乏燃料貯存水池失冷條件下的臨界安全研究

楊海峰，邵 增，霍小東

(中國核電工程有限公司，北京100840)

乏燃料貯存水池失冷條件下的臨界安全研究

楊海峰，邵 增，霍小東

(中國核電工程有限公司，北京100840)

乏燃料水池中存放乏燃料組件，依靠池水帶走衰變熱、屏蔽放射性，失去冷卻是乏燃料水池最嚴(yán)重的事故工況之一。在池水逐漸蒸干和快速流失兩種失冷方式下，基于可能的事故過程，研究芯塊和池水溫度升高、棒柵距失控、組件嚴(yán)重?fù)p毀、中子吸收體失效等各種假設(shè)情景對(duì)臨界安全的影響，并對(duì)各種假設(shè)情景的可信度進(jìn)行了評(píng)估。研究結(jié)果表明：水的喪失使系統(tǒng)的慢化能力大幅減弱，燃料溫度升高引起的多普勒負(fù)反饋效應(yīng)，都增加了系統(tǒng)的次臨界安全裕量。即使在水池補(bǔ)水、重新淹沒乏燃料的過程中，在可信的堆積模型下，系統(tǒng)也能夠保證次臨界安全。在不可信的中子吸收體硼鋼損壞的情景下，得到非常保守的系統(tǒng)keff以及相應(yīng)的緩解措施，僅供參考。基于目前的知識(shí)和工程經(jīng)驗(yàn)，乏燃料水池失冷事故，在可信事故工況下，是可以保證次臨界安全的。

乏燃料水池；失去冷卻；臨界安全；堆積模型；可信度評(píng)估

乏燃料貯存水池中，依靠池水帶走乏燃料衰變熱、屏蔽其放射性。當(dāng)乏燃料水池的冷卻循環(huán)失效，乏燃料的衰變熱將持續(xù)加熱池水使其升溫至沸騰蒸發(fā)，水位下降，乏燃料逐漸裸露在蒸汽環(huán)境中。或者由于某種超設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故損壞了乏燃料水池，導(dǎo)致池水快速流失，乏燃料裸露于空氣環(huán)境中。在這兩種情況下，如無法及時(shí)提供有效冷卻手段，衰變熱將使得燃料芯塊、包殼溫度逐漸升高，并可能導(dǎo)致包殼的損毀及燃料芯塊的重分布，從而帶來臨界安全及放射性釋放的風(fēng)險(xiǎn)。

美國針對(duì)運(yùn)輸容器開展了一些乏燃料失效對(duì)臨界安全的影響研究[1-3]，提出一些乏燃料失效模式假設(shè)，并進(jìn)行初步的可信度評(píng)估。乏燃料水池失冷事故下的臨界安全研究，國內(nèi)尚屬空白。在失冷事故下，乏燃料及格架的狀態(tài)尚無清晰明確的研究結(jié)論或?qū)嶒?yàn)數(shù)據(jù)，在參考國外乏燃料失效的研究方法的基礎(chǔ)上，結(jié)合乏燃料水池失冷事故的可能進(jìn)程，提出乏燃料的狀態(tài)假設(shè)，開展臨界安全研究。并基于現(xiàn)有的知識(shí)和工程經(jīng)驗(yàn)，對(duì)假設(shè)的狀態(tài)工況進(jìn)行可信與否的初步判斷。

1 分析模型及計(jì)算結(jié)果

典型壓水堆核電站的乏燃料水池的主體為采用燃耗信任制技術(shù)設(shè)計(jì)的密集(高密度)貯存系統(tǒng)，滿足裝載曲線(即，初始富集度對(duì)應(yīng)的燃耗限值)的乏燃料組件可貯存于此。以典型壓水堆核電站的乏燃料水池的主體為研究對(duì)象，以裝載曲線中具有代表性的初始235U富集度4.45%、平均燃耗為裝載曲線燃耗限值37000兆瓦天每噸鈾(MWd/tU)的AFA-3G組件為參考組件，開展乏燃料水池失冷事故的臨界安全研究。貯存單元的示意圖見圖1，其中貯存柵距為25.5cm，中子吸收體硼不銹鋼厚度為0.25cm。乏燃料組件核素成分計(jì)算使用組件計(jì)算程序APOLLO2-F，臨界計(jì)算使用蒙特卡羅程序MONK-10A。計(jì)算中追蹤足夠的粒子數(shù)目，使計(jì)算結(jié)果標(biāo)準(zhǔn)偏差不大于0.0005。

