調硼稀釋對AP1000型壓水堆一回路裂變產物源項影響研究

朱建平，呂煥文，肖 鋒，魏述平，譚 怡，鄧理鄰

(中國核動力研究設計院核反應堆系統設計技術重點實驗室,四川成都610213)

調硼稀釋對AP1000型壓水堆一回路裂變產物源項影響研究

朱建平，呂煥文，肖 鋒，魏述平，譚 怡，鄧理鄰

(中國核動力研究設計院核反應堆系統設計技術重點實驗室,四川成都610213)

為了研究調硼稀釋對壓水反應堆一回路裂變產物源項的影響，利用一回路源項程序計算了平衡循環正常調硼，前段不調硼，整個過程不調硼三種條件下一回路裂變產物源項。結果表明,調硼稀釋對平衡循環前期一回路源項影響不大，而對平衡循環后期一回路源項有較大影響，且不同類型核素受調硼稀釋的作用大小也不同。最后為了判斷調硼稀釋對一回路各核素去除的相對作用，利用了圖像法和比值法，結果表明兩種方法均能較好表征調硼稀釋對各核素的相對作用大小。

壓水反應堆；調硼稀釋；圖像法；比值法

一回路裂變產物源項是進行核電站三廢系統設計、事故源項分析和屏蔽設計的重要參考依據之一，同時也是二回路系統、反應堆廠房和輔助廠房中裂變產物的來源。

目前，我國在壓水堆一回路裂變產物源項設計計算中采用的主要程序有FCFPA[1]、PROFIP5[2、3]和FIPCO等，并對影響一回路裂變產物源項的因素做了相關研究。景福庭等[4]研究了放射性裂變產物由燃料芯塊釋放到一回路的影響因素，得出燃料棒中心溫度高于1000℃時，燃料棒溫度越高，裂變產物的釋放份額越大；呂煒楓等[5]采用CPR1000機型設計參數對燃料包殼破損率、包殼破損尺寸和燃耗展開敏感性分析，得出包殼破損尺寸對裂變產物釋放的影響較大。

以上研究均是基于燃料棒到一回路的釋放，而電站運行過程中一回路裂變產物源項是受諸多因素影響的。本論文通過控制不同時段調硼分析了一回路裂變產物源項的變化，以研究調硼稀釋對壓水反應堆一回路裂變產物源項去除、遷移、分布的影響，亦為一回路裂變產物源項計算提供相關依據。

1 研究方法

以國內某AP1000壓水堆電站模型為研究對象，反應堆平衡循環長度為507天，燃料富集度為4.95%。

(2)

式中：Nw——反應堆冷卻劑中核素的原子濃度(原子數/g)；

t——堆芯運行時間(s)；

Nc——堆芯破損燃料棒中的核素總量(原子數)；

λ——核素的衰變常數(1/s)；

ν——核素的逃脫率系數(1/s)；

Mw——反應堆冷卻劑質量(g)；

D——調硼排水對冷卻劑的稀釋率(1/s)；

τ——反應堆冷卻劑向安全殼的泄漏率(g/s)；

δ——反應堆冷卻劑經蒸汽發生器一次側向二次側的泄漏率(g/s)；

QL——凈化或下泄質量流量(g/s)；

NVL——容積控制箱液相中核素的原子濃度(原子數/g)；

QP——穩壓器噴淋管線中冷卻劑的質量流量(g/s)；

NPL——穩壓器液相中核素的原子濃度(原子數/g)；

i表示母核，j表示子核。

程序中調硼稀釋率D通過下列公式進行計算：

(3)

式中：ΔB——硼移除率(ppm/s)；B0——初始硼濃度(ppm)；DF——凈化系統除鹽床對核素的去污因子。

為了研究平衡循環過程中調硼對一回路裂變產物源項的影響，本論文比較了正常調硼，平衡循環前段調硼但后段不調硼(247.5天后)，整個平衡循環不調硼三種情況對一回路裂變產物源項的影響。

2 計算結果及分析

2.1 調硼對一回路裂變產物源項的影響

本研究選取了四種較為典型的核素85Kr，133Xe，131I和134Cs進行分析，圖1、圖2、圖3、圖4分別為上述四種核素平衡循環期間破損燃料棒中放射性積存量和冷卻劑活度濃度變化。

