城市間氣態污染物與細顆粒物的相關性分析

王曉利,張 良,魏亞楠,宋文波,孟憲棟,柴金亮

1.河北省環境應急與重污染天氣預警中心，河北 石家莊 050037

2.河北省環境執法監察局，河北 石家莊 050051

城市間氣態污染物與細顆粒物的相關性分析

王曉利1,張 良1,魏亞楠1,宋文波1,孟憲棟2,柴金亮2

1.河北省環境應急與重污染天氣預警中心，河北 石家莊 050037

2.河北省環境執法監察局，河北 石家莊 050051

通過對沿太行山脈東側城市間環境空氣污染物濃度監測數據分析發現，大氣污染是一個區域性問題，相近城市間主要污染物濃度均呈高度正相關。以北京、石家莊、保定和邢臺作為研究對象，對其2013年主要大氣污染物濃度變化趨勢進行分析對比，建立污染物濃度相關性分析模型，并對各污染因子間的相關性進行研究，得到各地區的污染物相關性結果，為區域協同控制大氣污染提供決策支持。

京津冀；大氣污染物；相關性分析

近年來，隨著我國經濟的快速發展，產業結構不合理的情況日益凸顯，致使我國部分地區大氣污染嚴重，特別是京津冀區域已成為我國大氣污染較嚴重的區域之一。多種污染物以較高濃度同時存在，進而發生復雜的相互作用，形成大氣復合污染和灰霾現象。同時，大氣系統的空間相互性也使得環境惡化趨勢逐步向區域性蔓延，相鄰城市間環境空氣污染物濃度呈現出一定的相關性。

對此，國內不少學者也進行了研究，如張志剛等[1]利用二維歐拉統計模型模擬了北京與周邊城市之間的污染物遠距離傳輸和沉降；程水源等[2]利用MM5/CMAx耦合模型對北京市一次污染過程進行模擬，研究了周邊省份對北京的SO2濃度的貢獻；王淑蘭等[3]利用CALPUFF模型模擬了珠江三角洲城市群的大氣污染傳輸。已有的研究結果表明，城市間的大氣污染物是相互輸送和交換的，相近城市間的空氣環境質量有著十分密切的關系[1-3]。

本文以沿太行山脈東側的北京、石家莊、保定和邢臺為研究對象，對2013年首要污染物PM2.5及主要氣態污染物SO2和NO2濃度變化趨勢進行分析對比，對污染因子間的相關性加以研究，以期為區域協同控制大氣污染提供決策支持。

1 污染物相關性統計函數模型的建立

用CORREL統計函數模型[4]分析城市之間的污染物濃度相關性及城市內各種污染物的相關性[5-8]。具體的模型運算式：

表1 相關系數標準及特性標準

2 城市間主要污染物濃度統計變化規律及相關性分析

2.1 PM2.5濃度變化規律及相關性分析

2.1.1 濃度變化規律分析

從北京、保定、石家莊和邢臺2013年全年月均濃度變化曲線(圖1)可以看出：2013年1—3月采暖季，石家莊PM2.5濃度約為北京的1倍。4—11月非采暖季，河北省的保定、石家莊、邢臺與北京PM2.5濃度差異不大，4個城市的變化趨勢呈很強的一致性，即3—4月逐漸降低，5—6月逐漸增加，7—8月又逐漸降低，9—10月又呈現出增加趨勢,11月再次降低，從12月開始4個城市的PM2.5濃度又出現逐漸增加的趨勢。總體上采暖季保定、石家莊和邢臺3個城市的PM2.5濃度明顯高于北京，非采暖季3個城市與北京差距減小。

圖1 2013年4個城市PM2.5月均濃度變化曲線

2.1.2 城市間相關性分析

用CORREL統計函數模型分別對北京、保定、石家莊和邢臺4個城市2013年PM2.5月均濃度及石家莊、保定和邢臺3個城市2014年1—3月PM2.5日均濃度進行相關性分析，結果分別見表2、表3。

