦化廢水中的UV254和COD去除率分別達到了73.47%和47.14%。但是由于臭氧是一種不穩定、易分解的強氧化劑，因此需要現場制作。目前這種處理方法還存在投資費用高、運行成本高、耗電大等缺點，因此臭氧氧化法在自來水廠的水處理中應用較多，在工業廢水特別是焦化廢水處理中應用較少[16，17]。

李瑞華、韋朝海等[18]采用O3催化氧化的方法對焦化廢水生化出水進行深度處理，同時分別考察了O3濃度、氣體流速以及Cu2+、Co2+、Fe2+、Mn2+等金屬離子催化劑這三種因素對氧化效果的影響。通過實驗發現，單純使用O3分子對廢水進行直接氧化，廢水所需脫色時間較長，但加入金屬離子催化劑以后，廢水脫色時間明顯縮短，廢水所需脫色時間降至60min，經處理后的外排水接近無色。

1.2.3 催化濕式氧化法

孫佩石[19]等對催化濕式氧化技術處理高濃度焦化廢水進行了實驗研究。實驗結果表明，催化濕式氧化技術對高濃度焦化廢水有很好的去除效果，廢水中的COD、氨氮含量去除率高達99%，處理后焦化廢水中的COD和氨氮濃度均可達到國家排放標準，而且催化濕式氧化技術對廢水的色度也有較好的去除效果。

但是催化濕式氧化法一般需要在高溫高壓的條件下進行，并且中間產物往往為有機酸，故對設備材料要求較高，需要耐高溫、高壓，并且耐腐蝕，因此導致此設備費用大，系統的一次性投資較高。

1.2.4 電化學氧化技術

電化學氧化法是一種新型的廢水處理方法，其具體氧化過程如下：富含有機物的廢水進入電解槽后，廢水中的有機物在電解槽陽極被氧化分解成為小分子有機物或廢水中的金屬離子失電子變為氧化性極強的高價金屬離子間接氧化廢水中的有機物使其變為小分子有機物。電化學氧化法具有處理效果好、環保無污染可控性強等特點。

Chang 等[20]用PbO2/Ti作電極采用電化學氧化法處理焦化廢水。通過實驗發現，通電電解2 h后，焦化廢水中COD值從2 143 mg/L 降到226 mg/L，COD去除率達到89%以上，同時焦化廢水中的氨氮也得到了有效的去除。氯化物濃度、電極材料、pH值、電流密度等因素對廢水中COD的去除率以及電化學氧化過程中的電流效率都有顯著影響。

梁鎮海等[21]采用Ti/SnO2+ Sb2O3+ MnO2/ PbO2作為電極，氧化處理焦化廢水。通過實驗發現，采用此種方法處理焦化廢水，廢水中酚的轉化率高達95.8%；采用此種電極電解氧化焦化廢水電極使用壽命可達8 a，且與Pb電極相比此種電極節能33%。

李玉明、邢向軍[22]等采用三維電極固定床技術對焦化廢水進行處理，并考察了pH值、催化劑用量、電解時間、電壓等實驗因素對廢水處理效果的影響。通過實驗發現，在焦化廢水pH值為3，液體催化劑用量為1 500 mg/L，電解槽的電壓為12V，電解60 min后，焦化廢水中COD去除率達到62%。

1.2.5 光催化氧化法

光催化氧化法是用半導體為催化劑，通過光激發引起氧化—還原反應來氧化分解廢水中有機污染物和無機污染物的方法。常用的光催化劑有氧化欽、氧化鋅、三氧化鎢等。光催化氧化技術具有操作條件容易控制，無需化學試劑，TiO2化學穩定性高成本低等優點[23]。

光催化氧化技術對所處理廢水的透光性有較高的要求，因此所處理焦化廢水需要預先經過脫色和過濾處理提高廢水的透光性；光催化氧化法有時也會產生一些有害的光化學產物，造成二次污染；光催化氧化技術是一種新型廢水處理技術相關理論研究和應用較少且不成熟，無法達到工業化程度。

1.3 膜分離技術

1.3.1 膜技術簡介

膜分離技術是指利用膜的選擇性對料液的不同組分進行分離、純化、濃縮的過程。根據制作材料的不同，可將膜分為無機膜和有機膜，無機膜主要是陶瓷膜和金屬膜，其過濾精度較低，選擇性較小。有機膜是由高分子材料做成的，其具有制作成本低、孔徑范圍廣、組件形式多樣等特點因此應用比無機膜更為廣泛。

1.3.2 膜技術在焦化廢水回用技術中的應用[24]