圖1 貯存單元示意圖Fig.1 Model of the storage cell

1.1 正常貯存工況

在正常貯存工況下，池水中可溶硼濃度超過2000ppm。在臨界計(jì)算中，將池水當(dāng)做純水，并在格架四周設(shè)置周期性邊界條件，高度方向設(shè)置足夠厚的水反射層。考慮乏燃料中主要的錒系核素與裂變產(chǎn)物，忽略強(qiáng)吸收、短壽命的裂變產(chǎn)物以及一些非主要的裂變產(chǎn)物。采用美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室發(fā)布的軸向燃耗包絡(luò)線來考慮軸向燃耗不均勻分布引起的末端效應(yīng)[4]。正常貯存工況下，keff為0.9046。

1.2 溫度的影響

在失冷事故中，池水蒸發(fā)或快速流失，乏燃料裸露出來，由于水蒸汽或空氣不能及時(shí)帶走衰變熱，導(dǎo)致燃料芯塊和包殼溫度逐漸升高。以鋯為主材的包殼，對(duì)中子幾乎是透明的，包殼溫度變化幾乎不影響系統(tǒng)keff。芯塊溫度升高，由于多普勒效應(yīng)，將引入負(fù)反應(yīng)性，系統(tǒng)keff隨芯塊溫度變化見圖2。燃料芯塊的多普勒負(fù)反饋效應(yīng)是乏燃料水池失冷事故的一個(gè)固有安全特性，增大系統(tǒng)的次臨界安全裕量。

根據(jù)乏燃料貯存格架/水池的臨界安全分析[5]，水溫升高引起池水升溫至沸騰蒸發(fā)，密度減小，大幅降低系統(tǒng)中子慢化能力，導(dǎo)致密集貯存系統(tǒng)的keff變小。

圖2 keff隨燃料芯塊溫度的變化Fig.2 keff as a function of fuel pellet temperature

1.3 燃料組件變形的影響

燃料組件主要由導(dǎo)向管、上下管座、定位格架組成的骨架支承，定位格架保證燃料棒的徑向柵距。導(dǎo)向管、定位格架以及燃料棒包殼的主材都是鋯，因此在分析中考慮燃料組件兩種可能的變形：定位格架失效導(dǎo)致的棒柵距失控，整個(gè)組件的嚴(yán)重?fù)p毀。

圖3 硼鋼存在時(shí)棒柵距增大計(jì)算模型Fig.3 Calculational model of loss of rod pitch control with borated stainless steel

定位格架失效會(huì)導(dǎo)致棒柵距失控，主要考慮棒柵距增大的情況。當(dāng)硼鋼存在時(shí)，棒柵距均勻增大至最外圈燃料棒接觸到貯存小室(硼鋼和不銹鋼形成的空間)的內(nèi)壁，如圖3所示。當(dāng)由于某種原因，硼鋼不存在時(shí)，棒柵距均勻增大至最外圈燃料棒接觸到貯存單元的內(nèi)壁，如圖4所示。棒柵距失控的keff計(jì)算結(jié)果見圖5。從圖中可以看出，中子吸收體硼鋼是臨界安全控制的重要措施，另一方面，對(duì)于AFA-3G組件這種緊湊型欠慢化棒柵系統(tǒng)，隨著棒柵距的增大，系統(tǒng)keff逐漸增大。

圖4 硼鋼不存在時(shí)棒柵距增大計(jì)算模型Fig.4 Calculational model of loss of rod pitch control without borated stainless steel

圖5 keff隨棒柵距的變化Fig.5 keff as a function of rod pitch

乏燃料貯存單元內(nèi)主要的材料UO2芯塊的熔點(diǎn)約在2800℃，鋯包殼在862 ℃發(fā)生相變[6]，在空氣中鋯包殼900 ℃左右會(huì)發(fā)生氧化放熱反應(yīng)[7]，不銹鋼的熔點(diǎn)均在1300℃以上[6]。在池水快速流失時(shí)，乏燃料很快裸露出來，空氣被衰變熱加熱后形成自然冷卻循環(huán)。根據(jù)熱工計(jì)算，乏燃料組件衰變熱功率較低時(shí)，良好的空氣自然對(duì)流可將鋯包殼溫度維持在相變溫度以下，保證組件的完整性。如果衰變熱功率較高，可能導(dǎo)致鋯包殼溫度過高，在空氣中發(fā)生劇烈的氧化放熱反應(yīng)，包殼失效。在池水緩慢蒸干時(shí)，乏燃料逐漸裸露于蒸汽環(huán)境中。當(dāng)乏燃料水池的水位較高時(shí)，需要冷卻的裸露段較短且蒸汽量多，包殼溫度升高較少；當(dāng)水位較低時(shí)，需要冷卻的裸露段較長且蒸汽量少，包殼溫度顯著升高直至產(chǎn)生鋯與水蒸氣反應(yīng)而失效。在乏燃料水池失冷事故中，熱源有UO2芯塊衰變熱和可能的鋯包殼的放熱反應(yīng)，因此，在乏燃料水池長期失去冷卻、無法有效導(dǎo)出衰變熱的情況下，上述三種主要材料中，最先開始失效的將是鋯包殼，從而使得UO2芯塊散落出來堆積于貯存小室的底部。針對(duì)包殼失效導(dǎo)致的UO2芯塊重分布，考慮以下兩種計(jì)算模型：1) UO2材料均勻填充貯存小室內(nèi)；2) UO2小球堆積于貯存小室內(nèi)。在這兩種模型中，UO2芯塊的核素成分均取燃料組件末端50cm平均燃耗對(duì)應(yīng)的核素成分。

