褐煤干燥水分回收利用及其研究進展

張大洲，盧文新，陳風敬，夏吳，左靜，王志剛，商寬祥（中國五環工程有限公司國家能源低階煤綜合利用研發中心，湖北 武漢 430223）

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褐煤干燥水分回收利用及其研究進展

張大洲，盧文新，陳風敬，夏吳，左靜，王志剛，商寬祥
（中國五環工程有限公司國家能源低階煤綜合利用研發中心，湖北 武漢 430223）

摘要：褐煤干燥提質過程中的水資源化回收利用工藝技術可以提高煤階并回收寶貴的水資源，降低干燥提質單元能耗。本文從介紹褐煤中水的存在形態出發，圍繞煙氣直接干燥、蒸汽流化床干燥、微波干燥、機械熱壓脫水干燥等工藝綜述了近年來干燥水回收利用的研究現狀和最新進展，討論分析了褐煤干燥與水回收利用工藝的選擇原則。在回收褐煤中豐富的水資源時，除了單純考慮回收褐煤中的水資源，還應權衡褐煤干燥工藝、干燥溫度和干燥介質、干燥水蒸氣的余熱利用方式以及干燥工藝上下游間的銜接等因素。基于目前褐煤資源的主要用途，將干燥尾氣采用換熱技術回收低溫余熱和干燥冷凝水直接凈化處理后的二次回用技術將是以后的重要研究和應用方向。

關鍵詞：褐煤；干燥脫水；水回收；余熱回收；干燥工藝

第一作者及聯系人：張大洲（1987—），男，博士，工程師，目前從事低階煤干燥提質及煤化工催化劑相關的技術開發工作。E-mail zhangdazhou@cwcec.com。

褐煤是一種高水分、低熱值且利用率相對較低的年輕煤質。在我國已經探明的煤炭儲量中褐煤占13%以上，達1300多億噸[1]。目前，煤炭依然是我國的主要能源，大約占一次能源消費總量的70%，而且在未來相當長的時間內煤炭在我國的能源結構中仍將占主導地位。

隨著我國褐煤用量的增加以及節能環保政策的日趨嚴格，褐煤的高效、清潔利用顯得日益重要。由于褐煤煤化程度低，內水豐富，全水分高達20%～50%[2]，因此若將褐煤直接燃燒會有大量熱量浪費在水分蒸發上，導致燃燒效率較低，增加了鍋爐的能耗和使用成本；水分的存在還會影響煤的氣力輸送、氣化等使用過程，導致煤的轉化利用效率降低；從褐煤結構特點上考慮，由于煤化程度較低，化學反應活性高，易風化、自燃，使其不能長期儲存或遠距離運輸，降低了銷售半徑[3]。因此，為了提高褐煤的能量利用效率和水平，采用干燥脫水處理高含水褐煤成為國內外學者研究的焦點。

將褐煤干燥過程所產的水蒸氣有效地回收利用，可顯著緩解現代煤化工發展與水資源缺乏的矛盾，尤其是在干旱缺水的地區[4]，同時在環保方面也可以降低尾氣脫硫等單元的處理能力。在我國煤資源豐富的地區水資源相對匱乏，生態環境也比較脆弱，而干燥提質后的含水蒸氣尾氣一般與空氣或廢氣混合后直接排入大氣，造成能量和水資源的浪費。因此，積極開發褐煤干燥水回收利用的工藝系統具有重要的實際意義，這也符合我國的節能減排政策和當前潔凈煤轉化技術的發展方向。

1 褐煤中水的存在形態

根據褐煤中水的存在形態，可將褐煤中的水分可以分為兩類[5-7]：游離水（內在水、外在水）和化合水（分解水、結晶水）。游離水是物理吸附在顆粒外表面或顆粒孔道內表面上的游離態水。對于吸附在顆粒外表面的外在水，在煤的開采、儲存、運輸過程中會向環境中蒸發釋放水蒸氣，直至顆粒表面的水汽分壓與環境濕度平衡；對于吸附在顆粒毛細孔中的內在水，大都是植物經過成煤過程后殘留在煤內部孔隙中的水分，由于毛細微孔的作用，這部分水分通常在一定的處理溫度和壓力下并持續一段時間后才能蒸發除去。化合水又分為分解水和結晶水，分解水是通過煤炭高溫熱解處理生成的水，而結晶水是指以化合形式與煤中礦物質相結合的水。

