基于H-SOFC陰極材料的研究進展

趙嘯宇，楊 鵬，隋 靜

(青島科技大學材料科學與工程學院，山東 青島 266042)

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基于H-SOFC陰極材料的研究進展

趙嘯宇，楊 鵬，隋 靜

(青島科技大學材料科學與工程學院，山東 青島 266042)

圍繞目前適用于質子導體作為電解質的固體氧化物燃料電池(H-SOFC)的陰極材料的研究進展，著重綜述鈣鈦礦結構、LnBaCo2O5+δ系列及非鈷基陰極材料在各種質子導體電解質上的電導率、熱膨脹性能和電化學性能。

固體氧化物燃料電池(SOFC)； 質子導體電解質； 陰極材料

在各種固體氧化物燃料電池(SOFC)中，以質子導體氧化物作為電解質的SOFC(H-SOFC)與以氧離子導體為電解質的SOFC(O-SOFC)相比，優勢是：具有較低的離子傳導活化能，更高的電池轉化效率，避免了產物水對氫氣燃料的稀釋等[1]。目前，SOFC的主要發展方向是低溫化和燃料多樣化，而H-SOFC相對于O-SOFC更適合在低溫下操作。

陰極材料是SOFC的重要組成部分，主要作用是為氧化劑的電化學還原反應提供場所[2-3]。到目前為止，H-SOFC的陰極材料大多沿用O-SOFC的陰極材料，該類材料的導電性并不能滿足器件在中低溫條件下的運行需求。尋找適合H-SOFC的陰極材料，是目前極為重要的研究方向之一。

本文作者主要針對目前應用于H-SOFC的鈣鈦礦結構、LnBaCo2O5+δ(Ln=Pr、La、Gd、Sm、Nd和Y等)系列及非鈷基陰極材料的研究進展進行綜述。

1 鈣鈦礦結構的陰極材料

鈣鈦礦型陰極材料具有較低的極化電阻和較高的氧還原催化活性，受到人們的關注。Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCF)是一種氧離子導體，具有較高的氧空穴濃度，是目前應用較多的混合導體透氧膜材料之一[4-6]，也在O-SOFC中廣泛使用。BSCF用H-SOFC陰極材料的研究逐步增加[7]。

BSCF與質子導體電解質BaCe0.9Y0.1O2.95(BCY)會發生相反應，進而對電池性能產生重大影響。Y.Lin等[8]研究發現：在低于110 ℃時，BSCF和BCY之間不會發生相反應，但電解質BCY中的Ba元素容易擴散到陰極材料BSCF中。Ba的擴散雖然不影響氧還原反應，但會阻礙質子的傳輸，影響質子和氧離子接觸反應。該類材料的面積比極化電阻在低溫500 ℃時非常小，只有0.36 Ω·cm2，化學性能良好。Y.Lin等發現，以Ba0.6Sr0.4Co0.9Nb0.1O3(BSCN)為陰極材料、NiO-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(BZCY)為陽極及BZCY為電解質組裝的單體電池，在700 ℃時的面積比界面電阻僅0.06 Ω·cm2。Y.Lin等[9]研究了BaCo0.7Fe0.2Nb0.1O3(BCFN)的電化學性質，發現在700 ℃時的面積比界面電阻為0.10 Ω·cm2，電化學性能較好。

除了研究單一的陰極材料，更多的研究者研究了復合陰極。L.Yang等[10]將Co摻雜的BZCY用作陰極材料，當Co的摻雜量超過10%時，就會形成第二相BaCoO3。20%Co摻雜BZCY，依靠BaCoO3的存在，在700 ℃時測試單體電池(NiO-BZCY為陽極、BZCY為電解質)的面積比界面電阻為0.16 Ω·cm2，最大輸出功率為370 mW/cm2。F.Zhao等[11]將Sm0.5Sr0.5CoO3-δ(SSC)浸漬到BZCY中制備復合陰極，在700 ℃時，單體電池(NiO-BZCY為陽極、BZCY為電解質)的面積比界面電阻降至0.064 Ω·cm2。

