烏魯木齊降水化學成分及來源分析

鐘玉婷，劉新春，范子昂，陸輝，何芳，屈濤

（1.中國氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所，新疆烏魯木齊 830002；2.中國氣象局樹木年輪理化研究重點開放實驗室/新疆樹木年輪生態重點實驗室，新疆烏魯木齊 830002；3.新疆氣象局觀測與網絡處，新疆烏魯木齊 830002；4.烏魯木齊市米東區氣象局，新疆烏魯木齊 831499）

烏魯木齊降水化學成分及來源分析

鐘玉婷1，2，劉新春1，2，范子昂1，2，陸輝1，2，何芳3，屈濤4

（1.中國氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所，新疆烏魯木齊 830002；2.中國氣象局樹木年輪理化研究重點開放實驗室/新疆樹木年輪生態重點實驗室，新疆烏魯木齊 830002；3.新疆氣象局觀測與網絡處，新疆烏魯木齊 830002；4.烏魯木齊市米東區氣象局，新疆烏魯木齊 831499）

降水是大氣中主要和次要污染物的重要收集器，是清除大氣中顆粒物和氣態污染物最好的清除劑。為了了解烏魯木齊降水特征，本文利用離子色譜分析了2010年降水樣品，研究表明，該區降水pH值在5.6～7.77之間，年均值為6.19，電導率變化范圍為18.7～172.5 μs· cm-1，年均值為57.73 μs·cm-1。降水中主要離子濃度排序為Ca2+>SO2-4>NH+4>Na+>Mg2+>Cl->NO-3> K+>F-，Ca2+是最主要的陽離子，SO2-4是最主要的陰離子，表明烏魯木齊降水中的致酸物質主要是硫酸鹽?？傠x子濃度季節變化特征表現為秋季高，冬季低。FA平均值為0.001，表明99.9%的降水酸度被堿性成分中和，NF計算結果表明Ca2+具有很強的中和能力。從相關分析、富集因子來看，SO2-4和NO-3主要受人為源的控制，K+主要存在于土壤揚塵或生物質燃燒產生的細顆粒物中；Mg2+主要來自陸源的土壤揚塵等；Cl-主要來自海相輸入，生物質燃燒、人類生活污水排放以及化工廠排放對Cl-也有很大貢獻。

大氣降水；烏魯木齊；離子成分；來源

降水中的pH值和化學成分通過清除大氣中顆粒物和氣態污染物體現出來。降水酸度是降水中各種陰、陽離子相互作用的結果，并不由酸性離子的絕對含量決定，取決于所含粒子的相對濃度[1，2]，降水的化學成分則受到人為活動和自然作用的雙重影響，是進入水滴的氣態物質和固態顆粒物共同作用的結果[3]。不同區域降水的化學成分含量不同，因此研究降水化學對于評價不同地區的氣態和顆粒物污染具有十分重要的作用[4]，同時對了解本地和區域大氣污染物的分散和沉積過程對生態系統影響有一定的幫助[5]。

隨著人們對酸雨污染的重視，降水化學特征已成為近20 a來環境領域研究的熱點[6-12]。近年來，國內對降水酸度和化學成分的研究主要集中在南方城市[13-14]，而西北城市大氣顆粒物研究較多[15-17]，降水化學組成特征的研究較少。有研究表明，烏魯木齊市區大氣降水總體以中性和堿性為主，但有逐漸酸化的趨勢，其中冬半年酸化更為明顯[18]；陰離子總濃度高于陽離子總濃度，且近3 a來離子總濃度呈增大趨勢[19]。本文研究分析了烏魯木齊市2010年大氣降水樣品的pH值和水溶性離子成分，并對其來源進行探討，目的是為本地大氣污染和降水污染控制提供一定的參考依據。

1 實驗設計和研究方法

1.1 研究區概況和樣品采集

烏魯木齊地處亞歐大陸腹地、北天山北麓、準噶爾盆地南緣，市區三面環山，北部平原開闊。氣候為中溫帶大陸性干旱氣候，寒暑變化明顯，晝夜溫差較大，年均氣溫6.4℃，降水少，年降水量236 mm。觀測點位于烏魯木齊市天山區東大梁街烏魯木齊國家基本氣象站，43.47°N，87.39°E，海拔935.0 m。降雨量的測定是在該基準站的空曠區域設置一個標準雨量桶以測定降雨量，同時布設1個干凈的內徑約50cm的塑料敞口大桶（離地面70 cm高），用人工手動采集雨水樣品。采樣之前，先用自來水清潔采樣桶，再用蒸餾水清洗。將采集的樣品裝入洗凈并干燥好的100 ml聚乙烯瓶內。測pH和電導率后，先用微孔濾膜（0.45 um）過濾，再放于4℃冰箱中冷藏，待分析。

