磁性活性炭的制備及其吸附性能

馬　放，周家暉，郭海娟，楊　樂

(1.城市水資源與水環境國家重點實驗室(哈爾濱工業大學),150090 哈爾濱；2.哈爾濱工業大學 宜興環保研究院,214205 江蘇 宜興；3. 臺州學院,318000 浙江 臺州)

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磁性活性炭的制備及其吸附性能

馬放1,2，周家暉1,2，郭海娟1,3，楊樂1,2

(1.城市水資源與水環境國家重點實驗室(哈爾濱工業大學),150090 哈爾濱；2.哈爾濱工業大學 宜興環保研究院,214205 江蘇 宜興；3. 臺州學院,318000 浙江 臺州)

摘要:為改善粉末活性炭的可分離性，采用化學共沉淀法制備新型磁性活性炭，以亞甲基藍為目標污染物配制染料廢水，對粉末態磁性活性炭對目標污染物的處理效能進行探討，并與粉末活性炭處理效果進行對比，考察pH、接觸時間以及污染物質量濃度對其處理效能的影響.結果表明：合成的粉末態磁性活性炭吸附能力高于粉末活性炭，pH為影響其處理效能的關鍵因素，偏堿性的pH和適宜的接觸時間有利于污染物的去除.當亞甲基藍初始質量濃度為100 mg/L、磁性活性炭投量為0.4 g/L、pH為9、反應時間為300 min時，亞甲基藍的去除率達98.9%.亞甲基藍在磁性活性炭上的吸附過程符合Langmuir吸附等溫線和Elovich動力學模型，熱力學分析表明，該吸附過程為自發進行的單分子層吸熱反應，且以化學吸附為主.該磁性活性炭具有很好的分離性能，在自然重力沉降條件下10 min內沉淀完全，而在外強磁場作用下30 s內可實現快速分離.

關鍵詞:磁性活性炭；粉末活性炭；吸附；亞甲基藍

印染廢水具有水量變化大、色度深、堿性大、成分復雜等特點[1-5]，常規的生物處理法雖處理成本低，但處理過程緩慢，占地面積大，且不能保證印染出水的達標排放；相比而言，物理吸附法在場地需求、操作管理以及處理效果方面均有明顯的優勢[6-9].粉末活性炭是常用的吸附劑，其比表面積大，具有很強的吸附能力，對于一般生物法難以去除的難降解物質具有很好的去除效果[10-13]，廣泛應用于工業廢水的深度處理，以保證出水穩定達標排放.但由于粉末活性炭自身粒徑小、比重輕的特點，在使用過程中存在與處理后水難以分離、易流失、成本高昂等缺點[14].

對粉末活性炭進行改性解決其與處理后廢水分離困難、分離成本高的問題一直是關注的焦點，磁性分離是解決途徑之一，且經過鐵氧化物改性過后的粉末活性炭可能具有良好的再生性能(如高級氧化再生、熱再生等)，能有效降低其處理成本.近年來，關于制備磁性活性炭的報道有很多，但材料的制備條件普遍比較復雜，不利于實際工程的應用.王崇琳[15]以含有鐵、鈷、鎳的金屬鹽溶液與活性炭混合，再浸入某些銨鹽溶液中，在適宜的溫度下通入H2和N2，對活性炭進行磁化，得到了磁性活性炭.Do等[16]將粉末活性炭與含Fe(NO3)3·9H2O的硝酸溶液在100 ℃條件下充分混合磁力攪拌8 h，再通過過濾脫水、通氮氣600 ℃爐內加熱后得到了磁性活性炭.本實驗采用化學共沉淀法制備磁性活性炭，相比其他方法具有過程簡單、反應快速的特點，且由于反應是在液相中進行，合成材料的表面負載物質均勻分布，合成效果穩定.對合成材料進行表征，將其應用于亞甲基藍染料的吸附，考察pH、接觸時間以及污染物質量濃度對其處理效能的影響以及合成材料的分離性能，為其在實際工程中應用的可行性提供指導.

1實驗

1.1實驗試劑

六水合三氯化鐵(FeCl3·6H2O)、四水合氯化亞鐵(FeCl2·4H2O)、氫氧化鈉(NaOH)、粉末活性炭(PAC)、亞甲基藍(C16H18ClN3S·3H2O)，以上試劑均為市售分析純試劑.實驗用水為高純水.

