微波冷凍干燥傳熱傳質模型的研究進展

閆沙沙 段 續 任廣躍 劉 威

（河南科技大學食品與生物工程學院，河南 洛陽 471003）

水分從固體中移除是食品保藏的一個重要過程，脫水的主要目的可歸結為：① 增加食品的貯藏性與運輸性；② 在不損耗食品原有品質的前提下，改進食品的色、香、味等。

真空冷凍干燥是指將物料中的水分在低溫的條件下實現凍結，然后在低溫低壓的條件下加熱升華。相比于其他干燥技術，在低溫缺氧狀態下，冷凍干燥能夠較好地保持產品高質量（顏色、形態、氣味、質地、生物活性等）；經冷凍干燥的產品還具備很好的復水率，同時，避免了普通干燥方法中營養損失等問題［1］。但傳統凍干一般是通過加熱板加熱，質熱傳遞較緩慢，生產周期長，能耗大，成本高，容易導致微生物超標。段續等［2］研究了海參的凍干微波聯合干燥，發現真空冷凍干燥耗時長、能耗也高。由于冷凍干燥成本居高不下，往往只用于高附加值產品的脫水，如珍貴中藥材等［3，4］。

微波冷凍干燥可彌補以上不足，因為微波能以電磁波形式穿透到介質內部，冰晶受熱升華快，提高干燥速率，縮短干燥時間。另外，由于微波加熱是從物料內部加熱，加熱干燥比較均勻，即使被加熱物料形狀復雜，也不會引起表面加熱時常會發生的外焦內生現象，熱效率高，已有試驗［5－7］表明微波可使凍干時間縮短數小時甚至更多。

微波加熱有均勻性和不均勻性［8，9］兩面。微波是整體容積式加熱，加熱均勻性較好，但如果物料的形狀、尺寸或厚度較大，微波能量就會削弱，達不到內部，就會出現能量分布不均勻的問題，加熱不均導致食品焦糊和風味惡化［10，11］，還極有可能會危害人身體健康［12］。除此之外，微波能在干燥室經過入射、反射，仍然存在能量分布不均問題。可從干燥室腔體形狀尺寸、耦合問題、微波電磁場模擬、物料擺放位置［13］、過程控制、微波能施加方式［14］等方面充分考慮，進一步改善干燥均勻性。微波冷凍干燥過程面臨的主要問題有：微波加熱均勻性差、輝光放電、干燥過程精確預測以及在線檢測困難等［8，15，16］。

因此，進行干燥過程的模擬極其重要。從微波冷凍干燥過程中傳熱傳質入手研究其機理，創建相應數學仿真模型，有助于找出影響干燥過程的因素及參數，預測時間、濕度及溫度變化，預測不同操作條件下的過程的動力學行為，分析和理解傳遞機理，對過程進行預測和再現。

1 微波冷凍干燥技術理論研究

1.1 基本原理

微波冷凍干燥過程有兩種不同操作方式：① 微波與冷凍干燥同時進行；② 冷凍干燥和微波干燥在兩個分開的干燥階段進行。后者相關報道較少，如段續等［2］用這項技術干燥海參，縮短干燥時間，保持較好的產品品質。下面主要介紹微波與冷凍干燥同時進行的干燥方式。

微波場作為冷凍干燥的加熱源，為其提供升華所需要的熱量。與傳統冷凍干燥一樣，微波冷凍干燥主要包括制冷、真空、捕水以及加熱系統。在該系統中，能量直接被食品原料中極性水分子吸收以升華，不受干區影響。通過真空環境，容積式加熱原料，極大地提高干燥速率，并且保持產品品質與冷凍干燥產品品質一致。圖1為微波冷凍干燥系統基本示意圖［15］。

圖1 微波冷凍干燥系統示意圖Figure 1 A typical MW freeze drying apparatus

1.2 數學模型

1.2.1 傳熱傳質模型 King等［17］于1967年提出凍干模型—冰界面均勻退卻模型，即URIF模型，其主要兩個假設：① 冰晶在凍品中分布均勻；② 升華界面后移所形成的多孔層是絕對干物質。