1.2 研究方法

降水樣品pH值使用上海精密科學儀器有限公司PHS-3B型pH計測量；電導率用上海精密科學儀器有限公司DDS-307型電導率儀測定；水樣化學測定前均過0.45 m的過濾膜，降水中的F-、Cl-、SO2-4、NO-3、Na+、NH+4、K+、Mg2+、Ca2+用美國戴安ICS-3000型離子色譜儀測量。H+濃度通過pH計算獲得，即：pH=-log10[H+]?[H+]=10-pH。離子的月均濃度通過雨量加權平均計算獲得，計算公式為水的pH值、電導率和水溶性化學組分濃度。全年大氣降水pH值變化范圍為5.6～7.77，均高于5.6，為堿性降水，年均值為6.19，季均值表現為冬季最大，春季次之，秋季最小，全年沒有酸雨出現。采樣期間降水的電導率變化范圍為18.7～172.5 μs·cm-1，年均值為57.73 μs·cm-1，季均值表現為夏季最大，秋季次之，冬季最小。沙塵對大氣顆粒物化學組成有著極大的影響，當空氣濕度較高時，大氣顆粒物中K-Ca-S顆粒增多，有大量的二次粒子生成[20-21]，沙塵氣溶膠中Ca濃度較高，會影響沙塵降水的pH值偏高，降水為堿性降水[22]。

2.2 降水中水溶性離子組成

2.2.1 離子平衡

離子平衡是指溶液中陽離子電荷總和與陰離子電荷總和的平衡。如果對降水的化學組分作全面測定，最后陽離子的當量濃度之和必然等于陰離子的當量濃度之和。據此可以分別計算降水中陰、陽離子的當量濃度和，以檢查是否有主要離子被遺漏。理想狀態是：∑陽離子=∑陰離子，即∑Cat=∑An。本次研究中，

烏魯木齊降水中陰、陽離子總濃度極不平衡，陰離子總濃度占離子總濃度的31.46%，陽離子總濃度占離子總濃度的68.54%，陽離子總濃度是陰離子總濃度的2.18倍。一般認為，當pH值>5.6時，HCO-3對陰離子的貢獻不容忽略，pH越高，HCO-3的貢獻越大[23]。本研究中沒有測定HCO-3、PO3-4，而且降水中還

式中，Pi為次降水量，單位mm；Ci為次降水的離子濃度，單位μeq·L-1）。文中所有參數的平均值均為相對于降水量的加權平均值。

2 結果與討論

2.1 降水的pH值和電導率

降水的pH值是反映各地區在不同時期降水化學特征的綜合性指標。從2010年3月至2011年2月共采集51次降水樣品，雨量范圍為1.0～22.0 mm，降水總量為283.4 mm。表1為烏魯木齊大氣降含有多種有機酸，這些可能是導致陰陽離子總濃度不平衡的重要原因。此外，大氣污染性質及離子來源不同也會影響陰陽離子總濃度的平衡。

