納米二氧化鈦在硅酸鹽行業中的應用研究進展

朱建平，侯歡歡，馮蒙蒙，田夢迪，常大歡，張 韓，晁婷婷

(河南理工大學材料科學與工程學院,焦作 454000)

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納米二氧化鈦在硅酸鹽行業中的應用研究進展

朱建平，侯歡歡，馮蒙蒙，田夢迪，常大歡，張 韓，晁婷婷

(河南理工大學材料科學與工程學院,焦作 454000)

由于二氧化鈦具有優異的光催化性能，其廣泛應用于凈化空氣、污水處理、自清潔等領域。文章對近年來納米二氧化鈦在陶瓷、玻璃、水泥、混凝土等硅酸鹽系列材料中的應用進行了綜述，介紹了摻加TiO2復合材料在抗菌、自清潔、降解氮氧化物等環境保護領域方面的應用。

納米二氧化鈦; 光催化; 陶瓷; 玻璃; 水泥; 混凝土

1 引 言

隨著我國經濟社會的快速發展，中國粗放式制造業擴張達到極限，中國的世界工廠地位奠定。然而，在人均GDP達到5000美金的同時，中國也進入了環境壓力高峰。21世紀是高科技的世紀，工業的發展是以節約能源和資源、保護生態環境、實現可持續發展為目標。光催化技術是當今科學研究的熱點，半導體光催化劑的應用范圍也十分廣泛，可用于抗菌除臭、分解污水中的有機物、處理重金屬離子、廢氣凈化、清潔能源、太陽能電池和環境保護功能等各個領域。本文重點總結了近年來納米二氧化鈦在陶瓷、玻璃、水泥、混凝土方面的應用以及在現階段的實際應用中所存在的問題，并提出了合理的建議，更好的促進納米二氧化鈦的工業化進程。

2 納米二氧化鈦在陶瓷中的應用

附著陶瓷表1972年Fujishima[1]報道了在光電池中受輻射的二氧化鈦可發生持續的水氧化還原反應而產生氫氣。此后，二氧化鈦光催化劑由于具有催化活性高、光化學性質穩定、無毒以及抗氧化能力強等優點,并且，在污水處理、抗菌、有機小分子污染降解、氫氣制備、太陽能電池等領域得到了很廣泛的應用[2]。其中，納米二氧化鈦在陶瓷中的應用非常實用。李達等[3]采用超聲噴霧熱解法制備了納米二氧化鈦薄膜自清潔陶瓷，探討了熱處理溫度對二氧化鈦微結構、成分及抗菌性能的影響，當熱解溫度為500 ℃時，TiO2表面顆粒均勻，對大腸桿菌的抑菌率可高達98.42%。

近年來，隨著工業化的不斷發展，產生大量的工業廢水、廢氣，嚴重影響人類的身體健康。因此，治理環境污染已成為現代社會面臨和亟待解決的重要問題之一。陶瓷是常見的無機材料，具有價廉易得，耐高溫，耐腐蝕和不易被氧化分解的特點。研究表明SiO2-TiO2復合氧化物具有良好的高溫穩定性能[4-6]。由于TiO2光催化抗菌材料作用效果持久，利用太陽光、熒光燈中含有的紫外光作激發源就可具有抗菌效應，且具有凈化空氣、污水處理、自清潔等光催化效應，在環保方面具有廣泛的應用前景。

于曉華[7]等研究TiO2對ZnO壓敏陶瓷電學性能的影響，將摻雜TiO2的陶瓷片與未摻雜TiO2的陶瓷片進行對比分析，確定最佳摻雜量，TiO2對ZnO晶粒有助長作用，不摻雜納米 TiO2陶瓷是11.4 μm，摻雜納米TiO2高達30.5 μm;當TiO2摻雜量1.5%時瓷片電學性能較優，即壓敏電壓為31.2 V/mm、漏電流為0.028 mA及為非線性系數為20.1。吳廣飛等[8]以球形氧化鋁為載體，采用溶膠-凝膠法制備負載于球形氧化鋁載體表面的二氧化鈦，并以亞甲基藍為目標降解物，考察了不同的原料配比、水解時間、水解溫度等因素下合成TiO2/Al2O3復合劑的光催化性能的影響，結果表明鈦酸丁酯∶無水乙醇∶三乙醇胺∶水的體積比為1∶3.5∶0.6∶0.1，水解溫度為35 ℃，水解時間為2 h時，獲得的二氧化鈦光催化劑性能最佳，其對亞甲基藍溶液的降解率達到95%。