1）預處理+超濾膜（UF）+納濾膜（NF）工藝

唐山中潤煤業化工有限公司采用預處理+超濾膜（UF）+納濾膜（NF）工藝對公司下屬焦化廠廢水處理站生化出水進行深度處理，處理后的出水水質除氯離子含量較高外其他組分含量均達標排放，出水可以作為循環水的補充水進行回用。本工藝在超濾膜處理后采用納濾膜進行再處理與超濾膜相比提高了產水率，但再用納濾膜無法去除水中的氯離子因此導致出水回用時對設備腐蝕較大。

2）預處理+超濾膜（UF）+反滲透膜（RO）工藝

山西亞鑫煤焦化有限公司以及新疆八一鋼廠焦化公司均采用預處理+超濾膜（UF）+反滲透膜（RO）工藝對焦化廠廢水處理站生化出水進行深度處理，處理后的出水作為循環水補充水進行回用。該工藝出水水質較好，完全可以作為循環水進行回用，且出水中氯離子含量較低對設備腐蝕較小，但是該工藝存在污泥量大，產水率低，產水量下降較快等缺點急需對工藝進行改進。

3）預處理+膜生物反應器（MBR）+反滲透膜（RO）工藝

山東鄒平鐵雄焦化公司采用預處理+膜生物反應器（MBR）+反滲透膜（RO）工藝對焦化廢水進行深度處理，處理后廢水作為鍋爐補水進行回用。該工藝出水水質較好，各組分含量均達標排放，但是在運行過程中膜生物反應器極易被污泥所堵塞，從而導致清洗工作繁重、產水率下降等問題。

4）預處理+膜生物反應器（MBR）+反滲透膜（RO）工藝

內蒙古慶華集團下屬焦化廠采用預處理+超濾膜（UF）+納濾膜（NF）+反滲透膜（RO）工藝對焦化廢水進行深度處理，出水作為循環水補水進行回用。該工藝在反滲透之前增加了納濾過程，從而大大減小了反滲透膜的過濾負荷延長反滲透膜的工作周期和使用壽命了，減少了膜的反洗頻率，提高率整個工藝的產水率，并且焦化廢水經過反滲透膜處理后，出水中氯離子含量較低對設備腐蝕性大大降低，但是該工藝一次性投資較高。

1.4 聯合處理方法及應用

焦化廢水中污染物質組成復雜，單獨采用一種處理方法很難將其處理完全并達標排放。因此，針對焦化廢水組成復雜這一特性采用兩種或多種處理方法相結合的工藝來處理焦化廢水是今后焦化廢水處理研究的重點[25]。

張方西[26]通過實驗的方法分別對A/O填料床聯合聚鐵絮凝澄清以及生物曝氣——聚鐵絮凝澄清——氯化處理兩種工藝進行了研究， 通過實驗發現，經過兩種工藝處理后的焦化廢水都能達到國家一級排放標準（GB8978-1996）。

扶志遠[27]采用混凝和吸附法相結合的方法對唐鋼焦化廠廢水處理站的生化出水進行深度處理。通過實驗發現，混凝很好的去除了廢水中的固體懸浮物、色度以及COD，混凝處理后的廢水經過活性炭吸附后可達標排放。混凝——吸附法與單獨的吸附法相比減少了活性炭用量降低了廢水處理成本，并且此法解決了單獨采用混凝法無法將廢水處理完全并達標排放的缺點。

周正等[28]采用超濾聯合納濾的工藝對焦化廢水生化出水進行深度處理，處理后的廢水可達標排放。此工藝運行一年，操作簡單，運行穩定，廢水處理效果較好。

2 結 論

近年來，隨著國家對環保問題的的日益重視以及國民環保意識的不斷提高，廢水的排放標準也變得更為嚴格。各國學者經過不斷的探索研究出了一些新的焦化廢水處理技術，如：電化學氧化技術、光催化氧化技術、膜技術等。這些技術對焦化廢水中的污染物處理的較為徹底且不會產生二次污染，但是這些技術投資成本和運行成本較高并且很多仍處于理論研究和實驗室研究階段，較難實現大規模工業化應用。因此在深人研究焦化廢水先進處理技術的同時，我們也應該充分發掘現有技術的優點，對現有技術進行優化改良提高其處理效能。

通過以上分析可以發現粉煤灰吸附效果較好且符合國家以廢治廢的環保節能政策，并且膜技術也已在部分工廠中應用并取得了較好的效果，采用粉煤灰吸附預先對焦化廢水進行預處理除去廢水中大部分有機物減輕膜過濾的負擔提高其使用壽命降低處理成本，將粉煤灰吸附技術與膜技術協同作用處理焦化廢水應是今后焦化廢水處理回用的研究重點。

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