表2 4個城市2013年PM2.5月均濃度相關性分析

表3 河北省3個城市2014年1—3月PM2.5日均濃度相關性分析

從表2和表3可以看出：2013年石家莊與保定、石家莊與邢臺的PM2.5月均濃度相關系數分別高達0.974和0.981，2014年1—3月日均濃度相關系數也分別達0.915和0.905，石家莊與保定、邢臺這2個城市的PM2.5濃度呈高度正相關，說明這3個城市的PM2.5濃度有很強的關聯性和協同性，具有明顯的區域性特征。北京、石家莊、保定、邢臺4個城市的PM2.5濃度相關系數與城市間的空間距離有密切關系。北京距離保定最近，與保定的PM2.5相關性最好，為0.779；與石家莊PM2.5相關系數次之，為0.746；與邢臺的PM2.5相關系數相對較小，為0.719。也就是說，相鄰城市的PM2.5濃度變化更趨于呈一致性變化的特點。

2.2 SO2濃度變化規律及相關性分析

2.2.1 濃度變化規律分析

從圖2可以看出，2013年1—3月采暖季，石家莊SO2濃度約為北京的4倍，4—10月非采暖季4個城市SO2約為北京的2倍，河北省3個城市的SO2變化趨勢呈現出很強的一致性，變化幅度較北京明顯。說明河北省采暖季和非采暖季SO2的排放量變化較大(冬季大氣擴散也有影響)，而北京市的SO2采暖季和非采暖季變化不大。

圖2 2013年4個城市SO2月均濃度變化曲線

2.2.2 城市間相關性分析

采用CORREL統計函數模型，分別對北京、保定、石家莊和邢臺4個城市2013年SO2月均濃度及石家莊、保定和邢臺3個城市2014年1—3月SO2日均濃度進行相關性分析，結果分別見表4、表5。

表4 4個城市之間SO2相關性分析

表5 河北省3個城市2014年1—3月SO2日均濃度相關性分析

從表4和表5可以看出：2013年石家莊與保定、石家莊與邢臺的SO2月均濃度相關系數高達0.930和0.953，2014年1—3月日均濃度相關系數也達0.812和0.909，說明這3個城市的SO2濃度與PM2.5類似，同樣具有很強的關聯性和協同性，區域特征明顯。北京與保定、石家莊、邢臺的SO2相關系數中，北京與保定的相關性最好，為0.912；與石家莊PM2.5相關系數次之，為0.862；北京與邢臺的PM2.5相關系數相對較小，為0.862，4個城市間SO2濃度的相關性同樣與空間距離密切相關。

與PM2.5相關性不同的是，北京與保定、石家莊、邢臺的SO2相關系數明顯高于北京與保定、石家莊、邢臺的PM2.5相關系數，SO2相關性比PM2.5更明顯，說明SO2空間擴散影響要大于顆粒物的空間擴散影響。

3個城市的SO2濃度平均值比北京高約3倍，而PM2.5僅高1倍，理論上氣態污染物SO2的擴散較顆粒物PM2.5應該更均勻，分析認為，應是氣態顆粒物在擴散傳輸過程中不斷參與化學反應生成了硫酸鹽。

2.3 NO2濃度變化規律及相關性分析

2.3.1 濃度變化規律分析

從圖3可以看出，2013年1—3月采暖季，石家莊NO2濃度約為北京的1.2倍，4—9月非采暖季4個城市的NO2濃度值基本差距不大，石家莊、保定、邢臺3個城市NO2月均值變化趨勢一致。

圖3 NO2月均濃度變化曲線

2.3.2 城市間相關性分析

采用CORREL統計函數模型，分別對北京、保定、石家莊和邢臺4個城市2013年NO2月均濃度及石家莊、保定和邢臺3個城市2014年1—3月NO2日均濃度進行相關性分析，結果見表6、表7。