細菌、霉菌等病原菌對人類、動植物有很大危害，影響人們及動植物的健康，甚至會危及生命， 進而使畜牧業、水產業、農業減產，帶來重大經濟損失，同時微生物還會引起各種工業材料、化妝品、醫藥品等產品分解、變質、劣化，即使是耐腐蝕的高分子材料如塑料也會因霉菌等微生物分泌的酶的作用而分解成碳、氮等成分，被微生物作為營養源攝取。因此,具有殺菌和抗菌效應的商品越來越受到人們的關注。楊馳[9]等經實驗研究發現，在陶瓷中加入適量的二氧化鈦，陶瓷會具有抗菌和自清潔的功能，研究發現：制備納米TiO2抗菌、自清潔低溫陶瓷，當燒成溫度900 ℃，m釉料：mTiO2=100∶5.34時抗菌效果顯著，同時，適當的摻雜一定量的Ag有助于提高抗菌性能。

陶瓷是常見的無機材料之一，具有價廉易得，耐高溫，耐腐蝕和不易被氧化分解的特點。據了解，目前國內外在陶瓷上負載TiO2薄膜作為抗菌材料和固定相催化劑研究的相關報道較多。當陶瓷表面附上二氧化鈦薄膜的時候，陶瓷便具有了環保的功效，因此，在以后此類陶瓷的研究中，實驗研究者應注意二氧化鈦光催化膜面能力的提高，以提高抗菌陶瓷的抗菌性能，增加抗菌陶瓷的使用壽命。

3 納米二氧化鈦在玻璃中的應用

在21世紀的今天，實現節約能源和資源、保護生態環境、實現可持續發展成為正在興起的新工業革命的方向。因此，當今科學研究向光催化技術方向發展，半導體光催化劑的應用范圍尤其廣泛，由于在高層建筑中大規模的使用玻璃幕墻、玻璃屋頂、玻璃結構等，玻璃的清潔問題亟待解決，由于傳統的潤濕自潔和機械自潔難以滿足現實的要求，自潔凈玻璃應運而生，它利用光催化技術能有效的通過太陽光中紫外線的能量和雨水的沖刷作用，使玻璃保持自然的清潔，擁有清新明朗的視野[10]。

自清潔玻璃可定義為通過在玻璃表面形成光催化薄膜，在陽光的作用下，以其特有的強氧化能力，將玻璃表面的幾乎所有的有機污染物完全氧化降解為相應的無害化合物，從而對環境不會造成二次污染，玻璃表面具有超親水性，使玻璃表面具有自潔、防霧和不易再污染的功能[11]。常見的半導體光催化劑如TiO2、CdS、ZnO、WO3、SnO2等金屬氧化物和硫化物，大多屬于寬禁帶的n型半導體氧化物，其中TiO2、CdS和ZnO的光催化活性最高，但ZnO、ZnO在光照時不穩定，常因光陽極腐蝕產生Cd2+、Zn2+，這些離子對生物有毒性。因此，TiO2因其耐酸、耐堿、耐光化學腐蝕、較高的光催化活性、無毒、成本低、與玻璃表面具有很好的附著性能等特性，屬于較為有效的自潔凈玻璃的光催化劑。而采用納米級粒徑的TiO2，可大大提高光催化劑的活性，在自潔的同時，這種納米涂層還能不斷分解有機涂料揮發出的甲醛、苯、氨氣等有害氣體，殺滅室內空氣中的這種細菌和病毒以及吸煙帶來的氣味，有效的凈化空氣，減少污染，因此該催化劑應用較廣泛。

納米自潔凈玻璃通過采用相應的鍍膜技術(電沉積、化學氣相沉積、噴霧熱分解的方法或物理鍍膜)，在普通玻璃表面鍍制一層納米級TiO2薄膜，該方法可有效的實現玻璃的自清潔目。由于該薄膜鍍制到玻璃表面，因此薄膜的透明性非常重要[12]。