第1個(gè)模型，UO2材料均勻填充貯存小室內(nèi)一定的高度，上面是低密度(保守取為0.01g/cm3)的水蒸汽，keff為0.6281，且隨著UO2材料密度降低、體積增加，keff略有減小。由于系統(tǒng)幾乎沒有慢化劑，UO2密度降低、體積增加后，系統(tǒng)內(nèi)共振吸收增加、快裂變減少，從而使得keff有所減小。這個(gè)模型及結(jié)果包絡(luò)了燃料組件結(jié)構(gòu)材料存在的情況，因?yàn)榻Y(jié)構(gòu)材料主要是鋯，鋯對(duì)中子有很微弱的吸收作用，同時(shí)增大了混合物的體積，導(dǎo)致keff的降低。

第2個(gè)模型，使用如圖6所示的UO2小球的正八面體模型，來模擬UO2芯塊堆積于貯存小室底部的情況，小球間隙充低密度(保守取為0.01g/cm3)水蒸汽。keff為0.6374，且基本上不隨UO2小球半徑變化。由于低密度的水蒸汽無法提供良好的中子慢化能力，不同的UO2小球半徑引起的空間非均勻效應(yīng)比較小，因此在UO2總質(zhì)量不變的情況下，系統(tǒng)keff基本不變。使用全密度的水來填充UO2小球間隙，以考慮向水池補(bǔ)水、重新淹沒乏燃料過程中的臨界安全。考慮到UO2芯塊的密度是水的10倍左右，很難出現(xiàn)UO2小球懸浮于水中形成最佳慢化的情景，因此，堆積模型是更可信的情景假設(shè)。由于全密度的水能夠提供良好的中子慢化能力，水鈾柵格的空間非均勻效應(yīng)非常明顯，keff隨小球半徑增大而增大，在小球半徑為3.6cm時(shí)達(dá)到最大值0.9521，而后開始下降。半徑3.6cm的UO2小球，其質(zhì)量已經(jīng)大于AFA-3G組件中單根燃料棒的UO2質(zhì)量，而且計(jì)算模型中沒有考慮UO2芯塊溫度的多普勒反饋效應(yīng)，因此keff的最大值0.9521有較大的保守裕量。

圖6 正八面體模型示意圖Fig.6 Skeleton of the octahedron model

由研究分析可知，系統(tǒng)keff的一個(gè)主要影響因素是水含量，即系統(tǒng)的慢化能力。因此，對(duì)于失冷事故，水的喪失使得系統(tǒng)的慢化能力大幅減弱，增加了系統(tǒng)的次臨界安全裕量。即使在向水池補(bǔ)水、重新淹沒乏燃料的過程中，如果包殼完好，則系統(tǒng)恢復(fù)到正常貯存狀態(tài)，是次臨界安全的。如果包殼失效，在可信的燃料芯塊堆積模型下，keff最大值為0.9521，雖大于正常貯存工況的0.9046，但仍然是次臨界安全的。

1.4 中子吸收體變化的影響

圖7 keff隨硼鋼中硼含量的變化Fig.7 keff as a function of the boron content of borated stainless steel