表1 烏魯木齊大氣降水的pH值、電導率和水溶性化學組分濃度/μeq·L-1

2.2.2 濃度特征

由于降水的成分由大氣中氣體和顆粒物的沖刷過程決定，所以降水離子濃度可以反映大氣污染的程度。從表1可以看出降水中主要離子濃度排序為Ca2+>SO2-4>NH+4>Na+>Mg2+>Cl->NO-3>K+>F-，Ca2+是最主要的陽離子，最大值為2471.86 μeq·L-1，其年均濃度占陽離子總濃度的74.68%，這和其他內陸地區降水組成是一致的[24，25]，夏季最低為71.02%，冬季最高為79.52%；其次是NH+4，最大值為676.37 μeq·L-1，季均濃度比例表現為秋季最高，冬季最低；SO2-4是最主要的陰離子，最大值為1 827.86 μeq·L-1，其年均濃度占陰離子總濃度的82.25%，秋季最高為88.04%，夏季最低為73.21%；其次是Cl-和NO-3，最大值分別為148.23 μeq·L-1和276.94 μeq·L-1，其年均濃度分別占陰離子總濃度的8.37%和7.31%，季均濃度比例都表現為夏季最高，秋季最低。SO2-4濃度顯著高于其它陰離子，其年均濃度（437.14 μeq·L-1）遠高于其他城市（上海，2005年，199.6 μeq·L-1）和潔凈地區（納木錯，2005—2006年，15.50 μeq·L-1），表明烏魯木齊的大氣環境受到了嚴重的污染，且降水中的致酸物質主要是硫酸鹽，這與我國大氣污染主要是硫酸型相一致[26]。

降水中SO2-4/NO-3當量比可以揭示酸雨特征，估計SO2-4和NO-3對降水酸度的相對貢獻，反映固定源（燃煤）和移動源（機動車）對降水酸度的貢獻[27]。SO2-4和NO-3是該區域大氣降水中的主要陰離子，其SO2-4/ NO-3比值變化范圍為5.27～29.52，高值集中在采暖季，夏季比值明顯較低，其平均值為12.03，比昆明略低，但高于北京、南京、成都、重慶等地，也高于歐洲（3.14）和北美地區的一些城市，遠高于我國的平均水平（6.24）[28]，表明烏魯木齊降水中SO2-4是降水酸度的主要貢獻者，也是大氣污染的主要因子,說明烏魯木齊屬于典型的煤煙型大氣污染。

2.2.3 降水酸化與中和

降水的酸度取決于致酸前體物的濃度以及中和離子的濃度。北半球大部分地區降水酸度主要由強酸H2SO4和HNO3引起，通常將SO2-4和NO-3作為主要致酸離子[29]。相對酸度（FA）是評價降水酸度中和程度的一個指標，采用Balasubramanian等[30]提出的公式：

式中[H+]、[SO2-4]、[NO-3]為對應離子的濃度。若FA=1，則表明由SO2-4和NO-3產生的降水酸度被堿性物質中和。

中和因子（NF）是評價降水被堿性物質中和的一個參數，由Possanzini等[31]提出的公式計算得到：

式中，[Xi]是堿性離子Xi的離子濃度，單位為μeq·L-1。

Ca2+、NH+4、SO2-4、NO-3通常被認為是決定降水pH值的主要離子。國內研究表明，城市區域有30%～ 70%的大氣顆粒物來自土壤，而且北方土壤中的堿性物質含量通常高于南方地區，土壤中的堿性離子從南到北相應增加，北方土壤中Ca和Na元素的含量分別為3%和1.5%，而南方土壤中兩者的含量僅有0.1%和0.5%[32]。在本次研究中，烏魯木齊降水的FA平均值為0.001，表明99.9%的降水酸度被堿性成分中和。烏魯木齊的FA值遠遠低于其他城市。（Ca2++NH+4）/（SO2-4+NO-3）的比例為2.15，這個比值很高表明該地區降水的堿性離子中和能力很強，也同時解釋了該地區降水離子濃度很高，但降水酸度卻不強。Ca2+、NH+4、Mg2+和K+的中和因子值分別為1.86、0.28、0.10和0.03，表明Ca2+具有很強的中和能力，而NH+4、Mg2+和K+的中和能力較小。計算Ca2+在春夏秋冬的NF值分別為1.50、4.04、1.28和1.76，可以看出其中和能力在夏季最為明顯。

2.2.4 離子濃度變化

將不同季節離子質量濃度進行對比分析，如圖1所示，可以看出季節差異明顯。總離子濃度季節變化表現為秋季>夏季>春季>冬季，陰離子中SO2-4濃度比例最大，秋季最高，冬春季次之，夏季最低，每年的10月15日到次年的4月15日是烏魯木齊市的采暖期，而SO2-4主要來源是燃煤排放，因此夏季的SO2-4濃度明顯低于其他三個季節；NO-3和Cl-濃度都表現為冬季最大，但與其他三個季節相差不大，這除了跟燃煤、汽車尾氣排放有關，還與烏魯木齊冬季大氣層結穩定，經常有逆溫天氣出現，污染物不易擴散有很大關系；陽離子中Ca2+所占比例最大，其濃度表現為夏季最大，冬季最小，這可能與冬季大雪覆蓋，建筑施工停工，土壤道路揚塵少有關；NH+4次之，其濃度表現為秋季最大，冬季最小，這是因為氨是大氣中唯一的堿性氣體，主要來自動植物活動排放、動植物尸體腐爛、土壤微生物排放等天然過程。氣態氨與大氣化學過程中產生的二次污染物硫酸和硝酸結合成鹽，形成硫酸銨和硝酸銨，氨還可以與氣態氯化氫反應生成氯化銨。秋季SO2-4濃度明顯偏高，則形成的銨鹽也相應增多，致使NH+4濃度偏大。