近年來國際國大量開發二氧化鈦(TiO2)光催化建材產品，尤其是表面含有二氧化鈦光催化的“自潔玻”產品(含“防污玻璃”、“親水玻璃”、“憎水玻璃”、“憎油玻璃”、“殺菌玻璃”等新玻璃品種)的問世吸引了全世界的目光[13，14]。

目前，我國各地的玻璃企業、科研機構和大專院校等都在研制開發TiO2光催化玻璃產品，但是大多仍處于實驗室階段。由于TiO2光催化玻璃性能優良，未來定會走出實驗室，投入實際生產，發展前景光明。

4 納米二氧化鈦在水泥中的應用

21世紀，人類面臨著環境惡化、資源短缺等問題，水泥作為最主要的建筑材料之一，為了今后的綠色健康發展，水泥今后的發展方向應該既要滿足現代人的需要，又要達到環保的要求，有利于資源的健康發展和生態平衡。水泥作為一種重要的膠凝材料，具有一些優異的性能，廣泛應用于土木建筑、水利、國防等工程。近年來關于二氧化鈦與水泥材料相結合應用于環境污染方面的研究，有了較大的突破[15-17]。

隨著我國經濟社會和汽車工業的的快速發展，汽車尾氣排放的氮氧化物成為我國城市空氣的主要污染源之一[18-19]，隨著汽車數量的日漸增長，如何采取一種行之有效的方法高效，徹底的解決汽車尾氣的污染亟待處理。近年來，國內外很多學者對TiO2水泥基材料用于路面以降低尾氣氮氧化物的污染進行了研究[20-22]。陳萌等[23]利用納米TiO2光催化特性與水泥路面易吸水、多空隙的特點，采用配制納米TiO2滲透液的方法，制備水泥光催化活性路面材料，使路面具有光催化凈化機動車排放的NOx的環保特性。同時，從室內模擬應用和室外實際應用兩大方面，進行了水泥光催化路面凈化機動車排放的NOx效果試驗。他們發現：通過室內凈化測試、再生凈化以及磨損試驗，證明了水泥光催化活性路面材料有較好的凈化機動車排放的NOx性能;同時，室外凈化性能測試也證明了水泥光催化活性路面是一種有效的凈化機動車排放NOx的方法。Chen[24]等通過TiO2和活性炭的溶液噴射涂覆在水泥混凝土路面，通過實驗來確定活性路面對NOx的去除能力。同時，從室內模擬和室外應用兩大方面分別進行試驗：室內模擬實驗室與現場混凝土路面實驗都充分驗證了含TiO2的活性水泥路面對NOx的去除能力，并且復合材料有良好的自我再生和重復使用的能力，NO和NO2最小的凈化率分別為37.4%和25.84%。室外實驗表明光催化降解氮氧化物速率與光強和溫度有關：反應速率隨著光強度增加而增加，溫度的升高有利于氮氧化物在光催化劑活性中心的吸附，在一定程度上也能加快反應速率。

水泥固定TiO2在外光源激發條件下可光催化降解有害物質。TiO2光催化氧化技術可降解染料、指示劑、廢渣等[25-27]。有機染料廢水具有較大毒性，不少染料能夠致癌，且排放量大，不容易處理，由于TiO2粉末較細，在光催化過程中易聚集，光的穿透深度受到影響且不易分離，因而許多學者也開始研究TiO2負載到水泥上，進行有機物或廢水處理。Bertrand Ruot等[28]對比了分別添加不同量的納米TiO2的水泥凈漿和水泥砂漿對羅丹明B的光催化處理效果，考慮密度、總孔隙度、所測材料的孔隙大小分布和所測表面的TiO2的數量等影響。通過監測暴露在人造日光下的材料表面的變色羅丹明B，結果發現：納米TiO2摻量1%以上，水泥凈漿的光催化性能高于水泥砂漿，而不同水泥種類對材料的光催化性能影響不大。程滄滄等[29]以TiO2為催化劑，并將TiO2涂布在水泥質的淺池池底表面，來研究水泥負載TiO2對染料水溶液的光催化降解的可行性。結果發現：在將TiO2涂布在水泥質池底表面，并以直管高壓汞燈為光源的實驗條件下，對酸性染料玫瑰紅B(簡稱ARR)和可溶性染料曬化綠B(簡稱SHD)有顯著的光降解作用：染料溶液的濃度越大，降解率越低;所處理的染料溶液體積越大,或反應池內所處理的溶液液層越厚，降解率越低;TiO2與水泥表面結合力較強，且經過長時間光照后催化活性無明顯降低;染料溶液在一定的pH值下，光催化效率最高。

