乏燃料后處理廠草酸钚沉淀器臨界安全分析研究

邵 增,易 璇,霍小東

(中國核電工程有限公司，北京100840)

乏燃料后處理廠草酸钚沉淀器臨界安全分析研究

邵 增,易 璇,霍小東

(中國核電工程有限公司，北京100840)

本文對乏燃料后處理廠中钚尾端工藝環節的關鍵設備草酸钚沉淀器進行了臨界控制方法和參數的詳細分析。針對連續沉淀器的工藝和結構特點，對易裂變物質的狀態進行了一系列分析，比較了均勻溶液和懸浮顆粒溶液反應性的差別。對單個沉淀器和多個沉淀器并行工作的情況分別進行了臨界安全分析，并分別研究了不含中子毒物、布置中子毒物層以及布置中子毒物棒等情況下能達到的最大處理能力。選取了臨界安全基準實驗國際評價中的相似實驗方案進行了驗證計算，分析了所用程序計算此類問題的不確定度。本文開展的臨界安全分析研究總結了連續沉淀器臨界安全控制的規律性結論，可為后續連續沉淀器的工藝設計及今后的工程應用提供參考。

乏燃料后處理；草酸钚；沉淀器；臨界安全分析；中子毒物

草酸钚沉淀器是乏燃料后處理廠中钚尾端處理工藝環節的關鍵設備之一，是獲得最終產品PuO2粉末必經的一個生產工段。早期設計使用的批式沉淀器生產能力不能滿足大型乏燃料后處理廠的需要，由于受臨界安全限制，設備也不能簡單放大設計，所以不適合繼續采用批式沉淀器，而應優先采用連續沉淀器[1]。

本文根據連續沉淀器的工藝和結構特點，研究了草酸钚沉淀器反應性計算的規律，對單個沉淀器和多個沉淀器并行工作的情況分別進行了臨界安全分析，并分別研究了不含中子毒物和布置中子毒物兩種情況下能達到的最大處理能力。

1 連續沉淀器

連續沉淀器的主要功能是將硝酸钚溶液轉化成草酸钚，生成的沉淀經后續工段的過濾、焙燒后轉化成二氧化钚最終產品。

圖1給出了一種連續沉淀器的主要結構簡要示意圖，3個沉淀器同時工作在手套箱內，通過向其中的硝酸钚溶液加入草酸實現草酸钚的連續沉淀。在攪拌作用下，硝酸中的草酸钚懸浮液溢出，匯集后在重力作用下流入到過濾器。

圖1 連續沉淀器主要結構簡要示意圖Fig.1 Main configuration brief sketch picture of successive precipitator

2 沉淀懸浮液反應性

根據沉淀器的運行模式，草酸钚沉淀器中的料液成分主要為硝酸钚、硝酸、亞硝酸等的水溶液，沉淀開始后還會有草酸加入。轉化的過程中，料液成分中還含有草酸钚的沉淀。草酸钚沉淀過程中，钚的濃度正常約為30g/L，計算中按照假想事故工況下60gPu/L考慮。

草酸鹽沉淀前溶液為均勻液體，沉淀形成的顆粒直徑在μm量級，呈懸浮狀態，首先比較了均勻溶液到懸濁溶液狀態下反應性的變化。對懸濁溶液狀態，當固體沉淀在溶液中呈球狀柵格排列時的反應性最大，模擬顆粒在溶液中均勻分布，通過改變柵距來分析反應性的變化。

對草酸钚沉淀顆粒的大小，根據對相似沉淀草酸亞鐵懸浮漿液和母液的激光粒度測試結果，沉淀顆粒直徑大致呈正態分布，均值約為6～8μm，沉淀顆粒直徑在20μm以下的約占98%以上。分別選取了顆粒半徑為0.01μm、0.1μm、1.0μm、10μm、100μm、0.5mm、1mm七種情況進行分析。