圖1 烏魯木齊降水中離子濃度季節變化

2.3 降水中化學組分的來源解析

2.3.1 相關分析

為了確定降水中水溶性離子組分的來源和存在形式，本文通過計算研究了降水中主要離子組分之間的相關性。結果表明：Cl-和SO2-4的相關系數為0.74，明顯大于Cl-和NO-3的相關系數，說明Cl-和SO2-4的來源共性和大氣中存在形式相似的可能性較大；F-與SO2-4的相關性比較好，相關系數為0.62，表明F-很可能來自燃煤排放；Na+與K+、Mg2+、Ca2+都表現出顯著相關性，而與Cl-的相關性較差，說明其來源與其他沿海城市Na+和Cl-的主要來源是海洋源有所不同，Na+與K+、Mg2+、Ca2+很可能都來自局地源。

表2 烏魯木齊降水中主要離子相關系數（N=51）

2.3.2 富集因子

大氣化學研究中，常用富集系數（EF）來估算海洋源和非海洋源對降水離子濃度的貢獻。由于來源單一且成分穩定，一般將Na+和Ca2+分別作為海洋源和陸源的參考元素[33-34]。為了估算烏魯木齊大氣降水中海相和陸相的貢獻，以Na+和Ca2+為海相和陸相的參考離子，通過下面公式計算大氣降水中的富集系數：

式中，X是計算富集因子的離子；Na+（rainwater）是降水中Na+的濃度；Na+（sea）是海水中Na+的濃度。

式中，X是計算富集因子的離子；Ca2+（rainwater）是降水中Ca2+的濃度；Ca2+（soil）是海水中Ca2+的濃度。富集因子遠大于1，表示降水中離子組成相對于參考離子被富集，富集因子遠小于1，表示降水中的離子組成相對于參考離子被稀釋，富集因子近似等于1表明與參考元素有相同的來源。烏魯木齊地處亞歐大陸腹地，雖然遠離海洋，但是位于其南面的塔克拉瑪干沙漠億萬年前是一個巨大的古海洋，而且也有很多海底鹽湖至今仍然存在。我們假設Na+是海洋源，來計算富集因子。從表3中可知，該區域大氣降水中的Cl-的EFsoil遠大于1，而EFseawater僅有0.466，表明Cl-是海源性離子；SO2-4和NO-3的EFsoil和EFseawater都遠高于1，相對于海洋和土壤都是高度富集，因此可以認為他們絕大部分來自人為源的貢獻；Ca2+的EFseawater遠高于1，說明其主要來自陸相源貢獻；K+、Mg2+的EFseawater分別為8.091和3.00，EFsoil分別為0.030和0.114，表明他們主要來源還是陸源，但是也有海源的貢獻。

表3 大氣降水中離子組成相對土壤和海洋的富集因子

2.3.3 不同源的貢獻

一般認為降水中的離子成分主要來自人為源、海鹽氣溶膠和巖石/土壤風化。為了計算降水中每種離子組分來源及貢獻,特作如下假設[8]：Na+均來自海相輸入;地殼來源中沒有F-、Cl-、SO2-4、NO-3和NH+4；Mg2+來自海源和殼源,沒有人為來源。通過下面的方程計算,可以得到海相輸入（SSF）、巖石/土壤風化（CF）和人為活動輸入（AAF）對各離子組分來源的相對貢獻：

式（3）～式（5）中，X為要計算的離子。

從表4中可以看出，SO2-4和NO-3主要受人為源的控制，SO2-4主要來自燃煤排放，NO-3主要來自機動車尾氣排放；陸源K+主要存在于土壤揚塵或生物質燃燒產生的細顆粒物中，但是不能估算出這兩者的比例；Mg2+主要來自陸源的土壤揚塵等；Cl-主要來自海相輸入，生物質燃燒、人類生活污水排放以及化工廠排放對Cl-也有很大貢獻，但也不能估算出海洋源和人為活動的比例。