G.Zheng等[12]發現：質量比7∶3的Pr0.6Sr0.4Cu0.2Fe0.8O3-δ(PSCF)-Ce0.8Sm0.2O2-δ(SDC)可作為H-SOFC的復合陰極。采用正交實驗測得的最佳燒結溫度為800 ℃。以BZCY為電解質，在650 ℃時的面積比界面電阻為0.14 Ω·cm2，最高輸出功率密度為465 mW/cm2。

Q.M.Jiang等[13]研究了將SDC、BZCY及SSC粉末機械混合制備的三相復合陰極SSC-xSDC-(0.3-x)BZCY(x=0.10、0.15和0.20)用作H-SOFC的陰極，其中，SSC、SDC和BZCY粉末都是由溶膠-凝膠法制得。對單相的SSC和雙相的SSC-0.3BZCY復合陰極進行化學相容性、燒結性能、膨脹系數、電導率和電化學性能及微觀結構等測試，結果表明：在1 100 ℃下燒3 h，SSC、SDC及BZCY三者具有良好的化學相容性。在SSC中加入SDC和BZCY，可降低燒結的SSC的孔隙率，提高SSC的收縮率，增加BZCY與SSC間的熱膨脹匹配度，當SDC含量為0.20時，三相復合陰極樣品的電導率在450～800 ℃時為130.8～342.3 S/cm。在700 ℃時，雙相陰極材料SSC-0.3BZCY的面積比界面電阻為1.57 Ω·cm2，在相同溫度下，三相SSC-xSDC-(0.3-x)BZCY的面積比界面電阻減少至0.77 Ω·cm2，更適合用作H-SOFC的陰極。

F.Su等[14]將浸漬法制備的SSC-SDC復合陰極用于以BZCY為電解質的H-SOFC。改變摻雜的組分比率，以SDC摻雜SSC，摻雜量為14%～27%不等。隨著摻雜量的增加，電極的活化能降低，當摻雜量為27%時，SSC的電極活化能從1.14 eV下降為0.70 eV，適合用作H-SOFC的陰極材料。

X.H.Chen等[15]研究的La0.7Sr0.3FeO3-δ(LSF)-BZCY復合陰極中，SSC摻雜量為5%～20%。XRD、SEM分析表明：SSC和LSF具有很好的化學相容性；納米級的SSC粉體均勻分布在LSF的表面。長時間單體電池性能測試發現：含15% SSC的復合陰極，對單體電池的整體性能提高效果最好。

C.J.Zhang等[16]發現：摻雜Co3O4的BaCe0.40Sm0.20Fe0.40O3-δ的復合陰極作為H-SOFC的陰極材料具有很好的電化學性能。當摻雜量為5%～10%時，在潮濕的空氣中表現出傳導質子和氧空穴電子對的活性，并具有較低的面積比界面電阻、較低的過電勢、較高的極化電流密度和輸出功率密度。更高濃度(20%)的Co3O4摻雜，會導致BaCe0.40Sm0.20Fe0.40O3-δ由質子-氧離子-電子的混合導體變為氧離子-電子混合導體，完全沒有質子導電率，使組成半電池的面積比界面電阻大幅下降，從而提高電池性能。

X.G.Xi等[17]采用浸漬法制備了高活性的中溫H-SOFC復合陰極SSC-PrBaCo2O5+δ(PBC)，并組裝了以BZCY為電解質膜、NiO-BZCY7為陽極支撐體的單體電池。在以加濕氫氣[φ(H2O)=3%]為燃料、環境空氣為氧化劑的條件下，測試了該電池在600～700 ℃時的輸出性能。在700 ℃時，最高輸出功率密度為385 mW/cm2，面積比界面電阻為0.38 Ω·cm2。在相同的工作條件下，以純PBC為陰極的單體電池的最高輸出功率密度為287 mW/cm2，進一步說明，復合陰極的電化學性能比純陰極好。