對硝酸钚沉淀Pu(C2O4)2·6H2O，其密度與絡合水分子的數目相關。該沉淀過濾后濾餅的質量體積比為0.7g/cm3，但考慮濾餅含水率及疏松程度的不確定性，假設沉淀顆粒的密度的可能值分別為0.7g/cm3、1.5g/cm3、3.0g/cm3、5.0g/cm3、7.0g/cm3、9.0g/cm3、11.0g/cm3。

圖2給出了反應性最大的沉淀顆粒的密度11.0g/cm3下的無限系統反應性隨钚水體積比的變化，其他沉淀顆粒密度下的計算結果與此類似。從圖中的計算結果可以看出，只有沉淀顆粒在100μm及以上時，非均勻的顆粒分布反應性才比均勻溶液大一些，在100μm以下量級的沉淀溶液中，均一化考慮與非均勻的顆粒分布考慮對反應性的影響很小，而絕大多數沉淀顆粒直徑在20μm以下，因此可以使用均一化的溶液進行沉淀器的臨界安全控制方法的研究。

圖2 不同懸浮溶液反應性隨钚水體積比的變化Fig.2 Reactivity change by Pu-H2O volume ratio for different suspending solution

3 沉淀器單體臨界安全分析

以60gPu/L作為后續分析使用的濃度，單個沉淀器模型考慮為圓柱形，全水反射邊界條件。keff的計算限值保守考慮為0.9。計算程序采用從英國引進的三維蒙特卡羅程序MONK-9A。

首先建立無限長圓柱模型，容器壁為5mm的不銹鋼，分析最大的容器內徑，計算結果為：單個沉淀器的最大允許內半徑為10.0cm。

分析了有限長圓柱模型下，容器高度與最大內半徑的關系，分別選擇了10cm、20 cm、30 cm、40 cm、50 cm、60 cm、80 cm和100cm等八種容器高度，計算結果為：對應的最大允許內半徑分別為15.8 cm、12.2 cm、11.3 cm、10.8 cm、10.5 cm、10.41 cm和10.2cm。

內半徑的尺寸決定了可以安全操作的最大處理量，內半徑尺寸越大，處理量就越大。實際應用中，還可以通過使用中子毒物來增加處理量。

中子毒物的布置不能妨礙正常工藝操作流程。對沉淀器來說，溶液進入容器后，需進行攪拌，然后溢流至過濾器中。因此毒物不能阻止溶液的正常流動和攪拌過程，除考慮在容器壁上附著一層毒物，或沿軸向布置幾根毒物棒，不考慮布置橫向的毒物板或毒物棒，不考慮布置拉西環等散布的毒物圈；為不影響流動和攪拌的均勻性，不考慮將容器布置成環狀；為不影響钚的產品質量，也不考慮使用可溶中子毒物。

首先分析了在容器內壁或外壁布置一層中子毒物(外加包殼)的情形，選定高度60cm、內半徑10.58cm作為進一步分析的基礎模型，經計算，毒物層的厚度為0.5cm時，對反應性的降低程度最大，毒物在外側的情況，最大容器內半徑為12.5cm；在內測時，最大為12.6cm。最大允許內半徑尺寸相差0.1cm的情況下，優先選用毒物布置在外側的方案。

分析了在圓柱容器中心布置一根毒物棒的情形。假設可以在容器正中心布置一根毒物棒(外加包殼)，該毒物棒可以通過支撐結構維持在毒物中心不會發生移動。從計算結果可以看出，最大容器內半徑與毒物棒半徑的差值即最大間距值較為穩定，平均為10.5cm。

實際上，工藝不允許在設備中間加毒物棒，它將影響渦流流動狀態。

分析了沉淀器內部外圍加一圈中子毒物棒時的情形。根據控制棒干涉效應的敏感性分析，選定毒物棒半徑1.3cm，包殼厚0.35cm，包殼外半徑1.7cm，間距6.2cm，棒中心距容器內壁3.0cm，此時反應性控制的效果較好，分析這種布置下能達到的最大內半徑。分別分析了沉淀器內半徑14cm、15cm、16cm、17cm，對應布置11根、12根、13根、14根毒物棒四種情形，計算模型見圖3所示，計算結果表明，keff隨內半徑增大而增大，對12根毒物棒的情形，將直徑稍微縮小，毒物棒等比例內移，計算能夠滿足限值要求的內半徑，最大內半徑為14.8cm。

