155名健康成年男性尿總α、總β放射性活度分析▲

杜 巖 黎美清 唐 明 王 萍 廖瑞慶 時(shí)宇花 施揚(yáng)海

(廣西壯族自治區(qū)職業(yè)病防治研究院核與輻射防護(hù)研究所，南寧市 530021，E-mail：dy0727@163.com)

論著·調(diào)查研究

155名健康成年男性尿總α、總β放射性活度分析▲

杜 巖 黎美清 唐 明 王 萍 廖瑞慶 時(shí)宇花 施揚(yáng)海

(廣西壯族自治區(qū)職業(yè)病防治研究院核與輻射防護(hù)研究所，南寧市 530021，E-mail：dy0727@163.com)

目的 了解廣西部分地區(qū)健康成年男性尿總α、總β放射性正常水平，為建立用于核事故(意外)狀態(tài)下放射性核素內(nèi)照射篩查水平提供參考。方法 采集廣西部分地區(qū)155名健康成年男性的晨尿，取尿樣200 ml加硝酸進(jìn)行鹽化處理，經(jīng)75℃蒸發(fā)濃縮、灰化(300℃，2 h)，用四路低本底計(jì)數(shù)器(1 000 min)對(duì)樣品中總α、總β放射性水平進(jìn)行測(cè)量，所得結(jié)果用尿肌酐校正。結(jié)果 155位健康成年男性尿中總α放射性活度為0.00～7.36(1.63±1.47)Bq/gCr，尿中總β放射性活度為(未排除40K貢獻(xiàn))8.02～89.58(28.40±14.56)Bq/gCr。結(jié)論 建議將尿中總α放射性活度6.04 Bq/gCr(x+3s)和尿中總β放射性活度(未剔除40K的貢獻(xiàn))72.08 Bq/gCr(x+3s)暫時(shí)作為廣西健康成年男性事故應(yīng)急篩查水平。

放射性核素；α放射性活度；β放射性活度；健康人；男性；尿；應(yīng)急篩選；廣西

核能的開發(fā)利用給人類社會(huì)發(fā)展帶來新的動(dòng)力，極大地增強(qiáng)了人類認(rèn)識(shí)世界和改造世界的能力。但隨著核技術(shù)的廣泛應(yīng)用，其為人類造福的同時(shí)，意外釋放放射性核素的可能性也會(huì)增大。在事故(意外)狀態(tài)下，應(yīng)急響應(yīng)和醫(yī)學(xué)處置時(shí)要同時(shí)考慮外照射和內(nèi)照射導(dǎo)致的健康問題。外照射的檢測(cè)和處置手段較多，技術(shù)成熟，但內(nèi)照射的檢測(cè)和處置就相對(duì)困難和復(fù)雜得多。對(duì)于發(fā)射特征性X射線、γ射線、正電子和高能β粒子的放射性核素的內(nèi)照射可以利用全身計(jì)數(shù)器進(jìn)行直接檢測(cè)，確定核素及其活度，其對(duì)于指導(dǎo)醫(yī)學(xué)處置來說是非常實(shí)用的方法[1]。但很多內(nèi)照射的核素是不發(fā)射射線或只發(fā)射低能光子的，全身計(jì)數(shù)器的檢測(cè)顯然不適用。開展受照人群尿中總α、總β放射性水平檢測(cè)，精確反映體內(nèi)放射性核素狀態(tài)，對(duì)指導(dǎo)內(nèi)照射傷員的醫(yī)學(xué)處置具有重要意義[2]。本調(diào)查旨在了解廣西部分地區(qū)正常人群尿中總α、總β放射性水平，為建立用于核事故(意外)狀態(tài)下放射性核素內(nèi)照射篩查水平提供參考。

1 對(duì)象與方法

1.1 研究對(duì)象 于2014年6月采取整群抽樣的方法選取南寧某研究機(jī)構(gòu)25～35歲的非實(shí)驗(yàn)室工作的18名健康男性以及防城港市某中學(xué)25～35歲的25名健康男性，分別于2014年6月、2015年6月、2016年6月采取整群抽樣的方法抽取防城港某企業(yè)25～35歲的112名健康男性列為調(diào)查對(duì)象。所有調(diào)查對(duì)象均被告知留樣前避免劇烈活動(dòng)及暴飲暴食。所有調(diào)查對(duì)象均經(jīng)過體檢確定為健康人。本調(diào)查經(jīng)廣西壯族自治區(qū)職業(yè)病防治研究院倫理委員會(huì)批準(zhǔn)，調(diào)查對(duì)象均簽署了知情同意書。