由于褐煤本身具有復雜的微孔介孔等孔隙結構，這些孔具有較強的固水能力，使得水分子儲存在這些孔道中并形成具有不同尺寸的簇狀聚集體，而不同孔道尺寸內水分子的脫除能力不同，基于此又可將褐煤中的水分為以下五類[5，8]：①褐煤顆粒的微孔和微孔孔道內的孔內吸附水（interior adsorption water）；②與褐煤顆粒相鄰但僅存在于顆粒表面的表面吸附水（surface adsorption water）；③位于褐煤毛細管內的毛管水（capillary water）；④位于褐煤顆粒間小狹縫內的顆粒間水（interparticle water）；⑤褐煤顆粒或顆粒聚集體表面形成的黏結水（adhesion water），這種水在褐煤表面呈薄膜狀，具體分布如圖1所示。對于顆粒間水，采用傳統的機械脫水法即可脫除，脫除過程相對比較容易。但對于孔內吸附水，尤其是褐煤毛細孔道結構中的水分，由于微孔孔道對水分子間的束縛作用較強，靠簡單的機械分離無法分離，可以通過減少顆粒尺寸暴露其中的水分或通過提高處理溫度的方法脫除，此外，通過施加足夠的外加壓力也可以脫除微小毛細孔道中的水分。因此，褐煤中水的存在形態及分布會影響褐煤水分的脫除速率、干燥處理條件以及脫水能耗，進而會間接影響干燥水的資源化回收利用工藝。

圖1 褐煤中水的分類示意圖

2 褐煤干燥水資源化回收利用工藝

目前，比較成熟的褐煤干燥脫水工藝主要包括以轉筒式干燥、管式干燥、振動混流干燥、流化床干燥、氣流床干燥等工藝為代表的蒸發干燥，以及以熱力脫水、機械熱壓脫水等為代表的非蒸發干燥工藝[1，8]。干燥脫水工藝不同，干燥后的尾氣雜質含量、水含量等均有所不同，相應的水回收利用方式也不同。蒸發干燥后尾氣溫度一般處于100℃以上，其中除了干燥水之外，還可能含有CO、CO2等不凝組分。通過將干燥尾氣溫度降低至尾氣水露點溫度以下，回收余熱及釋放出的過熱態水蒸氣中的潛熱，同時將凝結的回收水經過處理后實現二次利用，將是節水降耗型褐煤提質工程的發展方向。非蒸發干燥是將水分以液態形式從褐煤中脫出，節省了水的蒸發潛熱，但需要考慮后續水處理的投資和難易程度。在目前的公開報道中，研究干燥工藝對干燥產品性質影響的文獻較多[9-10]，但分析干燥尾氣/干燥冷凝水，尤其是干燥尾氣/干燥冷凝水資源化回收利用的報道較少。

2.1 煙氣直接干燥水分的回收利用

根據煙氣干燥的原理和采用的設備，煙氣直接干燥又可分為磨煤機干燥、轉筒式干燥、振動混流床干燥、氣流床干燥等。為了降低傳統褐煤發電能耗，回收褐煤中水資源，東北電力設計院和上海機易電站設備有限公司的科研人員[11-13]提出了一種基于爐煙干燥及水回收的風扇磨倉儲式制粉系統的褐煤取水高效發電技術，該技術的關鍵是煤粉和煙氣混合物在進入鍋爐之前進行氣固分離，分離后煤粉直接進入鍋爐燃燒，而高濕度的乏汽則進入乏汽余熱及水回收系統。此處，乏汽余熱及水回收系統包括乏汽暖風機、乏汽加熱器、水深度回收裝置三部分，既能回收液態冷凝水，又能利用乏汽中的熱能，與同類機組相比可降低標準煤發電煤耗10g/(kW·h)左右，節能效果顯著。研究人員[14]對回收水水質分析發現，受干燥過程的影響，回收水呈偏酸性，懸浮固體含量也偏高，根據此干燥制粉系統所產的水質分析結果，該作者指出經過簡單的二次處理后，可直接作為電廠二次用循環冷卻水，若進一步深化處理，還可以滿足鍋爐補給水的用水要求。2014年9月，在內蒙古匯流河發電廠內安裝了一套高約30m的褐煤取水高效發電試驗裝置，效果良好。