總體而言，鈣鈦礦型陰極材料在H-SOFC上的應用雖然有一定的成果，并表現出較好的電化學性能，但要使H-SOFC在中低溫條件下運行，仍需要解決該類材料電導率略低和面積比界面電阻過高的問題。

2 LnBaCo2O5+δ型陰極材料

LnBaCo2O5+δ類材料具有雙層鈣鈦礦結構，有利于氧的體相擴散，適用于O-SOFC；同時，由于具有較高的氧表面交換系數和氧擴散系數，該陰極材料在H-SOFC上的應用研究也逐步開展起來。

Y.Lin等[18]發現：PrBaCo2O5+δ和BZCY在1 000 ℃下共燒，會發生陽離子的相互擴散，Co擴散到BZCY電解質中，會降低電解質的電導率。Q.Nian等[19]發現：SmBaCo2O5+δ的熱膨脹系數為21.2×10-6/K，與BaCe0.8Sm0.2O3(BCS)電解質的10.3×10-6/K相差較大。在B位進行Cu或Fe摻雜，可將SmBaCuCoO5+δ和SmBaCuFeO5+δ的熱膨脹系數分別降低到15.5×10-6/K和14.4×10-6/K。700 ℃時，BCS基電解質單體電池(NiO-BZCY為陽極，BZCY為電解質)的面積比界面電阻分別為0.14 Ω·cm2和0.20 Ω·cm2。

Y.H.Ling等[20]研究了以BZCY為電解質、NiO-BZCY為陽極，LaBaCuCoO5+δ和LaBaCuFeO5+δ分別作為陰極的單體電池的性能。在700 ℃時，兩種電池的面積比界面電阻分別為0.15 Ω·cm2和0.27 Ω·cm2。

因為BaO的蒸氣壓較低，容易降低材料的化學性能，所以另一個對層狀鈣鈦礦材料進行改進的方向就是用部分Sr元素取代Ba元素，同時，不破壞產物的層狀鈣鈦礦結構，如LnBa0.5Sr0.5Co2O5+δ。H.P.Ding等[21]把PrBa0.5Sr0.5Co2O5+δ用作BZCY電解質的陰極，以Ni-BZCY7為陽極，組裝成單體電池。在700 ℃時，該單體電池的面積比界面電阻為0.12 Ω·cm2。將SmBa0.5Sr0.5Co2O5+δ作為BZCY電解質的陰極，組裝成相似的單體電池并測試輸出性能，發現在相同溫度下的性能與PrBa0.5Sr0.5Co2O5+δ相差不大[22]。

LnBaCo2O5+δ型陰極材料雖然具有較高的氧表面交換系數和氧擴散系數，但是應用在質子導體的電解質上，仍存在化學穩定性和熱膨脹匹配性等方面的問題。這些問題，是該類材料在H-SOFC上應用的瓶頸。

3 其他非鈷基陰極材料

鈷基材料雖然具有較高的氧離子傳導性，但是熱膨脹系數較高、化學穩定性較低，同時，鈷元素還具有易揮發性和價格較高等缺點。近年來，非鈷基陰極材料得到了廣泛研究。

Y.H.Ling等[23]將陰極材料La1-xSrxMnO3(LSM)與金屬氧化物Ni1-xCoxO連接，并加入混合離子導體SDC，獲得了高性能復合陰極材料。以質子導體BaZr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3-δ(BZCYYb)取代BZCY作為電解質，以NiO-BZCYYb作為陽極，組裝成單體電池。在1 400 ℃時，該復合陰極材料含有的Ni1-xCoxO能與其他組分保持良好的化學相容性。在700 ℃時，電池的面積比極化電阻為0.683 Ω·cm2。

Z.J.Yang等[24]研究了采用檸檬酸硝酸鹽法制備的GdBaFeNiO5+δ(GBFN)作為H-SOFC的陰極的電化學性能。在空氣氣氛中，375 ℃時GBFN的電導率為185 S/cm。以BZCY為電解質薄膜、陽極支撐的單體電池的輸出性能測試結果表明：在600 ℃、650 ℃和700 ℃時，最高輸出功率密度分別為171 mW/cm2、280 mW/cm2和456 mW/cm2。在700 ℃時，該電池的面積比界面電阻為0.15 Ω·cm2。