乏燃料貯存單元中的硼鋼是臨界安全控制的重要措施。研究以下兩種假設(shè)的硼鋼失效方式對(duì)臨界安全的影響：硼鋼中硼含量逐漸降低；硼鋼的高度從頂部開始不斷減小。從計(jì)算結(jié)果圖7和圖8中可以看出，隨著硼鋼中硼含量的降低，keff逐漸增大；隨著硼鋼高度的逐漸降低，空出的位置由水代替，keff迅速增大，隨后基本保持不變。典型的壓水堆乏燃料組件，軸向中間段的燃耗高，兩端的燃耗淺。堆芯頂部的慢化劑溫度高、密度小，慢化效果差，而且運(yùn)行過程中控制棒插入等因素，導(dǎo)致乏燃料組件頂部的燃耗更淺。在乏燃料水池中，裂變峰主要位于乏燃料組件的頂部區(qū)域，是keff的主要貢獻(xiàn)區(qū)。因此，當(dāng)乏燃料組件頂部的硼鋼消失時(shí)，keff迅速增大，隨后基本保持不變。

圖8 keff隨硼鋼板高度的變化Fig.8 keff as a function of the height of borated stainless steel

這個(gè)計(jì)算模型中有很多的保守因素，如硼鋼消失時(shí)，燃料組件仍然處于規(guī)則的布置、且有全密度的水提供良好的慢化能力。因此，keff計(jì)算結(jié)果1.0699僅可作為限值參考。

2 可信度評(píng)估及緩解措施

2.1 可信度評(píng)估

以上所研究的計(jì)算分析模型，有一些是可信的，有一些則是簡化的極限假設(shè)，其計(jì)算結(jié)果只可作為該類事故情景的參考限值。基于現(xiàn)有的知識(shí)及工程經(jīng)驗(yàn)，對(duì)上述各事故工況進(jìn)行可信度判斷，結(jié)果如表1所示。

燃料芯塊、包殼的溫度升高，以及池水沸騰蒸發(fā)等，是可信的事故情景。在這兩種情景下，由于燃料芯塊多普勒效應(yīng)以及中子慢化能力大幅變差等原因，均導(dǎo)致keff變小，增大了次臨界安全裕量。

乏燃料組件中燃料棒柵距由于輻照等原因出現(xiàn)小的變化，是可信的。如果燃料組件的定位格架失效，失去約束的燃料棒，很難形成均勻分布的最佳慢化條件。本文中分析的棒柵距變化是現(xiàn)實(shí)中很難出現(xiàn)的不可信極限假設(shè)情景，其計(jì)算結(jié)果可作為棒柵距失控的限值，僅供參考。

表1 各事故工況的可信度評(píng)估及所需緩解措施Table 1 Credible judgment of accidental scenarios and necessary mitigating measures

注：①keff增量是相對(duì)于正常貯存工況、不考慮池水中可溶硼的keff=0.9046的；

② 此keff增量是中子吸收體硼鋼存在的情況下引入的。

在組件嚴(yán)重?fù)p毀的情況下，比較可信的情景是燃料芯塊與組件結(jié)構(gòu)材料的混合物，堆積于貯存小室的底部，只有低密度的水蒸汽提供很差的中子慢化能力。考慮到UO2芯塊的密度遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過水密度，即使在水池補(bǔ)水、損毀組件重新被淹沒的過程中，也很難出現(xiàn)UO2小球懸浮于水中的情況，堆積模型是比較可信的分析模型，而UO2小球和水的最佳慢化模型則是不可信的計(jì)算模型。

在乏燃料水池失冷事故下，熱源有乏燃料芯塊內(nèi)的衰變熱、放熱的鋯包殼氧化反應(yīng)或鋯水反應(yīng)(如果發(fā)生)。芯塊內(nèi)的衰變熱，通過包殼向外傳遞。中子吸收體硼鋼及結(jié)構(gòu)材料不銹鋼不會(huì)自行產(chǎn)生熱量，只能被加熱，且其熔點(diǎn)高達(dá)1300℃以上。因此，在包殼發(fā)生相變失效、氧化反應(yīng)或鋯水反應(yīng)時(shí)，格架的結(jié)構(gòu)材料及硼鋼基本上不會(huì)損壞。只有當(dāng)包殼的熔融物或燃料芯塊與貯存單元或硼鋼直接接觸傳熱時(shí)，才有可能造成格架結(jié)構(gòu)或硼鋼的損壞。因此，基于現(xiàn)有的知識(shí)及工程經(jīng)驗(yàn)，很難將中子吸收體硼鋼的失效確定為可信的事故情景。本文所分析的硼鋼失效情景用的是一個(gè)保守的、簡化的模型，假設(shè)燃料組件仍舊處于規(guī)則的、良好慢化的狀態(tài)，因此計(jì)算結(jié)果有很大的保守裕量，僅可作為限值參考。