容器內半徑為17cm、外圍布置14根毒物棒時，如果將毒物棒布置向中心移時，保持毒物棒間距不變、根數減少的情況下，計算模型見圖4 所示，計算結果見圖5所示。從圖中可以看出，當所布置的中子毒物棒向內靠攏時，雖然毒物棒的數目減少，但由于毒物棒所在圓周內外的溶液分布更為平均，系統整體反應性呈下降趨勢，到所在圓周距內壁8cm時，只需布置9根毒物棒，反應性最小，之后隨毒物棒數目繼續減少和溶液分布不均又逐漸上升。

通過以上對各種布置的沉淀器單體模型進行的詳細分析，歸納出了60cm圓柱高度情況下，各可行方案下可能達到的橫截面積數值，見表1所示。從表中可以看出布置中子毒物總能提高容器單位高度的容量，在容器內壁布置毒物層的效果比在容器外壁布置效果稍好，在溶液中布置毒物棒的效果要好于在容器壁上布置毒物層，毒物棒的位置對臨界安全控制的效果影響很大，相同毒物棒尺寸下，布置越均勻控制效果越好。

圖3 沉淀器內部外圍布置中子毒物棒計算模型圖Fig.3 Modeling of precipitator with neutron rods placed at its inside periphery

圖4 中子毒物棒布置所在半徑變化時的計算模型圖Fig.4 Modeling of precipitator with different neutron rods placement radiuses

圖5 中子毒物棒布置所在圓周半徑變化時的反應性計算結果Fig.5 Results of precipitator with different neutron rods placement radiuses

方案說明內半徑/cm橫截面積/cm2不使用中子毒物10.0314.16容器外壁布置毒物層11.93447.09容器內壁布置毒物層12.05455.97中心布置一根半徑2.0cm的毒物棒12.55476.41容器外圍布置一圈半徑1.3cm的毒物棒14.80(對應12根毒物棒)579.18容器1/2半徑處布置一圈半徑1.3cm的毒物棒17.0(對應9根毒物棒)826.21

4 多個沉淀器臨界安全分析

在后處理廠中所使用的沉淀發生器，可能為了提高處理量，常采用多個沉淀器并行處理的方式，因此基于前面沉淀器單體模型的分析結果，開展了沉淀器多體模型的臨界安全控制方法的分析。

考慮在一個手套箱內等間距布置3個沉淀器，呈正三角形分布，分別分析了沉淀器之間不布置任何材料和沉淀器之間布置中子毒物隔板兩種情形，每種情形又考慮了沉淀器單體內不使用中子毒物、使用中子毒物層和使用中子毒物棒三種情況。

圖6給出了其中使用中子毒物棒的沉淀器多體模型圖，其余情況與此類似。圖7給出了各種情況下的沉淀器多體模型計算結果。從圖中可以看出，沉淀器間距越大，最大允許內半徑越大；除單體已使用毒物層的情況外，有毒物板情況下，最大允許內半徑要比無毒物板的情況大，但隨著間距增大，差值逐漸變小。

圖6 外圍布置毒棒的沉淀器多體模型圖Fig.6 Modeling of multi-precipitator with neutron rods placed at its inside periphery(a) 不布置中子毒物質；(b) 布置中子毒物質

5 臨界基準實驗驗證

為驗證MONK-9A程序計算其中布置固體中子毒物棒的钚溶液系統keff的可靠性，選取了與本文所分析系統相似程度較高的臨界安全基準實驗國際評價(ICSBEP)[2]中編號為PU-SOL-THERM-033的46個實驗方案，這些方案均由兩個圓柱容器組成，中間的容器裝有钚的硝酸鹽溶液，溶液的钚濃度從99.1g/1到356g/1之間變化，外面的容器裝有等液面的水反射層。钚溶液中布置不同數目的中子毒物棒，典型的布置方式見圖8所示。