2.1.1 調硼對一回路中85Kr活度的影響

一回路系統中氣體去除機制主要有穩壓器脫氣、調硼稀釋，衰變等，對于長半衰期核素85Kr，衰變常數為2.05×10-9s-1，其作用在各時段均可忽略不計。

由圖1可知，調硼情況下，一回路冷卻劑85Kr活度濃度在平衡循環開始的124天迅速增加，由0Bq/g增加到9.805×103Bq/g，出現這種情況的原因可能是平衡循環開始破損燃料棒中85Kr積存量迅速增加，并以一定速率從破損燃料棒逃逸，逃逸增長率大于脫氣、調硼稀釋作用之和。隨著硼濃度降低，硼移除率增加，調硼稀釋率增加，調硼稀釋對85Kr的去除作用增強，此外破損燃料棒中85Kr積存量保持平緩，冷卻劑中85Kr增長率基本不變，兩者導致冷卻劑中85Kr逃逸增長速率和去除速率基本相等，冷卻劑中85Kr活度濃度達到平衡；此后，隨著冷卻劑中調硼稀釋作用增加，去除速率大于逃逸增長速率，導致冷卻劑中85Kr活度濃度逐漸減少，調硼稀釋作用在437天后越來越大，85Kr活度濃度由9.213 ×103Bq/g減少到了平衡循環末期的2.368 ×103Bq/g，通過公式(3)計算得到調硼稀釋率由342天時的6.92×10-8s-1增加到循環末期的4.48×10-6s-1，遠大于Kr-脫氣去除率4.02×10-7s-1。

圖1 平衡循環破損燃料棒85Kr積存量和一回路比活度變化Fig.1 The Variation of 85Kr Inventory of Failure Rods and Activity Concentration in Primary System during Equilibrium Cycle

對于后段不調硼的情況，前段冷卻劑中85Kr活度濃度與正常調硼情況相同，不調硼后85Kr活度濃度以一定速率增加，并在342天時與整個過程不調硼的情況保持一致，這也說明前段不調硼對85Kr活度濃度有一定影響，但影響不大。對于整個循環不調硼的情況，前124天與前兩種情況基本一致，差別很小，這是因為平衡循環初期調硼稀釋對85Kr去除作用不明顯，在衰變可以忽略的情況下，前段85Kr主要通過穩壓器脫氣去除。此后，其與正常調硼時的85Kr活度濃度差值開始增大，在437天后差值突增，說明124天后調硼開始對一回路85Kr源項產生作用，并在437天后作用越來越明顯，兩條曲線與橫軸圍成面積的差值可以用來反映考慮其他去除因素情況下，調硼稀釋對冷卻劑中85Kr的去除貢獻。

2.1.2 調硼對一回路中133Xe活度的影響

對于短半衰期惰性氣體核素133Xe(見圖2)，平衡循環開始50天左右，正常調硼情況下反應堆冷卻劑中133Xe活度濃度迅速增加，達到2.605×106Bq/g，50天后開始達到平衡。這可能是因為破損燃料棒中133Xe積存量的迅速增加，從燃料包殼逃逸的133Xe迅速增加，此外冷卻劑中133Xe母核也衰變成133Xe，導致此時133Xe在冷卻劑中的增長速率大于穩壓器脫氣、衰變、調硼稀釋作用之和。150天左右后正常調硼情況下133Xe活度濃度相比不調硼情況開始緩慢減少，通過公式(3)計算得到437天時調硼稀釋率為1.60×10-7s-1，為133Xe衰變和脫氣去除率之和1.98×10-6s-1的0.081倍，所以150天到437天通過調硼稀釋對133Xe去除不明顯，437天后調硼稀釋率迅速增加，到循環末期為4.48×10-6s-1，為133Xe衰變和脫氣去除率之和的2.263倍，調硼稀釋作用對對133Xe從一回路的去除占主導地位，且穩壓器脫氣、衰變、調硼稀釋作用之和大于133Xe增長速率，133Xe活度濃度值出現迅速減少，由437天時的2.461×106Bq/g減少至循環末期的1.154×106Bq/g。

圖2 平衡循環破損燃料棒133Xe積存量和冷卻劑比活度變化Fig.2 The Variation of 133Xe Inventory of Failure Rods and Activity Concentration in Primary System during Equilibrium Cycle