除此之外，TiO2還可用于水泥窯的脫硝工藝。張媛[30]采用浸漬法制備了一系列以p25納米的TiO2為載體，以MnOx為主要活性組分、以FeOx為活性助劑的復合低溫SCR脫硝催化劑。通過測試其脫硝率，得到了一種催化活性較好的低溫SCR脫硝催化劑。研究發現，Fe的加入可以使催化劑表面活性主份更加分散，還可以增大催化劑的比表面，使其孔結構更加豐富。此外，Fe的加入還可以與Mn產生協同作用，從而大幅度提高催化劑的低溫催化性能。

到目前為止，盡管有很多關于光催化水泥材料的科學研究，但是仍然存在很多的問題。首先，是光催化反應的效率問題，在實際的生產應用中，該反應是在太陽光下進行的，如何提高催化劑在太陽光下的催化活性，是未來長時間需要研究的問題。其次，關于光催化水泥材料的研究大多是在實驗室內完成的，并沒有應用到實際生活中，如何實現大規模的工業化應用，是亟待解決的問題。

5 納米二氧化鈦在混凝土中的應用

混凝土是當代最主要的土木工程材料之一，其使用范圍十分廣泛。隨著現代科技的發展，低品位的混凝土已不能滿足使用者的需求，高品位、新性能的混凝土急需發展。而添加納米顆粒改性混凝土是近年來研究的熱點。由于納米TiO2具有光催化性能，利用太陽光能將有機污染物礦化為CO2和H2O，這為混凝土改性提供了新的想法：將納米TiO2摻雜于混凝土中，或涂覆于表面，可以賦予混凝土全新的性能。

納米TiO2在路面混凝土中的運用也是利用其光催化降解的特性，對汽車尾氣中的氮化物等有害氣體進行分解。早在2008年比利時政府就資助道路研究中心開展對TiO2光催化劑的混凝土路面磚的研究，通過測量路面磚表面上硝酸鹽沉積物含量的變化，來檢測其光催化的效率。并最終證明在高溫(>25 ℃時)、低濕度、高光照強度和長時間接觸的條件下，TiO2光催化劑混凝土路面磚可產生最好的凈化空氣效果，但在路面鋪設一年后TiO2光催化效率降低了20%[31]。近年來西班牙圖德拉路面制品公司將一種在混凝土內摻加1%～5%起光觸催化劑作用的納米級TiO2和碳的混合物做成的路面磚(ecoGranic系列混凝土路面磚)推向市場，并在深圳市進行降低空氣中氮氧化物與PM顆粒濃度的小型工程應用試驗和檢測。通過連續5天的測量，發現鋪設了ecoGranic系列混凝土路面磚的路面，NO降低了30%，NO2降低了35%，NOx降低了33%，空氣總顆粒物消除率為63%、PM 2.5的消除率為56%[32]。