Z.L.Ding等[25]研究了La0.6Sr0.4Fe0.9Cr0.1O3-δ(LSFC10)作為中溫H-SOFC的陰極材料的電化學性能。在550 ℃時，電導率最高達到138 S/cm。以BZCY薄膜為電解質，Ni-BZCY復合陽極為陽極支撐體，LSFC10為陰極組裝成的單體電池具有較好的性能輸出，在700 ℃時的最大輸出功率密度為412 mW/cm2，面積比界面電阻只有0.19 Ω·cm2。

Y.Z.Ding等[26]將非鈷基材料Ba0.5Sr0.5Fe0.9Ni0.1O3-d-Sm0.2Ce0.8O1.9(BSFN-SDC)用作H-SOFC的復合陰極。XRD分析表明：該材料與電解質BZCY具有良好的化學相容性。熱膨脹性能測試結果表明：BSFN-SDC與BZCY的熱膨脹系數相近。以Ni-BZCY為陽極、BZCY為電解質組裝的單體電池，在700 ℃時的面積比界面電阻僅為0.174 Ω·cm2.

Z.H.Wang等[27]將混合導體BaPr0.8In0.2O3-δ(BPI)用作H-SOFC的陰極材料。XRD分析表明：BPI具有鈣鈦礦結構且對CO2和H2O具有良好的化學相容性。與電解質BZCYYb經過1 450 ℃高溫燒結，并未發生相變反應，說明二者的化學相容性較好。以NiO-BZCYYb為陽極材料組裝的單體電池，在750 ℃時的輸出功率密度高達688 mW/cm2。電池的壽命試驗結果表明：在600 ℃、輸出電壓為0.7 V時，電池可運行超過100 h。

M.L.Li等[28]研究將鈣鈦礦結構材料Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ(SFM)用于H-SOFC的陰極。XRD分析表明：在1 100 ℃下，SFM與電解質BZCY沒有生成新相，化學相容性良好。組裝了以Ni-BZCY為陽極、BZCY為電解質及SFM-BZCY為陰極的陽極支撐單體電池，在800 ℃時，該電池的輸出功率密度達到396 mW/cm2；組裝了以SFM-BZCY為電極、BZCY為電解質的對稱半電池，在800 ℃時，電池的面積比界面電阻均很小，單體電池為0.088 Ω·cm2，半電池為0.123 Ω·cm2。

S.L.Wang等[29]將La0.5Sr0.5Fe0.9Mo0.1O3-δ(LSFM)用作H-SOFC的陰極材料，組裝成以BZCY為電解質、Ni-BZCY為陽極的單體電池，并測試了在600～700 ℃下的輸出性能。在700 ℃時，該單體電池的最大輸出功率為332 mW/cm2，面積比界面電阻為0.59 Ω·cm2；改變陰極為LSFM-BZCY復合陰極，組裝了類似的單體電池，發現在700 ℃時的輸出功率為403 mW/cm2，面積比界面電阻為0.23 Ω·cm2，說明復合陰極材料的電化學性能好于單純的陰極材料。T.Yu等[30]用檸檬酸硝酸鹽法制備了La0.6Sr0.4Fe0.9Mo0.1O3-δ(LSFM10)，并測試了在300～800 ℃ 時的電導率，最高為159 S/cm。組裝以LSFM10為陰極、BZCY為電解質薄膜及NiO-BZCY為陽極的單體電池，測試在500～700 ℃下的輸出性能，輸出功率最高為496 mW/cm2，面積比界面電阻最低為0.15 Ω·cm2，說明LSFM可用作中溫H-SOFC的陰極材料。