對于后段不調硼的情況，前段由于調硼冷卻劑中133Xe活度濃度與正常調硼情況相同，不調硼后133Xe活度濃度快速與整個過程調硼情況保持一致并達到平衡，這說明此時冷卻劑中的133Xe主要通過衰變和脫氣去除，前段調硼對冷卻劑中133Xe活度濃度基本無影響；對于整個循環不調硼的情況，前150天與前兩種情況差別不大，也進一步說明前段調硼對一回路源項影響不明顯，此后達到平衡，說明此情況下冷卻劑系統中133Xe增長速率與減少速率保持了平衡。

2.1.3 調硼對一回路中131I和134Cs活度的影響

AP1000壓水堆冷卻劑系統中131I主要的去除機制有混床凈化，衰變，調硼稀釋等。

由圖3可以看出三種條件下一回路131I活度濃度變化相同：前30天隨著破損燃料棒中131I堆芯積存量的增加，一回路131I活度濃度亦迅速增加，50天后兩者均開始處于平衡狀態。結果表明調硼稀釋對131I去除作用不明顯，原因可能是系統中的131I主要通過凈化和衰變去除，而調硼排的為經過凈化的冷卻劑，進一步削減了調硼稀釋的作用。計算得到本電站模型131I的凈化去除率為2.44×10-5s-1，131I衰變常數為9.97×10-7s-1，由131I去污因子假設為10計算得到循環末期最大調硼稀釋率為4.48×10-7s-1，僅為凈化去除率的0.018倍，由此可以看出系統中131I主要通過凈化去除，調硼稀釋對能通過混床高效凈化去除的陰離子核素作用不大。

圖3 平衡循環破損燃料棒131I積存量和冷卻劑比活度變化Fig.3 The Variation of 131I Inventory of Failure Rods and Activity Concentration in Primary System during Equilibrium Cycle

與131I不同，134Cs是通過陽床凈化，由圖4可以看出，前10天三種情況下冷卻劑中134Cs活度濃度迅速增加，此后增長速率下降，此時逃逸增長率與由母核衰變而來的增長率之和大于凈化，衰變，調硼稀釋之和；前247.5天三種情況下冷卻劑中134Cs活度濃度基本相同，247.5天后整個過程調硼情況下134Cs活度濃度開始比另外兩種情況小，但仍呈現出增加的趨勢，說明此時調硼開始對冷卻劑系統中134Cs有稀釋作用，但作用很小。437天后正常調硼情況下134Cs活度濃度開始減少，由1.240×104Bq/g減少至7.696×103Bq/g。

圖4 平衡循環破損燃料棒134Cs積存量和冷卻劑比活度變化Fig.4 The Variation of 134Cs Inventory of Failure Rods and Activity Concentration in Primary System during Equilibrium Cycle

一般壓水反應堆中陽床的投運時間僅為混床的1/10，由134Cs去污因子為10計算得到連續運行時的陽床等效去污因子為1.1，進而得出134Cs的凈化去除率為2.47×10-6s-1，而134Cs的衰變常數為1.067×10-8s-1，僅為凈化去除率的0.0043倍，而通過公式(3)計算得到437天時的調硼稀釋率為1.45×10-7s-1，僅為凈化去除率的0.059倍，循環末期調硼稀釋率為4.07×10-6s-1，為凈化去除率的1.648倍。由此可以看出平衡循環前437天134Cs主要通過陽床進行去除，437天后調硼稀釋作用越來越明顯，兩者去除作用相當。

2.2 調硼對一回路裂變產物源項影響的表征

2.1中分析了調硼對一回路中85Kr，133Xe，131I和134Cs四種核素的活度的影響，為了更直觀本質地反映調硼對一回路系統各核素的相對影響程度，本文利用了兩種表征方法，分別為圖像法和比值法。

2.2.1 圖像法

如2.1.1所述，整個過程不調硼形成的活度曲線和時間軸圍成的圖像面積與正常調硼形成的活度曲線和時間軸圍成的圖像面積的相對差值可以較為直觀地表示調硼稀釋對一回路裂變產物源項的作用，顯然可以看出調硼稀釋對各核素的相對作用大小順序為85Kr>133Xe>134Cs>131I。

2.2.2 比值法

為了更本質一般的表達調硼對一回路系統各核素的影響程度，提出了比值法。冷卻劑系統中各核素去除的主要途徑為凈化或脫氣，調硼稀釋，衰變。由于調硼稀釋率的變化，不同時刻對于每種核素去除的最主要途徑可能是不同的，表1列出了上述幾種核素各種途徑的去除率，最后通過比較調硼稀釋率在總去除率中的比值來表征調硼稀釋對各核素的作用大小(本研究分別選取了342d、437d以及循環末期的調硼稀釋率進行比較)。