納米TiO2在路面上的施工工藝主要有兩種：摻拌式和涂覆式。研究表明涂覆式方法雖然可以提高催化效率，但對路面的抗滑性能有較大的影響，需要使用金剛砂改善路面抗滑性并嚴格控制涂層的厚度和用量。另外光催化反應主要發生在路面表層，且降解產物也會吸附在路面，故需對路面定期的清洗，以保證其催化反應的發生[33]。關強[34]等利用滲透負載技術制備了水泥混凝土納米TiO2光催化環保材料，發現當納米TiO2的摻量為5%，表面活性劑(十二烷基苯磺酸鈉)的摻量為3%時，在2 mm磨損范圍內，該材料仍具有良好的凈化效果，并證明了在實際公路環境應用中，該環保材料的有效凈化范圍在6%～12%。光催化混凝土或涂層在應用時對于NOx污染物的分解效率波動范圍較大，為20%～80%。造成如此大的幅波動的因素不僅有污染物檢測技術，也包括環境條件多樣性，如光照強度、相對濕度、溫度、風速以及光照方向都會影響NOx的分解。Panesar[35]等對比研究了使用普通水泥和光催化水泥所配制混凝土的性質。結果表明，與普通水泥相比，雖然，力學性能與普通水泥相當，但是光催化水泥更難引進氣孔，在氣孔率為5%～7%的時候，光催化混凝土的抗凍性能要比普通的水泥高，但是抗鹽凍性能低于普通的水泥。胡力群[36]等的研究證實了與普通水泥混凝土相比多孔水泥混凝土表層能夠負載更多有效TiO2涂料，有利于NO降解，在表面受到磨損時，多孔水泥混凝土表面TiO2涂料損失相對較少，能夠有效提高TiO2降解材料的有效利用率，并能在磨損條件下保持較好的降解效果。多孔水泥混凝土表面抗滑性能隨TiO2涂料涂覆量增加下降很少，綜合考慮強度、不同條件下NO降解效果以及抗滑性衰減，適于涂覆TiO2的多孔水泥混凝土集料粒徑宜在4.75～13.2 mm。

在戶外大型水泥混凝土護欄上摻雜TiO2也可起到降解空氣中NOx的作用，且有效減少了在道路上摻雜時可能存在的磨損問題。楊政[37]等通過優化光催化料漿配比方案，使護欄表面的光催化材料在表面磨損作用下保持長期的穩定性和有效性，結果表明當表面活性劑十二烷基苯磺酸鈉摻量為ST(由H2SO4酸化處理過的TiO2)質量的3.5%，ST漿液質量濃度為2.0 g/L，滲透劑(硅烷偶聯劑KH550)最佳摻量為光催化料漿體積的2%;在雨水沖刷磨損小于等于1.5 mm的磨損范圍內，ST光催化材料均表現了良好的凈化效果。

隨著居民對生活環境的要求越來越高，具有光催化、抗菌、自清潔功能的建筑物必將有廣闊的市場，而摻加納米TiO2的光降解綠色混凝土正好可以滿足這一需求。目前限制這類混凝土廣泛應用的原因除了納米TiO2的價格較高外，還存在著一些技術上的難題。我們需要尋求更為有效的在路面上負載納米TiO2的方法，使其既可以達到最佳的降解效率，又可以在自然條件下有更長的服役壽命。

6 結 語

從目前的研究來看，納米二氧化鈦主要應用于陶瓷、玻璃、水泥、混凝土中用以降解對環境有害的物質，效果明顯，在實際應用中也已取得一定進展，但一些問題仍需盡快解決：(1)納米TiO2在紫外光下表現出良好的光催化活性，但紫外光所占比例較小，限制了它的實際應用，應該進一步開發可見光環境下的高效光催化劑;(2)納米粉體的成本較高且分散較難，需進一步提高制備效率和尋求新的分散劑;(3)重復利用率不高，若能夠提高其對基體材料的附著能力，減少使用過程中的剝落和損失，在應用過程中多次重復利用，則其成本會大幅度下降，為其大規模使用提供前提。

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Research Progress on Application of Nano Titanium Dioxide in Silicate Industry

ZHUJian-ping,HOUHuan-huan,FENGMeng-meng,TIANMeng-di,CHANGDa-huan,ZHANGHan,CHAOTing-ting

(College of Materials Science and Engineering,Henan Polytechnic University,Jiaozuo 454000,China)

Nano-sized TiO2has been widely used in many field, such as air purification, sewage treatment,self-cleaning due to its excellent photocatalytic properties. The latest research progress in nano-titanium dioxide used in ceramics, glass, cement, concrete and other materials in the silicate series were reviewed. And the application of TiO2composites in the field of environmental protection, such as antibiosis, self-cleaning, and degradation of nitrogen oxides and so on were reviewed.

nano-sized TiO2;photocatalysis;ceramic;glass;cement;concrete

國家高技術研究發展計劃(863計劃)(2015AA034701)

朱建平(1978-)，男，博士，副教授．主要從事綠色建筑材料制備及應用研究.

TQ170

A

1001-1625(2016)09-2847-05