Y.H.Chen等[31]采用檸檬酸鹽自蔓延燃燒法制得La0.8-xPrxSr0.2FeO3-δ(x=0、0.2、0.4和0.6，LPSF)、Sm0.2Ce0.8O2-δ(SDC)和BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(BZCY)粉末。XRD分析表明：在950 ℃下，LPSF0.2和SDC制成的復合陰極呈鈣鈦礦結構，在1 100 ℃下，兩者沒有發生化學反應，且熱膨脹系數相近。組裝了以NiO-BZCY為陽極、BZCY為電解質及LPSF0.2-SDC為復合陰極，由陽極支撐的單體電池，并測試了在550～700 ℃下的輸出性能。在700 ℃時，輸出功率密度最高為488 mW/cm2、開路電壓為0.95 V，面積比界面電阻較低，僅有0.071 Ω·cm2。

X.B.Mao等[32]將無鈷雙鈣鈦礦結構材料NdBaFe1.9Nb0.1O5+δ(NBFNb10)用做H-SOFC的陰極。研究發現：用Nb部分替換NdBaFe2O5+δ(NBF)中的Fe，可提高材料的電導率。XRD分析表明：在300～800 ℃下、空氣氣氛中，粉體NBFNb10與電解質BZCY具有良好的化學相容性。電化學測試表明：在700 ℃時，摻雜后的粉體NBFNb10的電導率為109S/cm。組裝了以NBFNb10-BZCY為復合陰極、BZCY為電解質及NiO-BZCY為復合陽極，由陽極支撐的單體電池。以氫氣為燃料，測試輸出性能，發現在700 ℃時的輸出功率密度最高為392 mW/cm2，面積比界面電阻為0.14 Ω·cm2。

與鈷基陰極材料相比，目前報道的非鈷基陰極材料與質子導體電解質之間的熱膨脹匹配性較好，但對氧的催化活化性普遍低于鈷基材料。H-SOFC相對于O-SOFC的最大優勢是工作溫度較低，因此開發適用于較低工作溫度的非鈷基H-SOFC陰極材料，仍是一個重要的研究方向。

4 結語

以質子導體作為電解質的SOFC具有高能量轉換效率和燃料利用率、低的傳導活化能、高的離子遷移數及高的理論電動勢值，受到了人們的重視。陰極是H-SOFC的關鍵材料之一，尋找合適的電極材料，探索H-SOFC的電極反應機理對于H-SOFC的發展具有重要的意義。通過對上述不同類型的陰極材料性能的比較可知，適用于H-SOFC的陰極材料需要滿足以下要求：①必須具有良好的氧催化能力，能夠提高氧催化反應的速率；②必須具有高的離子-電子電導率，加快氧離子電導的傳輸速率。綜上所述，高催化活性、高離子電導率及良好的微觀結構，都是適合用作H-SOFC的陰極材料所必須具備的條件。

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Research progress in the cathode materials for H-SOFC

ZHAO Xiao-yu，YANG Peng，SUI Jing

(CollegeofMaterialsScienceandEngineering，QingdaoUniversityofScienceandTechnology，Qingdao，Shandong266042，China)

Focused on the development and the research status of cathode materials for proton-conductors as electrolyte for solid oxide fuel cell(H-SOFC). The electrical conductivity，thermal expansion and electrochemical performance of the perovskite structure cathode materials，LnBaCo2O5+δcathode materials and non cobalt based cathode materials with the different proton-conducted electrolytes were described in detail.

solid oxide fuel cell(SOFC)； proton-conducted electrolyte； cathode material

趙嘯宇(1995-)，男，山東人，青島科技大學材料科學與工程學院本科生，研究方向：燃料電池；

山東省自然基金(ZR2012EML08)，青島市科技局[12-1-4-3-(27)-jch]

TM911.47

A

1001-1579(2016)02-0113-04

2015-10-15

楊 鵬(1993-)，男，安徽人，青島科技大學材料科學與工程學院碩士生，研究方向：燃料電池；

隋 靜(1979-)，女，山東人，青島科技大學材料科學與工程學院副教授，研究方向：燃料電池，本文聯系人。