1.2 尿樣的采集及預(yù)處理 本調(diào)查使用經(jīng)稀硝酸(HNO3)浸泡、去離子水清洗過的2 L圓形具內(nèi)蓋塑料瓶收集被調(diào)查人員的晨尿。收集尿樣在留2 ml用作尿肌酐檢測(cè)樣后加入總尿樣2%的濃HNO3充分搖勻用于防腐防吸附，實(shí)驗(yàn)前置于4℃冰箱保存。

1.3 材料與方法

1.3.1 試劑與主要設(shè)備：濃HNO3、H2O2、無水乙醇為分析純；美國(guó)ORTEC MPC-9604型四路低本底α、β計(jì)數(shù)器；日立7600全自動(dòng)生化分析儀；Thermo Scientific循環(huán)水浴箱；FA1104電子天平(Max：110 g，d=0.1 mg)；紅外線干燥燈(100 W)；德國(guó)Nabertherm馬弗爐；已測(cè)本底的不銹鋼樣品測(cè)量盤(直徑50 mm)。刻度源：購(gòu)自中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院，α刻度源采用241Am粉源，比活度為13.6 Bq/g，擴(kuò)散不確定度為5.0%，有效期：2014年3月4日至2017年3月3日；β刻度源采用40K粉源，比活度為16.1 Bq/g，擴(kuò)散不確定度為5.0%，有效期：2014年3月4日至2017年3月3日；監(jiān)督源：購(gòu)自中國(guó)原子能研究院，α監(jiān)督源采用241Am平面源，表面發(fā)射率為19.9s-1·(2πsr)-1，擴(kuò)散不確定度為2%；β監(jiān)督源采用90Sr-90Y平面源，表面發(fā)射率為48.0s-1·(2πsr)-1，擴(kuò)散不確定度為2%。

1.3.2 樣品制備

1.3.2.1 尿樣的蒸發(fā)濃縮：取200 ml尿樣于500 ml燒杯中，加入20 ml濃HNO3，置于75℃循環(huán)水浴箱中蒸發(fā)濃縮至50 ml。將濃縮樣品移至150 ml經(jīng)300℃恒重的陶瓷蒸發(fā)皿中，并用適量稀HNO3反復(fù)洗滌燒杯，洗滌后的液體并入蒸發(fā)皿中。將盛有濃縮樣品的蒸發(fā)皿置于可調(diào)電爐小火加熱，至蒸干。

1.3.2.2 灰化：蒸干樣品放入預(yù)熱的馬弗爐300℃灰化2 h，取出冷卻后置干燥器中。

1.3.2.3 樣品源制備：將灰化后的樣品準(zhǔn)確稱量后置于瑪瑙研缽研成細(xì)小均勻粉末，準(zhǔn)確稱量樣品干粉190 mg置于檢測(cè)過本底和準(zhǔn)確稱量的不銹鋼樣品盤中加入數(shù)滴無水乙醇和成稀泥狀鋪設(shè)均勻平整。用遠(yuǎn)紅外線燈將其烤干置于干燥器中待測(cè)。

1.3.2.4 刻度源的制備：α刻度源的制備：取經(jīng)電熱干燥箱110℃、4 h處理的241Am粉源準(zhǔn)確稱量制備標(biāo)準(zhǔn)曲線所需質(zhì)量的標(biāo)準(zhǔn)粉末，置于測(cè)過本底的不銹鋼樣品盤中，加入數(shù)滴無水乙醇和成稀泥狀鋪設(shè)均勻平整，制備一系列不同質(zhì)量厚度的α標(biāo)準(zhǔn)刻度源。用遠(yuǎn)紅外線燈將其烤干置于干燥器中待測(cè)。同理制備一系列不同質(zhì)量厚度的β標(biāo)準(zhǔn)刻度源。

1.3.3 樣品測(cè)量1.3.3.1 四路低本底α、β計(jì)數(shù)器的檢測(cè)校準(zhǔn)：測(cè)量樣品前，對(duì)低本底α、β計(jì)數(shù)器的坪曲線、甄別閾、本底和效率曲線進(jìn)行測(cè)量，對(duì)設(shè)備進(jìn)行校準(zhǔn)。由效率曲線得到設(shè)備對(duì)α的計(jì)數(shù)效率為(77.1±0.6)%；對(duì)β的計(jì)數(shù)效率為(97.0±0.8)%。