圖7 沉淀器多體模型計算結果Fig.7 Result of multi-precipitator modeling

圖8 選定臨界基準實驗中子毒物棒典型布置方式Fig.8 Typical poison tube configurations of the selected criticality benchmark experiment

MONK9A程序計算得到這46個臨界基準實驗方案keff的均值為0.9910，因此，MONK9A計算此類型的臨界問題時的偏倚值為0.0090。圍繞該平均值0.9984的均方根誤差為0.0046，根據T分布表，自由度為45時達到95%的置信水平下的系數為2.0129，0.0090+2.0129×0.0046=0.0183，因此MONK9A計算此類型臨界問題時的計算方法的不確定度為1830pcm。

0.95-0.0183=0.9317，本文選取0.9作為初步設計階段keff的計算限值，是保守合理的，也為后續設計的改進優化和設備制造的不確定度留有了一定裕量。

6 結論

本文對沉淀器進行了臨界控制方法和參數的分析。對易裂變物質的狀態進行了一系列分析，比較了均勻溶液和懸浮顆粒溶液反應性的差別。此外對沉淀器可優化的結構參數進行了敏感性分析，得到了以下結論：

絕大多數沉淀燃料小球顆粒在20μm以下，懸浮液反應性與均勻溶液相同；超過該尺寸，不均勻溶液最佳慢化點的反應性要大于均勻溶液；

通過在容器內壁或外壁布置中子毒物層，可以增加容器處理量；毒物布置在內壁的效果要稍好于布置在外壁，但差別不大，可優先選擇毒物布置在容器外壁的方案；

在容器內布置中子毒物棒的臨界安全控制效果好于在容器壁上布置中子毒物層，且布置越均勻，控制效果越好；

多個沉淀器并行處理，距離越近，相互作用越大，允許的單個容器最大內半徑越小；在容器之間布置毒物隔板，限制之間的相互作用，可增加允許的單個容器最大內半徑尺寸。

因此對連續沉淀器進行詳細設計時，可以考慮從沉淀器的直徑尺寸、容器壁設置中子毒物層、容器內設置中子毒物棒、多個容器間的距離、容器間設置毒物隔板等方面綜合考慮進行臨界安全控制。本文總結的連續沉淀器臨界安全控制的規律性結論，可為后續的工藝設計及今后的工程應用提供參考。

[1] 李銳柔，核燃料后處理廠钚尾端工藝方案的探討 [J]. 原子能科學技術，2012年9月，第46卷增刊：188-191.

[2] Gilles Poullot, Nicolas Leclaire. Water-reflected Cylinders of Plutonium (3.13 or 4.23%240Pu) Nitrate Solutions Poisoned with Borated Pyrex Tubes or Raschig Rings and Not Poisoned[R], NEA/NSC/DOC/(95)03/I, 2005.

Criticality Safety Analysis Research for Plutonium Oxalate Precipitator of Spent Fuel Reprocessing Plant

SHAO Zeng, YI Xuan，HUO Xiao-dong

(China Nuclear Power Engineering Co, Beijing, 100840)

This paper makes a detail analysis on criticality control method and parameter for plutonium oxalate precipitator of plutonium conversion technologic stage in spent fuel reprocessing plant. Based on the technologic and structural characteristic of successive precipitator, a series of analysis is carried out on fissile material state, and the reactivity difference is compared between homogeneous and suspending particle solution. Criticality safety analysis is made for both single precipitator and parallel working multi-precipitator and the probable maximum processing capacities is analyzed for conditions without neutron poison, with neutron poison layer and with neutron poison rods. Similar experiment cases are selected from the International Criticality Safety Benchmark and the uncertainty of the calculation code is analyzed when used to calculate this type of problems. The criticality safety analysis research in this paper summarizes a regularity conclusion on the criticality safety control for successive precipitator, and can provide reference for the following technologic design and engineering practice.

Spent fuel reprocessing；Plutonium oxalate；Precipitator；Criticality safety analysis；Neutron poison

2015-08-22

邵 增(1985—)，男，山東滕州人，工程師，主要從事臨界安全和次臨界能源堆方面的研究

TL245

A

0258-0918(2016)06-0874-07