吳乃新等[15]以含氧量較低的電廠尾部煙氣作干燥介質為例，提出了一種水蒸氣潛熱利用以及干燥水回收的褐煤提質方案，如圖2所示。與上述流程相似，在該流程中干燥尾氣依次經過空氣換熱器、除塵器、翅片管換熱器后，尾氣中含有的水蒸氣在此處大量冷凝，隨后冷凝水進入水處理系統處理后可作為循環水補給水，而被干燥尾氣加熱后的冷卻水用于汽輪機發電，實現干燥尾氣的余熱利用。

圖2 褐煤干燥后煙氣處理工藝流程[15]

隨著冷凝式換熱技術的快速發展，國內外已有不少學者對鍋爐煙氣的冷凝換熱做了大量研究，并取得了一定的應用研究成果[16-18]。這對上述褐煤干燥尾氣冷凝回收其中的水蒸氣潛熱具有一定的借鑒意義。圖3即為研究人員針對燃煤電站鍋爐提出的煙氣余熱與水聯合回收的示意圖[18]。鍋爐煙氣在進入FGD單元之前依次經過低溫省煤器、鍋爐暖風器、第三級換熱器共三級換熱系統，體現能量梯級利用，充分利用煙氣中的余熱，最大限度回收煙氣中的水分。對于冷凝式換熱器，王恩祿等[17]研究發現，煙氣流速、水蒸氣容積份額、冷卻水介質是影響冷凝水捕集率的重要因素。在實驗煙氣風速3.84m/s、水蒸氣14.39%、冷卻水2700kg/h時下，冷凝水的最大捕集率可達到51.57%，收集的液態水呈酸性，該作者建議采用吸附法，如采用活性炭等多孔吸附劑，除去凝結水中的金屬離子，通過在凝結水箱上加裝取樣管和加藥裝置調節冷凝水至符合要求。

圖3 煙氣余熱與煙氣中水分聯合回收系統示意圖[18]

為了提高換熱效率，也有專利報道，采用工藝水與含水蒸氣的高溫煙氣直接接觸換熱的方式，使煙氣中的大部分水蒸氣冷凝后進入工藝水，同時實現對煙氣的洗滌除灰[19]。該作者在洗滌煙氣的后面還設置了蒸發器組以盡可能的回收煙氣中熱量和水分。

在干燥冷凝水進一步回收利用或排放之前，需要根據水質選擇合適的凈化工藝。為了達到電廠循環冷卻水使用要求，張春暉等[20]采用厭氧-缺氧-好氧生物法（A2/O）和升流式曝氣生物濾池（UBAF）組合工藝凈化處理煙氣直接干燥褐煤所得冷凝水。實驗發現，經過組合工藝處理后冷凝水的濁度、COD、Mn、NH3-N等水質指標均已達到電廠中再生水作循環冷卻水的水質控制指標，實現了水資源的循環利用。

2.2 流化床干燥水分的回收利用

蒸汽流化床干燥工藝采用過熱蒸汽作熱量源，過熱蒸汽一方面吹動并加熱流化床內的褐煤，蒸發出褐煤中的水分，另一方面作為干燥介質通過內置式蒸汽換熱器間接加熱干燥器中褐煤床層。德國RWE Power公司提出了兩種蒸汽流化床干燥工藝（WTA）[21]：在一種工藝方案中[圖4(a)]，干燥褐煤產生的水蒸氣，一部分經過壓縮機壓縮后返回流化床干燥器作為干燥熱源，排出的冷凝水可預熱未干燥的褐煤；另一部分潔凈蒸汽可作為流化介質，該工藝系統中需要額外的空氣壓縮過程，這意味著需要消耗高品位的機械功，降低了能量的綜合利用效率，但蒸汽中的潛熱在工藝過程中得到了有效利用。另一種工藝方案中[圖4(b)]，蒸汽全凝用于預熱鍋爐給水，同樣使其蒸汽潛熱得以回收利用。對于上述兩種工藝，當褐煤中水分含量較高時，均可以通過壓縮或冷凝的方式充分回收利用干燥水蒸氣中的熱量。目前，RWE公司建成的單套最大WTA褐煤干燥裝置處理能力為210t/h，蒸發水分約100t/h。