1.2實驗方法

1.2.1磁性活性炭的制備

1.2.2脫色實驗

在20 ℃恒溫條件下，準確量取12.5 mL含亞甲基藍的染料標準儲備液(10 g/L)于1 000 mL燒杯中，加入高純水配制成500 mL的模擬染料廢水.置于恒溫水浴鍋中機械攪拌，控制轉速3 rad/s，投加一定量的磁性活性炭或粉末活性炭，用配制的硫酸和氫氧化鈉溶液調節pH至設定值，定時取樣，將處理后的廢水用0.45 μm的微孔濾膜過濾，部分濾液取樣測定COD，剩余濾液稀釋一定倍數后用紫外可見分光光度計測定吸光度，并計算染料的剩余質量濃度.

1.3分析項目及方法

磁性活性炭及PAC的孔結構分析采用全自動比表面和孔隙分析儀(Tristar II 3020， Micromeritics Instrument Corporation, America)進行表征.晶體參數采用全自動多晶粉末X射線衍射儀(XD-2/XD-3,北京普析通用儀器有限責任公司)進行表征，Cu-Kα，波長λ=0.154 178 nm，管電壓36 kV，電流20 mA，掃描范圍10°~70°，掃描速度4(°)/min.形貌采用場發射掃描電子顯微鏡FESEM(日立S-4800冷場發射掃描電鏡)進行表征.COD采用快速消解分光光度法(HJ/T 399-2007)測定，亞甲基藍質量濃度采用亞甲基藍分光光度法測定，儀器為紫外可見分光光度計(T6新世紀，北京普析通用儀器有限責任公司).

2結果與討論

2.1材料的表征

2.1.1XRD分析

圖1、2分別為磁性活性炭和PAC的XRD圖，可以看出，磁性物質的衍射譜峰出現在2θ= 30.29°、35.55°、43.08°、57.36°、62.74°處，與Fe3O4的X射線衍射標準卡JCPDS(19-0629)的圖譜特征峰基本一致，PAC表面負載的物質為Fe3O4.從PAC的XRD圖分析可知，在20°左右呈現一個大峰，而負載后的磁性活性炭不存在，說明在制備過程中對PAC的燒蝕作用較強，磁性活性炭中所含PAC呈現無定型結構.

圖1　磁性活性炭XRD圖

圖2　粉末活性炭XRD圖

2.1.2SEM分析

圖3、4分別為磁性活性炭和PAC的FESEM圖，可以看出，PAC表面較為平滑，形貌呈現片塊狀，而進行負載之后得到的磁性活性炭在PAC表面形成了許多類似小球狀的顆粒物，對PAC的內部孔隙結構沒有造成太大的影響.

圖3　磁性活性炭FESEM圖

圖4　粉末活性炭FESEM圖

2.1.3孔結構分析

在523 K條件下將樣品脫氣4 h，以高純氮(99.99%)為吸附介質進行測定，通過計算吸附等溫線，得到樣品的比表面積和孔結構等參數，結果如表1所示.

表1　材料的孔結構分析

由表1可以看出，本實驗采用的PAC比表面積很大，可達1 106 m2/g，且以中孔、大孔為主.負載后的磁性活性炭比表面積為254 m2/g，比表面積下降較明顯，平均孔徑略有上升，孔體積相對PAC明顯減小.這一現象主要是因為磁性活性炭是由PAC和其表面負載的鐵氧化物按質量比1∶1合成的，而比表面積是以單位質量的吸附材料進行測量得出的結果，鐵氧化物的比表面積相對PAC很小可忽略不計，所以表現為磁性活性炭的比表面積有明顯下降.這一現象表明，負載前后PAC表面性質發生了明顯的變化，該現象與XRD及FESEM分析結果吻合.

2.2吸附等溫線

磁性活性炭對亞甲基藍的吸附過程是動態平衡的，為了探討其吸附過程的規律，使用描述固-液吸附等溫線的Langmuir和Freundlich方程模型對其進行擬合.

Langmuir等溫線是假設所有的吸附位點具有相同的能量，吸附過程為單分子層吸附，已經吸附的分子相互之間沒有作用力，且吸附平衡是動態平衡；Freundlich模型假設吸附過程為多層吸附，吸附劑表面的吸附位點遵循能量指數分布.其方程形式分別為

(1)

(2)

所用磁性活性炭和PAC比表面積分別為254、1 106 m2/g，在pH=9、溫度293 K條件下，固定吸附劑的投量均為0.4 g/L，改變廢水中染料的質量濃度，待其達到吸附平衡后測定水中殘余染料質量濃度，繪制吸附等溫線.圖5為磁性活性炭及PAC分別通過Langmuir方程模型及Freundlich方程模型進行非線性擬合所得吸附等溫線.