表6 4個城市之間NO2相關性分析

表7 河北省3個城市2014年1—3月NO2日均濃度相關性分析

從表6和表7可以看出：2013年石家莊與保定、石家莊與邢臺的NO2月均濃度相關系數高達0.915和0.929，2014年1—3月日均濃度相關系數也達0.893和0.875，石家莊與保定、邢臺這2個城市的NO2濃度呈高度正相關，說明這3個城市的NO2濃度也同樣具有很強的關聯性和協同性，區域特征明顯。但石家莊與保定、石家莊與邢臺的NO2相關系數小于SO2、PM2.5的相關系數。北京、保定、石家莊、邢臺4個城市NO2濃度的相關分析表明，北京與保定的相關性最好，相關性明顯大于北京與石家莊、北京與邢臺，但NO2相關性與距北京的距離關系不明顯。

3 各城市SO2、NO2與PM2.5之間相關性分析

表8、表9表明，4個城市自身的氣態污染物SO2、NO2與細顆粒物PM2.5之間相關系數均大于0.8，呈高度正相關，當SO2和NO2濃度較高時，PM2.5濃度也較高，可能與SO2、NO2二次轉化有關。石家莊市顆粒物來源解析初步結果顯示，全年PM2.5的來源貢獻硫酸鹽占比達22.4%，硝酸鹽占比達15.9%，兩者之和接近40%[9]。

表8 SO2與PM2.5之間相關性分析

表9 NO2與PM2.5之間相關性分析

4 結論

用CORREL統計函數模型分別研究城市之間的主要氣態污染物與細顆粒物的相關性及城市內各項污染物的相關性。模型分析得到的相關性數據與各城市間污染物變化及城市內污染物變化的趨勢一致，驗證了模型的合理性。

通過污染物相關性研究，北京、石家莊、邢臺、保定之間SO2、NO2、PM2.5相關系數均大于0.9，呈高度正相關，說明這一區域內氣態污染物SO2、NO2及顆粒態污染物PM2.5相互傳輸和影響是非常強烈的。保定、邢臺和石家莊污染物相關系數遠遠高于這3個城市和北京之間的相關系數，這與地形條件緊密相關。

石家莊、邢臺、保定自身的氣態污染物SO2、NO2與細顆粒物PM2.5之間相關系數均大于0.8，呈高度正相關，說明很大一部分SO2、NO2在條件合適的情況下轉化為PM2.5。石家莊市顆粒物來源解析初步結果顯示，全年PM2.5的來源貢獻中硫酸鹽占比達22.4%，硝酸鹽占比達15.9%，兩者之和接近40%。

通過以北京、石家莊、保定和邢臺4個城市為研究對象，對2013年PM2.5、SO2和NO2濃度變化規律進行分析，對污染因子間的相關性加以研究，為區域協同控制大氣污染提供決策支持。

[1] 張志剛,高慶先,韓雪琴,等.中國華北區域城市間污染物輸送研究[J].環境科學研究,2004,17(1):14-20.

[2] 黃青,程水源,陳東升,等.北京市一次SO2污染過程來源分析[J].環境科學與技術,2010(1):89-93.

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[9] 靳偉.石家莊市環境空氣PM10、PM2.5來源解析研究技術報告[R].石家莊:石家莊市環境監測中心,2014.

Correlation Analysis of Gaseous Pollutants and Fine Particulate Matter about Cities

WANG Xiaoli1， ZHANG Liang1， WEI Yanan1， SONG Wenbo1， MENG Xiandong2， CHAI Jinliang2

1.Hebei environmental emergency and heavy pollution weather warning centre, Shijiazhuang 050037, China

2.Hebei Environmental Enforcement and Supervision Bureau, Shijiazhuang 050051, China

By analyzing the monitoring data of air pollutant concentration between Beijing,Tianjin and urban areas along Taihang Mountains east side,we discovered that atmospheric concentrations were highly similar between urban cities.The article aimed Beijing,Shijiazhuang,Baoding and Xingtai as research objects,used relevance analysis about change trend of pollutant concentration in 2013 to study the correlation between the pollution factor, and get results more pollutants correlation region in above cities.The conclusion of the article provides decision support for regional cooperative control air pollution.

cities;gaseous pollutants;correlation Analysis

2015-02-03;

2015-05-26

京津冀區域空氣質量綜合觀測與成因分析技術研究項目(2014BAC23B01)

王曉利(1967-)，男，河北石家莊人，學士，教授級高級工程師。

X823

A

1002-6002(2016)01- 0001- 04