由表1可知，調硼稀釋率占各時段85Kr，133Xe，131I和134Cs四種核素總去除率的比例大小順序為85Kr>133Xe>134Cs>131I，且越到后期調硼稀釋作用所占比例越大，調硼作用越來越大，進一步解釋了2.1和2.2.1中的結果，也與圖像法得出的直觀結論一致。

表1 調硼稀釋對各核素源項影響比較分析

3 結論

本論文通過設置平衡循環期間正常調硼，前段不調硼后段調硼，整個過程不調硼三種條件，研究了調硼稀釋對壓水反應堆一回路源項的影響，通過分析得出如下結論：

(1) 對于較長半衰期的氣體核素，前期以穩壓器脫氣去除為主，后期由脫氣和調硼稀釋共同作用；而對于較短半衰期氣體核素，前期調硼稀釋對其去除作用有限，主要通過衰變和脫氣作用進行去除，后期調硼稀釋作用增強，從系統的去除是調硼稀釋、衰變、脫氣共同作用的結果；

(2) 對于較短半衰期的鹵素，調硼稀釋作用有限，原因為其主要通過凈化作用去除，且調硼排的為經過凈化的冷卻劑，作用進一步削減，通過定量分析得出即使在循環末期調硼稀釋率也僅只有凈化去除率的0.018倍。

(3) 對于較長半衰期的堿金屬核素，由于陽床的運行方式導致凈化去除率比鹵素低，調硼稀釋作用削減較小，但作用在平衡循環437d后作用才逐漸增強，到末期與凈化作用相當。

(4) 研究提出的圖像法和比值法都能較直觀本質的反應調硼稀釋對各核素的相對作用大小，可以較好反映一回路系統核素的去除，遷移和分布，為電廠運行，設計提供一定的參考依據。

(5) 通過研究也進一步說明在AP1000進行一回路源項計算時，應取整個循環過程的最大值而非循環末期值，這樣使得后續設計更具保守性。

致謝

本論文具有較強的工程背景，是在呂煥文，肖鋒，魏述平等工作經驗豐富的老師的指導下完成的，同時也感謝事故源項與屏蔽設計分析課題組全體同事的支持與幫助。

[1] 付亞茹, 何忠良.反應堆主冷卻劑裂變產物源項計算研究[J]. 核電工程與技術, 2008，(1): 44-49.

[2] Claude Leuthrot. Code PROFIP Version 5.0, Calculation of the activity of fission products and actinides in the primary systems of pressurized water reactors. CEA, December 1995.

[3] 張傳旭. 秦山核電二期工程反應堆及反應堆冷卻劑系統源項計算分析[J].核動力工程，2003,24(S1): 73-77.

[4] 景福庭，陳炳德，楊洪潤，等. 放射性裂變產物由燃料芯塊釋放到一回路的影響因素研究[J].核動力工程，2013,34(2): 79-82.

[5] 呂煒楓，熊軍，唐邵華. 破損燃料組件中裂變產物向冷卻劑釋放量計算[J].核動力工程，2013,34(S2): 23-26.

The Research of Boron Dilution Effection on Fission Products Source Terms

ZHU Jian-ping, LV Huan-wen, XIAO Feng, WEI Shu-ping，TAN Yi, DENG Li-lin

(Science and Technology on Reactor System Design Technology Laboratory, Nuclear Power Institute of China, Chengdu 610213, China)

In order to study the effects of boron dilution on fission products source terms in primary loops of pressurized water reactor, a code was used to calculate the fission products source terms in reactor coolant under condition of normal boron control, no boron control in early stage and no boron control in whole stage during the equilibrium cycle. The results showed that boron dilution had a low impact on source terms in the early stage of the equilibrium cycle but a great influence in later stage. The degree of influence depends on the nuclide type. Finally, this paper used the methods of image and ratio to estimate the relative influence of boron dilution on nuclides removal of primary system coolant, the research demonstrated that both image method and ratio method could well characterize the relative effect of boron dilution on all nuclides.Key words: Pressurized water reactor; Boron dilution; Image method; Ratio method

2015-12-27

朱建平(1987—)，男，湖南湘潭縣人，工程師，碩士，現從事源項與屏蔽設計工作

TL7

A

0258-0918(2016)06-0751-06