由圖5可知，隨著亞甲基藍平衡質量濃度的增加，磁性活性炭對亞甲基藍的吸附優勢逐漸體現，磁性活性炭的最大吸附容量可達307.4 mg/g，而PAC的最大吸附容量為285.8 mg/g.圖6為不同初始質量濃度的亞甲基藍對磁性活性炭及PAC的平衡吸附量的影響，可以看出，兩者的平衡吸附量均隨著亞甲基藍初始質量濃度的增加先快速增加.在亞甲基藍初始質量濃度小于100 mg/L時，兩者均呈現良好的線性關系；當亞甲基藍初始質量濃度大于100 mg/L時，兩者的吸附量趨于穩定，直至平衡.應用式(1)和式(2)分別對溫度為293 K的吸附實驗數據進行非線性擬合，所得參數如表2所示.

圖5　磁性活性炭、PAC吸附等溫線

圖6　初始質量濃度對吸附亞甲基藍的影響

吸附劑Langmuir等溫方程Freundlich等溫方程qmKLR2KFnR2磁性活性炭294.2675.4380.982203.01011.3000.819PAC261.01282.8620.593230.59624.1800.994

由表2可以看出，Langmuir方程模型能更好地反映磁性活性炭對亞甲基藍的吸附特點，磁性活性炭表面性質較為均一，吸附位點分布均勻，吸附過程為單分子層吸附.Freundlich方程能更好地表征PAC對亞甲基藍的吸附能力，PAC吸附過程為多分子層物理吸附，且Freundlich方程擬合指數n大于1，說明PAC對亞甲基藍的吸附為優惠吸附[17].

2.3亞甲基藍去除效果分析

2.3.1微孔濾膜過濾法對實驗的影響

如圖7所示，配制亞甲基藍模擬染料廢水0、50、100、150、200、250 mg/L 6個質量濃度，分別各自測定過濾前原水以及經0.45 μm微孔濾膜過濾后廢水的吸光度和COD.可以看出，經0.45 μm微孔濾膜過濾后的廢水染料質量濃度和COD均未發生變化，可以排除由于微孔濾膜本身對廢水中污染物的分離作用而對實驗造成的影響.

圖7　微孔濾膜對實驗的影響

2.3.2pH對吸附的影響

對于一般吸附過程，溶液pH對吸附有較明顯的影響，主要涉及吸附劑的官能團、表面電荷、活性位點，同時還能影響吸附質的電離程度和結構，進而影響吸附劑表面化學性質以及吸附質在溶液中的存在形態[18].實驗設計磁性活性炭及PAC投加量為0.4 g/L、亞甲基藍廢水初始質量濃度為250 mg/L、接觸時間為300 min時，考察材料吸附容量隨pH的變化，結果如圖8所示.

圖8　pH對磁性活性炭、PAC吸附容量的影響

由圖8可以看出，pH為3時，磁性活性炭及PAC對亞甲基藍的吸附容量分別為148.5、232.6 mg/g；pH為9時，磁性活性炭及PAC的吸附容量分別提升至307.4、285.8 mg/g.可見提高pH可大幅提高磁性活性炭對亞甲基藍的吸附容量，而對PAC的吸附容量影響較小.由于亞甲基藍為陽離子型染料，即在水中以帶正電荷的陽離子形式存在，而一般認為Fe3O4的等電點為pH=6.5[19]，因此pH>6.5時，磁性活性炭顆粒表面大量吸附位點處于去質子化形式，表現為位點的負電荷增加，故在堿性條件下有利于陽離子型染料吸附，且在酸性條件下PAC表面帶正電荷的基團影響了其對亞甲基藍的吸附，當溶液轉為中性所形成的雙電荷層改變了PAC的表面極性[20]，故pH在中性附近時磁性活性炭及PAC吸附效果均發生了明顯變化.

此外，配制的染料廢水投入對應比例的磁性活性炭后pH穩定在9左右，與磁性活性炭吸附亞甲基藍的最佳pH剛好吻合，因此，整個處理過程無需人為調節pH，出水pH也可實現達標.

2.3.3接觸時間對染料去除率和COD去除率的影響

磁性活性炭投加量為0.4 g/L，pH=9，亞甲基藍廢水質量濃度為100 mg/L，考察接觸時間(10、20、30、60、120、180、300、360 min)對染料去除率和COD去除率的影響，結果如圖9所示.