水蒸氣在多孔干燥層內部的干燥方程：

式中：

G1——升華界面至食品表面的摩爾質量擴散速率，kg·mol/（m2·s）；

D——水蒸氣擴散系數，m2/s；

X——食品多孔干燥層厚度，m；

R——氣體常數，8.314×103Pa·m3/（kg·mol·K）；

T——凍結食品中冰的溫度，K；

Pi，Ps——分別為升華界面和食品表面的水蒸氣壓力，Pa。

干燥表層至冷阱表面的摩爾質量擴散方程：

式中：

G2——食品表面至冷阱表面的摩爾質量擴散速率，kg·mol/（m2·s）；

αm——食品表面對流傳質系數，m/s；

Pa——冷阱表面的水蒸氣壓力，Pa。

該模型簡單、所需參數少、求解容易，僅能較好描述自由水分移除速率，不能反映物料吸附水和結晶水去除的速率。在此基礎上Sheng等［18］提出吸附—升華模型，該模型考慮了去除結合水，但與實際仍有很大差距。接著，Liapis等［19］提出非穩態模型，建立了解吸—升華模型，該模型對上述理論進行了改善，但仍有不足之處，如：認為物料底部是絕熱的、沒有考慮干燥后期的純解吸等，導致在應用上仍受到限制。

上述3種模型理論是大多冷凍干燥數學模型研究的基礎，亦是微波冷凍干燥傳熱傳質的理論基礎。

Copson［20］提出微波冷凍干燥準穩態傳熱模型，認為導熱、容積加熱同時發生在凍區和干區，但是該模型與實際差距較大。

Ma等［21］進行理論和試驗研究，理論計算結果與試驗干燥曲線之間具有良好的一致性，提出了較完善的一維模型。

Ang等［22］提出二維模型，該模型考慮了物料的各向異性和邊角效應，并進行了數值計算。

施明恒等［23］提出微波冷凍干燥過程中的升華—冷凝現象，建立升華—冷凝模型（圖2），并分析模型中的傳遞系數，其中Jv為干區蒸汽流量，kg/（m2·s）；Js為升華冷凝區蒸汽流量，kg/（m2·s）；Jf為升華前沿蒸汽流量，kg/（m2·s）。該模型假設：① 固體骨架是剛性的；② 氣體流動耗散忽略不計；③ 真空室中只有蒸汽，且為理想氣體；④ 多孔介質各相之間存在局部熱力學平衡。

圖2 升華－冷凝物理模型Figure 2 Physical model of sublimation－condensation

根據文獻［24］，這個模型可以很好地模擬干燥過程。基于這個模型，吳宏偉等［25］根據微波加熱特點，在物料中加入電介質核，建立了具有電介質核微波冷凍干燥過程的一維非穩態數學模型，即耦合傳熱傳質的數學模型。王維等［26］在微波冷凍干燥中應用介電材料碳化硅輔助干燥，石英玻璃作為介電材料參照物，結果表明介電材料的輔助可提高干燥速度，有效強化微波冷凍干燥過程。趙言冰等［24］用變時間步長的控制容積法對非飽和含濕物料干燥過程的升華－冷凝模型和飽和含濕物料干燥過程的升華面模型兩種模型進行了數值模擬。編制了計算機程序，可用于微波冷凍干燥數值計算。對大蒜進行微波冷凍干燥數值模擬，得出了大蒜與生牛肉在微波冷凍干燥過程中的溫度、含濕量的變化趨勢基本相同。