1.3.3.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線的建立：將制備好的一系列不同厚度的標(biāo)準(zhǔn)源，分別放在MPC-9604低本底計(jì)數(shù)器上測(cè)量1 000 min，根據(jù)測(cè)量結(jié)果繪制出α標(biāo)準(zhǔn)曲線和β標(biāo)準(zhǔn)曲線，測(cè)量樣品即可以根據(jù)質(zhì)量厚度在標(biāo)準(zhǔn)曲線上查出相應(yīng)的計(jì)數(shù)效率。

1.3.3.3 回收率的測(cè)定：用加定量標(biāo)準(zhǔn)源回收分析的方法計(jì)算回收率，對(duì)實(shí)驗(yàn)檢測(cè)過程進(jìn)行質(zhì)量控制。將抽取的尿樣品充分混合均勻，分別取200 ml于4個(gè)燒杯中分為兩組，其中一組加入定量241Am標(biāo)準(zhǔn)溶液，另一組不加，作為平行對(duì)照實(shí)驗(yàn)，其他處理保持一致。處理過程按照樣品處理過程，測(cè)得平均回收率為98.1%。

1.3.3.4 樣品測(cè)量程序：將制備好的樣品分別放在MPC-9604低本底計(jì)數(shù)器上測(cè)量1 000 min，得出樣品的α、β計(jì)數(shù)率，參照《生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)檢驗(yàn)方法放射性指標(biāo)》[3]所提供的計(jì)算公式將計(jì)數(shù)率轉(zhuǎn)化成放射性體積活度(Bq/L)。式1為尿中總α放射性體積活度(Bq/L)計(jì)算公式；式2為尿中總β放射性體積活度(Bq/L)計(jì)算公式。

公式說明：Avα為樣品中總α放射性體積活度(Bq/L)；Avβ為樣品中總β放射性體積活度(Bq/L)；W為樣品蒸發(fā)后的殘?jiān)|(zhì)量(mg)；nx為樣品源計(jì)數(shù)率(計(jì)數(shù)/s)；n0為測(cè)量系統(tǒng)的本底的計(jì)數(shù)率(計(jì)數(shù)/s)；F為放射性回收率(F≤1，用小數(shù)表示)； V為樣品體積(L)；m為測(cè)量樣品質(zhì)量。

1.3.3.5 尿肌酐測(cè)定方法：采用肌氨酸氧化酶法，利用日立7600全自動(dòng)生化分析儀進(jìn)行測(cè)定；計(jì)量報(bào)告單位為μmol/L；單位轉(zhuǎn)換：1 mg/dL=88.41 μmol/L，原尿樣中總α和總β放射性體積活度報(bào)告單位為Bq/L，將原活度Bq/L除以尿肌酐轉(zhuǎn)換單位值g/L，得出結(jié)果單位Bq/gCr，轉(zhuǎn)換后描述尿中α、β總放射性活度單位為Bq/gCr。

1.4 統(tǒng)計(jì)學(xué)分析 采用SPSS 20.0進(jìn)行統(tǒng)計(jì)學(xué)分析。測(cè)量數(shù)據(jù)經(jīng)正態(tài)分布檢驗(yàn)符合正態(tài)分布，采用(x±s)表示，多組均數(shù)比較采用方差分析，以P<0.05為差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。

2 結(jié) 果

2.1 155名調(diào)查對(duì)象的總α、β放射性活度測(cè)定結(jié)果 155名健康男性的晨尿尿樣品總α放射性活度為0.00～7.36(1.63±1.47)Bq/gCr；尿中總β放射性活度為8.02～89.58(28.40±14.56)Bq/gCr(未排除40K貢獻(xiàn))。

2.2 不同職業(yè)人群測(cè)量結(jié)果比較 企業(yè)員工、教師、研究院?jiǎn)T工尿中總α、β放射性活度比較，差異無統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P>0.05)。見表1。

表1 不同職業(yè)人群尿中總α、β放射性活度比較(Bq/gCr)

注：*僅使用2014年所測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行比較。

2.3 企業(yè)員工3年尿中總α、β放射性活度測(cè)量結(jié)果比較 各年度尿中總α、β放射性活度測(cè)量結(jié)果比較，差異無統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P>0.05)。見表2。