圍繞該技術中過熱蒸汽既可作加熱介質又可作為流化介質的特點，國內公開、授權了若干項與此技術類似的專利[22-23]，其主要區別在于加熱蒸汽的來源、二次蒸汽再次進入流化床之前的處理工藝以及進行水分回收時采取的方法等。

圖4 兩種帶有內部廢熱利用的蒸汽流化床干燥工藝

為了充分回收干燥介質、干燥蒸發水和干燥產物的熱量（包括潛熱和顯熱），TSUTSUMI等[24-25]提出了一種熱量循環利用的流化床干燥工藝（SHRFBD，a self-heat recuperation based continuous fluidized bed dryer），如圖5所示。干燥系統可分為3個連續單元：原煤首先在預熱器中加熱至一定溫度（Dry 1a）；隨后褐煤在FBD干燥器中干燥脫水（Dry 2）；最后干燥尾氣換熱（Dry 3）后進入壓縮機加壓，并再次作為Dry 2單元和Dry 1a單元的加熱源；此外，干燥提質煤通過Dry 1b加熱流化介質以回收干燥煤中的潛熱。該作者理論計算發現，與傳統熱空氣干燥工藝相比SHR-FBD工藝能耗可降低15%左右[25]。

圖5 基于循環流化床的SHR-FBD熱量再利用干燥系統

除了上述通過熱交換技術回收干燥尾氣低溫余熱外，借助有機郎肯循環發電也可以實現低溫余熱的升級利用，這需要根據干燥尾氣的溫度品質選擇合適的有機工質[26-27]。由于褐煤存在揮發分含量高、易燃等特點，采用蒸汽干燥可以很好地避免煙氣干燥過程中易燃、爆炸等缺陷，因此研究開發針對褐煤蒸汽流化床干燥的工藝和設備是目前國內外的一個研究熱點。

2.3 微波干燥水分的回收利用

由于微波對極性的水分子具有較強的選擇性，可以同時作用于褐煤孔道內外的水分子，因此微波加熱脫水具有速度快、效率高的優點。但目前研究主要集中微波加熱干燥對干燥煤結構及成漿性等固體性質的影響[28]。黃大軍等[4，29]基于浙江大學能源清潔利用國家重點實驗室的研究結果，探討了一種微波干燥水的回收利用工藝。整個工藝由微波加熱脫水和冷凝回收利用兩部分組成。該工藝的特點是利用了微波輻射加熱煤溫度均勻可控的優點，處理溫度控制在110℃即可脫除褐煤的外在水和毛細管內在水，降低了水處理過程能耗。對于冷凝回收利用部分，作者僅指出脫除的水分經過冷凝冷卻單元進入礦區或對應的水處理單元，根據生產用水或生活用水需要凈化冷凝水，并未對整個流程做進一步可行性分析。唐慧儒[30]實驗發現，微波干燥冷凝水水質澄清透明，無懸浮物雜質，但COD、NH3-N、TP等超標嚴重，而且含有較多的無機陽離子，基于此該作者設計實驗，將干燥冷凝水經過活性炭吸附-膜過濾凈化操作后即可達到工業再生水水質標準。

2.4 非蒸發干燥水的回收利用

非蒸發干燥主要包括機械熱壓脫水、熱能脫水、有機溶劑萃取等工藝，目前該工藝在澳大利亞、日本、美國等國家研究較多。機械熱壓脫水（MTE）是一種研究較多的非蒸發干燥脫水工藝。該工藝的特點是加熱干燥溫度不超過220℃，通過機械擠壓將褐煤中水分也液態形式脫出。該工藝的特點是節省了水的蒸發潛熱，具有低能耗的優點[31]；同時，在煤中的部分無機鹽（如鈉鹽、鉀鹽、硫化物等）會隨液態水排除，雖然會降低后續干煤利用過程中的積灰、結渣，但會加大干燥水的處理難度；褐煤中無機鹽組分并非脫除越多越好，比如褐煤中含有的部分堿金屬、過渡金屬等會對煤氣化、氮硫元素的轉化起到一定的催化作用[32]。