圖9　接觸時間對去除率的影響

由圖9可以看出，在給定實驗條件下，磁性活性炭處理染料廢水吸附速度非?？?，接觸60 min后，亞甲基藍去除率和COD去除率已分別達86.3%和84.4%.達到最大去除率所需時間為300 min，此時亞甲基藍去除率和COD去除率為98.9%和96.8%.繼續增加接觸時間則去除率幾無變化，表明磁性活性炭對亞甲基藍已達吸附飽和.

2.4吸附熱力學

磁性活性炭對亞甲基藍吸附過程的ΔG0可通過式(3)計算，ΔH0和ΔS0通過式(5)計算：

(3)

(4)

(5)

式中：ρA和ρe分別為平衡狀態下亞甲基藍在固相和液相中的質量濃度;ΔS0和ΔH0分別為吸附熵變和吸附焓變;R為通用氣體常數，8.314 J·(mol·K)-1;T為熱力學溫度.得到相應的熱力學參數見表3.

表3　磁性活性炭吸附亞甲基藍的熱力學參數

如表3所示，ΔG0<0，說明磁性活性炭對亞甲基藍的吸附過程是自發進行的，且隨著溫度的升高，ΔG0的絕對值逐漸增大，表明溫度越高，磁性活性炭對亞甲基藍的吸附量越大.吸附焓變ΔH0>0，說明磁性活性炭對亞甲基藍的吸附是吸熱過程，進一步說明升高溫度有利于該吸附過程.一般認為當ΔH0<40 kJ·mol-1時，吸附過程以物理吸附為主，如氫鍵作用力、范德華力、偶極-偶極間作用力等；ΔH0>50 kJ·mol-1時，吸附過程以化學吸附為主.而由表3可知，磁性活性炭對亞甲基藍的吸附過程中ΔH0為53.529 kJ·mol-1，表明該吸附過程以化學吸附為主.ΔS0>0，表明亞甲基藍在吸附界面上是無序隨機被吸附的[21].通過分析發現，磁性活性炭對亞甲基藍的吸附過程可能是化學鍵力、配位基交換、靜電引力和氫鍵作用力等綜合作用的結果[22].

2.5吸附動力學

設置亞甲基藍模擬染料廢水初始質量濃度為100、150、200和250 mg/L，對亞甲基藍在磁性活性炭上的吸附數據進行分析，并用準一級、準二級、Elovich及內擴散動力學方程對其吸附動力學數據進行非線性擬合，擬合所得參數如表4所示.可以看出，準一級、準二級及Elovich方程的相關系數R2均較高，分別能達0.96、0.98、0.99；相比而言，內部擴散方程的擬合結果不是很好，表明顆粒內擴散不是該吸附過程的控速步驟，吸附過程受其他吸附階段的共同控制.圖10分別為擬合相關系數較高的準一級、準二級以及Elovich動力學方程擬合曲線.可以看出，在吸附初期磁性活性炭對亞甲基藍的吸附速率較快，在最初的30 min內已達到總吸附量的70%以上.而后隨著時間的延長，吸附速率逐漸下降，吸附180 min后，吸附量趨于平穩.且隨著亞甲基藍初始質量濃度的增大，其吸附量也相應增大，該現象與等溫吸附分析結果一致.

從圖10和表4中的數據綜合分析可以看出，盡管準一級、準二級方程的相關系數比較高，但是由方程計算得到的飽和吸附量qe,cal與實驗得到的飽和吸附量qe,max相差較大，相比而言，Elovich動力學方程能更好地描述磁性活性炭在不同亞甲基藍初始質量濃度時對亞甲基藍的吸附動力學過程，吸附過程傾向于非理想化的單分子層化學吸附[23].

2.6材料的分離效果

圖11分別為磁性活性炭開始沉淀、自然沉淀10 min、磁力回收30 s、PAC自然沉淀5 h時的沉淀效果圖.可以看出，磁性活性炭在自然重力沉降條件下10 min內沉淀完全，在外強磁場作用下30 s內可實現快速分離，而自然沉淀5 h后PAC混合液未見明顯變化，需經過過濾裝置進行過濾才能實現固液分離.