表4 大氣降水中各離子不同來源的貢獻%

3 結論

（1）烏魯木齊降水均為堿性降水，年均值為6.19，電導率變化范圍為18.7～172.5 μs·cm-1，年均值為57.73 μs·cm-1。

（2）烏魯木齊降水中陰、陽離子總濃度極不平衡，陰離子總濃度占離子總濃度的31.46%，陽離子總濃度占離子總濃度的68.54%，陽離子總濃度是陰離子總濃度的2.18倍。

（3）降水中主要離子濃度排序為Ca2+>SO2-4>NH+4>Na+>Mg2+>Cl->NO-3>K+>F-，Ca2+是最主要的陽離子，其年均濃度占陽離子總濃度的74.68%，SO2-4是最主要的陰離子，其年均濃度占陰離子總濃度的82.25%，表明烏魯木齊降水中的致酸物質主要是硫酸鹽?？傠x子濃度季節變化表現為秋季>夏季>春季>冬季。

（4）烏魯木齊降水的FA平均值為0.001，表明99.9%的降水酸度被堿性成分中和。從相關分析，富集因子來看，Cl-和SO2-4的來源共性和大氣中存在形式相似的可能性較大；Na+與K+、Mg2+、Ca2+都表現出顯著相關性，很可能都來自局地源。SO2-4和NO-3要受人為源的控制，陸源K+主要存在于土壤揚塵或生物質燃燒產生的細顆粒物中；Mg2+主要來自陸源的土壤揚塵等；Cl-主要來自海相輸入，生物質燃燒、人類生活污水排放以及化工廠排放對Cl-也有很大貢獻。

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Chemical Characteristics and Source Assessment of Atmospheric Precipitation in Urumqi

ZHONG Yuting1，2，LIU Xinchun1，2，FAN Zi'ang1，2，LU Hui1，2，HE Fang3，QU Tao4
（1.Institute of Desert Meteorology，CMA，Urumqi 830002，China；2.Key Laboratory of Tree-ring Physical and Chemical Research of China Meteorological Administration/Xinjiang Laboratory of Tree Ring Ecology，Urumqi 830002，China；3.The Operational Department of Xinjiang Meteorological Bureau,Urumqi 830002，China；4.Midong District Meteorological Bureau，Urumqi 831499，China）

Precipitation is the important collector of primary and secondary pollutants in the atmosphere,is the best scavenger of the removal of particulate and gaseous pollutants in the atmosphere.To understand the chemical characteristics of precipitation in Urumqi,about 51 precipitation samples were collected in 2010.The pH of samples varied from 5.6 to 7.77 with the average of 6.19,and the conductivity varied from 18.7 to 172.5 μs·cm-1with the average of 57.73 μs·cm-1.Ca2+is one of the most main cation with the average of 887.43 μeq·L-1,while SO24-is one of the most main anion with the average of 430.47 μeq·L-1.Acid-causing substance of precipitation in Urumqi is mainly sulfate.The seasonal variations of ions showed that the concentrations were the highest in autumn and the lowest in winter.Fractional acidity（FA）was 0.001,which indicates that 99.9%of the precipitation acidity were neutralized by alkaline composition.Results of neutralization factors（NF）indicated that Ca2+was the dominant neutralization substance.The correlation analysis, enrichment factor（EF）and sources indicated that SO24-and NO3-were mostly attributed by the anthropogenic activities,K+came from soils and biomass burning,Mg2+originated from soils and Clwas mainly contributed by sea sources.

precipitation；Urumqi；ion composition；source

P426.612

：B

1002-0799（2016）06-0081-07

10.3969/j.issn.1002-0799.2016.06.012

2016-05-23；

2016-07-18

國家自然科學基金項目（41405124，41405141）共同資助。

鐘玉婷（1982-），女，助理研究員，主要從事大氣化學研究。E-mail：zhongyuting830@sina.cn鐘玉婷，劉新春，范子昂，等.烏魯木齊降水化學成分及來源分析[J].沙漠與綠洲氣象，2016，10（6）：81-87.