研究表明，MTE工藝產生的干燥水顯酸性，而且含有較多的有機物和無機鹽離子，受煤種和工藝條件的影響水質情況區別較大[33-34]。Latrobe Valley 的3種煤樣經MTE干燥工藝處理后水中無機鹽分析結果如表1所示[33]。由表1可以看出，實驗得到的干燥水中無機鹽含量遠高于工業用水水質標準[35]。由于干燥水中的有機組分和無機鹽濃度超過了規定限度，必須采用相應的凈化處理手段。雖然該方法能獲得較高的褐煤脫水率和煤質改性程度，但加大了液態水的污染程度以及水質凈化回收成本，而且隨著干燥程度的提高，無機組分含量會進一步增加。為了脫除MTE干燥水中大量的無機鹽離子，CHAFFEE等[36-37]選擇低灰的Loy Yang褐煤作固定床的吸附劑，在水/煤體積比為2時可以移除70%的無機鹽離子，但該工藝受原料煤質影響非常大，工藝操作上具有不穩定性，而且由于原煤僅對某些離子的選擇性吸附，依然需要其他輔助手段脫除特定離子以達到二次利用或直接排放的要求。例如，為了充分脫除MTE冷凝水中的有機碳，ARTANTO等[38]采用厭氧和臭氧氧化組合的方法處理冷凝水，在優化的條件下可以移除95%以上的有機物。

對比非蒸發干燥和蒸發干燥所產的干燥水發現，非蒸發干燥過程會破壞煤樣的表面官能團和體相結構，脫出的液態水會溶解Na+、Mg2+、Cl?、SO42?等無機離子，使得干燥水中無機鹽含量較高。因此與蒸發干燥過程相比，要達到工業用水標準，非蒸發干燥所產液態水需要的二次處理流程長（比如選擇吸附、超濾等步驟）[30]，凈化過程投資較大。

有機溶劑萃取脫水同樣屬于非蒸發干燥脫水，但與機械熱擠壓干燥脫水相比采用的溫度較溫和，比如，以DME作溶劑時操作溫度僅為30℃[39]，這使得干燥所得水中有機污染物較少，對應水凈化處理的費用相對較低。

表1 機械熱壓法擠出水中無機鹽含量和TOC分析結果（150℃，6 MPa，mg/L）[33]

3 褐煤干燥與水分回收利用工藝的選擇原則

綜合選擇干燥脫水與水回收工藝時，除了考慮干燥工藝要求的干燥煤產品質量、干燥煤水含量、安全性、成本等因素外，還需統籌分析以下因素。

3.1 適宜的脫水溫度

對于多數褐煤煤種，研究發現當處理溫度高于200℃時褐煤表面會伴隨發生化學變化，當溫度達到300℃以上時雖然會加快煤的干燥脫水速度，但褐煤開始發生熱解[40]，生產較多的熱解氣和液態焦油，甚至會有溶于水的酚類物質生成。因此，在進行褐煤干燥操作時，既要保證褐煤干燥提質程度，也要控制處理溫度不宜過高，以減少對干燥脫出水的污染，降低水回收處理利用的成本。

3.2 可靠的干燥介質

為了提高褐煤干燥過程的能量利用效率，降低能耗，需要充分利用干燥尾氣中的能量。干燥介質的選擇（比如熱空氣、煙氣、水蒸氣等）直接決定后續尾氣余熱的利用方式，而且干燥介質的選擇又與褐煤品質、干燥溫度、干燥煤用途等條件相關。合適、可靠的干燥介質即能有效脫除褐煤中的水分，又能降低干燥尾氣回收利用的成本，降低凈化脫硫等復雜工藝的投入。