圖10　磁性活性炭對亞甲基藍的吸附動力學曲線

ρ/(mg·L-1)qe,max/(mg·g-1)準一級方程準二級方程Elovich方程內部擴散方程qt=qe-qee-k1tqt=k2qe2t1+k2qetqt=1βElnαEβE+1βElntqt=kidt12+Lqe,cal/(mg·g-1)k1/(min-1)R2qe,cal/(mg·g-1)k2/(s-1)R2αE/(mg·(g·min)-1)βE/(g·mg-1)R2kid/(mg·(g·min)-1)R2100239225.6430.1100.970239.5510.0490.9944292.9140.0440.99810.7320.610150282252.7190.0940.950270.6710.0350.9861230.0890.0340.99912.6700.672200290263.4050.0960.959281.8800.0340.9911477.4590.0330.99913.0720.660250307276.1590.1070.934295.8870.0350.9772171.1760.0320.99813.7900.658

圖11 　磁性活性炭及PAC沉淀效果對比

3結論

1)經化學共沉淀法合成的磁性活性炭顆粒表面性質均一，具有良好的吸附性能，pH是影響其處理效能的關鍵因素.在偏堿性條件下，磁性活性炭對亞甲基藍的吸附容量比PAC有所提升.當pH為9時，磁性活性炭對亞甲基藍的脫色能力達到最佳，接觸時間為300 min時，達到吸附飽和，飽和吸附容量為307.4 mg/g.

2)磁性活性炭對亞甲基藍的等溫吸附過程符合Langmuir模型，磁性活性炭表面性質較為均一，吸附位點分布均勻，吸附過程為單分子層吸附.

3)熱力學分析結果表明，ΔG0<0，ΔH0>50 kJ·mol-1，說明磁性活性炭對亞甲基藍的吸附過程是自發進行的吸熱過程，且化學作用在吸附過程中占主導地位.

4) Elovich動力學方程能更好地描述磁性活性炭在不同亞甲基藍初始質量濃度時對亞甲基藍的吸附動力學過程，吸附過程傾向于非理想化的單分子層化學吸附.

5)該合成材料解決了常規PAC在使用過程中分離困難的弊端，在自然重力沉降條件下10 min內沉淀完全，而在外強磁場作用下30 s內可實現快速分離.且該合成材料在再生方面(如高級氧化再生等)非常具有前景.相比常規PAC工藝，該合成材料實際應用價值很高.本文僅對特定制備條件下的磁性活性炭進行了吸附性能的探討，結果表明該磁性活性炭相比PAC具有吸附容量大、可分離性能強等明顯優勢，但后期還需對材料的制備條件、大批量生產、再生以及在實際廢水處理工藝中應用的穩定性等方面做進一步研究.

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(編輯劉彤)

Study on preparation and adsorption properties of magnetic activated carbon

MA Fang1,2, ZHOU Jiahui1,2, GUO Haijuan1,3, YANG Le1,2

(1.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment(Harbin Institute of Technology),150090 Harbin, China;2.HIT Yixing Academy of Environmental Protection, 214205 Yixing, Jiangsu, China;3.Taizhou University, 318000 Taizhou, Zhejiang, China)

Abstract:In order to improve the separability of powdered activated carbon,a new type of magnetic activated carbon was prepared using chemical co-precipitation.Using methylene blue as target pollutants,performance of the powdered magnetic activated carbon was studied under varied conditions of pH, contact time and initial methylene blue concentrations, via the comparison with powdered activated carbon.The results showed that the adsorption capacity of synthetic magnetic powdered activated carbon was higher than that of the powdered activated carbon,and an alkaline pH value and adequate contact time were favorable for the pollutants removal.Under the condition of 100 mg/L methylene blue concentration,0.4 g/L magnetic activated carbon dosage of,pH 9 and a reaction time of 300 minutes,the removal rate of methylene blue reached 98.9%.The adsorption behavior of methylene blue on magnetic activated carbon fitted the Langmuir isotherm and Elovich dynamics model.Thermodynamic analysis indicated that the adsorption was spontaneous endothermic reaction of single molecule layer,and the chemical adsorption played an important role during the adsorption process.The magnetic activated carbon had a good recyclable performance,it could complete precipitation in 10 minutes under natural condition,and could be quickly separated in 30 seconds under the action of outside magnetic field.

Keywords:magnetic powdered activated carbon; PAC; adsorption; methylene blue

中圖分類號:X703

文獻標志碼:A

文章編號:0367-6234(2016)02-0050-07

通信作者:郭海娟，guohaijuan@163.com.

作者簡介:馬放(1963—)，男，教授，博士生導師.

基金項目:國家水體污染控制與治理科技重大專項(2012ZX07201-003);城市水資源與水環境國家重點實驗室(哈爾濱工業大學)開放課題(QA201319).

收稿日期:2015-04-07.

doi：10.11918/j.issn.0367-6234.2016.02.009