2.2 緩解措施

對(duì)于乏燃料水池失冷事故，最有效的緩解措施是重新將乏燃料淹沒于水中，既能帶走衰變熱，又能屏蔽放射性，同時(shí)要確保其處于次臨界狀態(tài)。目前，壓水堆核電站中多使用可溶性硼酸，因此，評(píng)估為抵消硼鋼消失的極限假設(shè)情景引入的keff增量所需的硼濃度。在硼鋼消失模型中，乏燃料組件處于正常狀態(tài)。keff隨池水中硼濃度的變化如圖9所示，由計(jì)算可知，為抵硼鋼消失引入的keff增量，所需硼濃度為685ppm。由前面的可信度評(píng)估可知，為抵消乏燃料水池失冷事故引入的keff增量所需的硼濃度將遠(yuǎn)小于本小節(jié)所計(jì)算的硼濃度值。

圖9 硼鋼消失假設(shè)下keff隨池水中硼濃度的變化Fig.9 keff as a function of boron concentration without borated stainless steel

3 結(jié)論

基于典型壓水堆核電站的乏燃料貯存水池，在池水逐漸蒸干和快速流失兩種失冷方式下，基于可能的事故過程，建立保守或極限的臨界計(jì)算模型，研究各事故假設(shè)情景相對(duì)于正常工況的keff增量，以及相應(yīng)的緩解措施。由研究可知，乏燃料密集貯存系統(tǒng)的keff主要受以下三個(gè)因素的影響：1) 水的含量及相應(yīng)的慢化能力；2) 芯塊溫度及相應(yīng)的多普勒效應(yīng)；3) 中子吸收體。

對(duì)于乏燃料水池失冷事故，水的喪失使得系統(tǒng)的中子慢化能力大幅減弱，增加了系統(tǒng)的次臨界裕量。即使在失冷事故后，向水池補(bǔ)充清水、重新淹沒乏燃料的過程中，在可信的堆積模型下，最大keff值0.9521大于正常貯存工況的0.9046，但也是次臨界安全的。

失冷事故后，芯塊溫度升高，多普勒負(fù)反饋效應(yīng)，是一個(gè)緩解臨界安全后果的固有安全特性。

貯存小室內(nèi)的中子吸收體硼鋼是臨界安全控制的重要措施。系統(tǒng)keff最大值1.0699出現(xiàn)在硼鋼消失的極限假設(shè)模型中。由可信度評(píng)估可知，在失冷事故中，硼鋼被損壞的可能性是很小的。另一方面，這個(gè)計(jì)算模型中有很多保守的假設(shè)因素，如硼鋼消失時(shí)，燃料組件仍然處于規(guī)則的近乎最佳慢化布置、且有全密度的水提供良好的慢化能力。因此，在硼鋼消失這一個(gè)不可信的事故情景假設(shè)下，其keff最大值1.0699及相應(yīng)的緩解措施所要求的685ppm的可溶硼濃度，僅可作為限值參考。

根據(jù)目前的知識(shí)和工程經(jīng)驗(yàn)，乏燃料貯存水池失冷事故，在可信的事故情況下，是次臨界安全的。

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Study of the Criticality Safety at Coolant lossSituation of the Spent fuel Storage Pool

YANG Hai-feng，SHAO Zeng，HUO Xiao-dong

(China Nuclear Power Engineering, Beijing 100840, China)

The spent fuel storage pool accommodates spent fuel assemblies, and the coolant (pool water) removes the decay heat and acts as the shield against the radioactivity, therefore coolant loss is one of the most severe accidents. For two kinds of coolant loss, evaporating slowly and draining off rapidly, the relevant criticality safety is studied. The considered scenarios include temperature rises of pellets and coolant, loss of rod pitch control, gross assembly failure, neutron absorber failure, etc. And the credibility judgment of each scenario is carried out. The results show that coolant loss considerably decreases the slowing-down power, and that rise of pellet temperature and the relevant negative Doppler effect, both increase the subcritical margin. Even at the reflooding scenario, under the credible pile up model, the subcriticality can be ensured. Under the scenario that borated stainless steel disappears which is not credible,keffand the relevant mitigating measures which are considerably conservative, are listed in the paper only for reference. Based on current knowledge and engineering experience, the coolant loss of the spent fuel storage pool, under the credible accidental scenarios, is subcritical.

Spent fuel storage pool；Coolant loss；Criticality safety；Pile up model；Credibility judgment

2015-12-15

楊海峰(1981—)，男，河南南陽人，高級(jí)工程師，碩士研究生，現(xiàn)主要從事反應(yīng)堆物理和臨界安全研究

TL371

A

0258-0918(2016)05-0709-06