表2 企業(yè)員工3年尿中總

3 討 論

核意外泄露釋放事故期間，事故區(qū)域人員(公眾)會(huì)因?yàn)轶w表沾染放射性核素而受到外照射，還會(huì)由于吸入污染空氣、食用受放射性核素沾染的食品和飲用水等受到內(nèi)照射[1]。放射性核素的沾染所造成的外照射，可以通過體表放射性檢測(cè)，并通過去污洗消和相應(yīng)的醫(yī)學(xué)處置達(dá)到保護(hù)公眾健康的目的[4]。但內(nèi)照射的檢測(cè)和醫(yī)學(xué)處置復(fù)雜很多，首先要確定攝入體內(nèi)的核素及照射劑量，才能確定醫(yī)學(xué)處置方案和手段。在事故期間有組織地給事故區(qū)域可能受照射公眾服用碘片，也僅僅是預(yù)防放射性碘對(duì)甲狀腺損害的一個(gè)手段，卻避免不了進(jìn)入體內(nèi)的放射性核素對(duì)人體其他器官和系統(tǒng)的損傷[5]。尿樣的總α、總β放射性活度檢測(cè)在核事故應(yīng)急中具有非常重要的意義，它不僅能直接反映內(nèi)照射人員的受照程度，也能為放射性核素的促排提供依據(jù)[2]。尿樣的總α、總β放射性活度檢測(cè)方法較其他放射性檢測(cè)更為簡(jiǎn)單、快捷、有效。尿樣的采集無損傷、無痛苦，受檢人員較易于接受，可以作為初步確定受照人員內(nèi)照射水平篩選方法。

采集24 h尿樣是反映體內(nèi)核素水平的最佳方法，但收集24 h尿樣非常困難，被采樣者的正常生活將被打亂，無法配合，即使是收集住院患者的24 h尿樣也存在困難的。事故狀態(tài)下收集公眾24 h尿樣存在收樣地點(diǎn)的安排、提供尿樣的公眾食宿的安排等問題，特別是及時(shí)疏散群眾避免人員聚集是應(yīng)急響應(yīng)期間更應(yīng)考慮的問題。借鑒職業(yè)醫(yī)學(xué)上普遍采用的尿肌酐校正尿樣的方法[6-7]，且尿肌酐的檢測(cè)簡(jiǎn)單方便，采集一次晨尿即可檢測(cè)尿樣的總α、總β放射性。因此本次調(diào)查所采集的尿液為調(diào)查對(duì)象的一次晨尿。

本調(diào)查在開展實(shí)驗(yàn)過程中，尿樣的蒸發(fā)干燥前期采用的是低溫75℃緩慢蒸干的方法處理尿樣，與《生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)檢驗(yàn)方法放射性指標(biāo)》[3]規(guī)定的方法不一致，這主要是考慮事故所釋放核素的熱穩(wěn)定，其在加熱過程中可能會(huì)被蒸發(fā)或揮發(fā)，為此采用較長(zhǎng)時(shí)間的低溫度75℃蒸發(fā)濃縮，使其充分鹽化以增強(qiáng)其穩(wěn)定性。本次調(diào)查對(duì)尿中總β放射性活度的測(cè)量未對(duì)40K的貢獻(xiàn)進(jìn)行剔除，主要是考慮測(cè)量總放射性水平應(yīng)該包括40K的貢獻(xiàn)，且既往也無關(guān)于廣西人群尿中總β放射性活度水平的研究報(bào)告，作為基礎(chǔ)數(shù)據(jù)應(yīng)該進(jìn)行測(cè)量分析。筆者將在以后的研究中著重考慮這個(gè)因素的影響。本次調(diào)查中，不同地區(qū)、不同職業(yè)和不同年份的健康男性尿中總α、總β放射性活度比較，差異均無統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P>0.05)，提示受調(diào)查的不同地區(qū)、不同職業(yè)健康男性人群尿中總α、總β放射性活度的正常水平是基本一致的。