3.3 上下游工藝間的銜接

經過干燥脫出并收集到的回收水，基于水質分析情況（比如pH值、COD、NH3-N、TP、陰離子、陽離子等），要有合適的凈化處理方式和回收應用渠道，縮短上下游利用間的空間距離，以降低褐煤干燥水回收利用的成本，提高生產競爭力。此外，干燥尾氣除了含有水蒸氣和不凝氣組分外，還可能含有粉塵、腐蝕性物質，因此在考慮干燥尾氣回收利用時需要對應的凈化工藝，包括除塵、脫鹽、脫硫脫硝、不凝氣分離、調節pH值等，冷凝后的干燥水可以用于循環冷卻水補水、消防水、工藝水補水等[34]，根據不同用途對應了不同的水質凈化處理指標及處理工藝。

3.4 適用的余熱利用方式

褐煤的蒸發干燥尾氣是高濕度的含水乏汽，水蒸氣冷凝過程中會釋放氣化潛熱，充分利用這部分能量有利于提高整個褐煤提質工藝的能量利用效率。根據含水乏汽在利用過程中熱量的轉換或傳遞特點，可將余熱利用技術分為熱交換技術、熱功轉換技術、余熱制冷制熱技術三類[41]。回收利用的余熱應先供應本工藝系統，而且盡量減少能量轉換次數。目前在褐煤干燥領域，直接換熱技術的研究和應用較為廣泛，比如干燥尾氣可用來預熱原煤、加熱助燃空氣等，這均可以借助特定結構形式的換熱器來實現。在選擇余熱利用方式時，應從經濟和安全性出發，綜合工藝流程、內外能量需求、干燥提質條件等，選擇合適的余熱利用方式，降低褐煤提質單元的能耗。

4 結 語

相對于我國而言，自主研發褐煤干燥提質及水分資源化利用技術起步較晚，對應的工業化生產技術也需要進一步的完善和發展。目前，工業上干燥產生的高濕度尾氣大多作為廢物直接排放，未能有效回收利用。一方面是由于含水尾氣成分復雜，回收工藝繁瑣，導致回收利用水的成本較高，另一方面是由于脫水工藝本身的限制，不易確定匹配的水回收利用方法。現階段國內針對褐煤干燥及水回收一體化工藝的開發大多處于試驗研究和中試階段。

基于褐煤提質程度、干燥水水質、水質凈化處理技術及成本、余熱利用經濟性等若干因素件的復雜關聯，選擇干燥水（蒸汽）余熱利用和水分回收工藝的關鍵是，針對特定的煤種和目標產品選擇合適的干燥工藝，明確干燥尾氣中不凝氣組分以及水分、酸性組分等物質的凝結特性，比如高溫燃煤煙氣直接干燥時含硫組分在凝結水中的吸收反應特性，這其中還應考慮設備的抗腐蝕性能，隨后根據水分再利用的水質要求，確定匹配的水質凈化處理技術和水分資源化回收利用工藝。

基于換熱技術的干燥尾氣余熱利用（比如預熱空氣等）和冷凝水直接凈化處理后的二次回用技術研究前景較好，這在電廠鍋爐燃燒煙氣水回收中尤為突出，其中高效冷凝式換熱器的開發是研究的重點和難點。

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研究開發

Recent developments in recovery and utilization of water and heat from lignite dewatering

ZHANG Dazhou，LU Wenxin，CHEN Fengjing，XIA Wu，ZUO Jing，WANG Zhigang，SHANG Kuanxiang
（Research and Development Center for Utilization of Low Rank Coal，Wuhuan Engineering Co.，Ltd.， Wuhan 430223，Hubei，China）

Abstract：Lignite dewatering based on recovery of water and heat can significantly reduce water and energy consumption in the drying unit. The existence states of water in lignite are introduced，and the advances in recovery and utilization of water and heat from lignite dewatering are reviewed. Specially，drying technologies in the light of drying with flue gas，drying in fluidized bed with steam，microwave drying and mechanical/thermal pressurizing are presented. The principle for selection of lignite dewatering process and water recovery system is discussed. During recovery of water resource，considerations of lignite dewatering process，drying temperature，drying medium，heat recovery technology，and linkages of various processes should also be included. The process，which integrates heat exchangeand water purification into lignite dewatering would be a promising research and application topic in the future.

Key words：lignite; dewatering; water recovery; heat recovery; dry technology

收稿日期：2015-06-30；修改稿日期：2015-10-09。

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2016.02.019

中圖分類號：TQ 536.1

文獻標志碼：A

文章編號：1000–6613（2016）02–0472–07