本調(diào)查結(jié)果顯示，廣西部分地區(qū)155名健康男性的晨尿總α放射性活度為0.00～7.36(1.63±1.47) Bq/gCr，尿中總β放射性活度為8.02～89.58(28.40±14.56)Bq/gCr(未排除40K貢獻(xiàn))，與王麗琴等[8]和陳曉文等[9]報(bào)告的結(jié)果相似。筆者建議將尿中總α放射性活度6.04 Bq/gCr(x+3s)和尿中總β放射性活度(未剔除40的貢獻(xiàn))72.08 Bq/gCr(x+3s)暫時(shí)作為廣西健康成年男性事故應(yīng)急的參考篩選指標(biāo)。但由于本次調(diào)查的樣本量少，所得數(shù)據(jù)還不能作為區(qū)域正常值，僅能作為參考，筆者將在后續(xù)研究中擴(kuò)大樣本進(jìn)一步分析探討區(qū)域正常值。

(致謝：感謝廣西防城港市衛(wèi)生計(jì)生委應(yīng)急辦梁踴、防城港核電站朱元理、王彪、防城港市港口區(qū)疾控中心韋小芬為本調(diào)查所提供的支持)

[1] 中華人民共和國(guó)國(guó)家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局,中國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì).放射性核素?cái)z入量及內(nèi)照射劑量估算規(guī)范:GB/T 16148-2009[S].北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2009.

[2] Maxwell SL 3rd,Jones VD.Rapid determination of actinides in urine by inductively coupled plasma mass spectrometry and alpha spectrometry:a hybrid approach[J].Talanta,2009,80(1):143-150.

[3] 中華人民共和國(guó)衛(wèi)生部,中國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì).生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)檢驗(yàn)方法放射性指標(biāo):GB/T 5750.13-2006[S/OL].(2006-12-29)[2016-05-20].http://www.moh.gov.cn/cmsresources/zwgkzt/wsbz/new/20070628153815.pdf.

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[6] 中華人民共和國(guó)國(guó)家衛(wèi)生和計(jì)劃生育委員會(huì).職業(yè)性鎘中毒的診斷:GBZ 17-2015[S/OL](2015-12-15)[2016-06-30].www.nhfpc.gov.cn/ewebeditor/uploadfile/2015/12/2015 1229 111503390.pdf

[7] Trevisan A.Concentration adjustment of samples in analysis of urinary xenobiotic metabolites[J].Am J Ind Med,1990,17(5):637-642.

[8] 王麗琴,楊?yuàn)檴?屈喜梅,等.正常人尿樣中總β放射性測(cè)量方法的研究[J].中華放射醫(yī)學(xué)與防護(hù)雜志,2013,33(3):310-313.

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Analysis on urinary total alpha and total beta radioactivities of 155 healthy male adults

DUYan,LIMei-qing,TANGMing,WANGPing,LIAORui-qing,SHIYu-hua,SHIYang-hai

(Departmentofnuclearandradiationprotection,GuangxiZhuangAutonomousRegionAcademyforthePreventionandTreatmentofOccupationalDiseases,Nanning530021,China)

Objective To explore the normal level of urinary total α and total β radioactivities of healthy male adults from parts of Guangxi,thereby to provide the reference for establishing the screening level of internal radiation from radionuclides under the condition of nuclear accident.Methods The urine samples from 155 health male adults form parts of Guangxi were collected in the morning.Nitric acid was added into 200 ml of urine samples for salinization.The samples were concentrated by evaporation at 75℃ then were ashed at 300℃ for 2 hours.Finally,the total α and total β radioactivities of the samples were measured using a 4-channel low-background counter(1 000 minutes),and the results were corrected by urinary creatinine.Results The urinary total α and total β radioactivities of 155 healthy male adults were 0.00-7.36(1.63±1.47)Bq/gCr and 8.02-89.58(28.40±14.56)Bq/gCr respectively.Conclusion It is recommended that the urinary total α radioactivity with 6.04 Bq/gCr(x+3s) and total β radioactivity with 72.08 Bq/gCr(x+3s) are temporarily taken as the emergency screening levels for the healthy male adults in the accident in Guangxi.

Radionuclides,Alpha radioactivity,Beta radioactivity,Healthy people,Male,Urine,Emergency screening,Guangxi

廣西醫(yī)療衛(wèi)生適宜技術(shù)研究與開發(fā)課題(S201306-04)

杜巖(1957～)，男，本科，主任醫(yī)師，研究方向：核與輻射防護(hù)。

R 146

A

0253-4304(2016)12-1725-03

10.11675/j.issn.0253-4304.2016.12.27

2016-07-05

2016-09-12)