楊俊紅等［27］提出了構建擴散系數一種新方法。該方法模型能夠很好地描述微波冷凍干燥過程中溫度場的變化及其特征。

肖恒等［28］在以上研究技術上對微波冷凍干燥的傳質機理進行新的描述，建立了基于毛細管低壓氣體理論的微波冷凍干燥模型。

Nastaj等［29］建立了一維雙區模型，考慮了升華前沿的未知溫度和移動冰前沿的水蒸氣質量濃度，試驗表明其內部溫度與電場強度和損耗系數有關，試驗和模擬結果吻合。無內部孔隙率的磨砂玻璃在初級微波冷凍干燥階段足以把水分除掉，理論分析該物料厚度對干燥的影響不大；有內部孔隙率的Sorbonorit 4，與一般干燥相比，加強了干燥動力學。如圖3所示，其中VC代表真空，一區為凍區，二區為干區，腔內壓強P恒定不變，Pa；Ts為升華前沿溫度，K；TL為樣品表面溫度，K；TO為樣品底部溫度，K；X（t）為升華界面；Qv為內部熱源穩定能力，W/m3；K為耗散系數，W/（m·V2）；μ1、μ2為K的線性函數的兩個參數；DeⅡ為有效擴散系數，m2/s；βⅡ為二區（干區）的傳質系數，m/s。

圖3 任意固體微波冷凍干燥物理模型Figure 3 A physical model of freeze－drying of random solids at microwave heating

Konrad等［30］確立了任意固體微波冷凍干燥的數學模型。該模型考慮在冰峰移動中未知的升華前溫度Ts和水蒸氣的質量濃度Cs。

Nastaj等［31］建立了一級和二級微波真空冷凍干燥的復雜數學模型，這兩個模型均考慮了物料體熱源，在一級干燥中考慮了升華界面溫度，模擬結果和試驗結果相吻合；而由二級干燥模型得出干燥材料中的水分含量和溫度分布。如圖3、4所示，腔壓P恒定，Pa；L為材料厚度，m；Nx為二次冷凍干燥階段質量流量密度，kg/（m2·s）；Weq為平衡含水量，kg/kg。

圖4 任意固體二級微波冷凍干燥物理模型Figure 4 A physical model of the secondary freeze－drying of random solids at microwave heating

Jiang等［32］研究了不同成熟期香蕉片的微波冷凍干燥特征，表明增加微波量和香蕉成熟度可以縮短干燥時間，根據香蕉片硬度、脆度、顏色和復水率等參數確定糖量標準，以得到較好的干燥產品效果。

1.2.2 微波場模型 在MFD過程中，干燥過程和微波場之間密切相關。微波場分布決定著食品原料對熱量的吸收，同時，材料也影響電磁場分布。所以很難模擬MFD中的微波場。當前的研究結果主要有以下兩個微波場模型：

（1）均勻場強加熱模型：微波加熱發生在分子和原子級水平上。該模型做出假設：電磁場強具有均勻性。暴露在交替電磁場中，產品內電損耗可由以式（3）表達［33，34］：

式中：

P——功率密度，W/m3；

E——電場強度，V/m；

ε0——真空介電常數，F/m；

ε′——相對介電常數；

ε″——相對介電損耗因子；

f——微波頻率，s－1；

V——物料體積，m3；

tg（δ）——有效損耗正切。

（2）衰減場模型：用Lambert’s公式描述微波場分布，該模型適用于具有強微波吸收能力的材料。該模型公式可表示如式（4）［35，36］：

式中：

α′——衰減系數，m－1；

λ0——波長，m。

上述兩個模型僅僅描述了微波吸收規律，并沒有模擬出MFD中電磁場分布。在共振腔內，電磁場受腔尺寸、微波進入位置、處理材料等因素影響。在干燥過程中，電磁場保持變化狀態，電磁場發生耦合現象，將來需要重新建立熱質傳遞模擬。

2 介電特性研究

由于微波加熱原理和其他加熱方式不同，對其過程研究歸根結底是對原料微波吸收特性研究，而其特性又由介電特性所決定。介電特性是聯系微波和食品材料之間關系的主要因素，所以對微波場下食品原料的介電特性研究及其重要［37，38］。

2.1 微波場中物料介電特性

介電性能通常是指在電場作用下，表現出對靜電能的儲蓄和損耗的性質。其介電特性是指物質分子中的束縛電荷對外加電場的響應特性，主要參數為相對介電常數、相對介電損耗因子和介質損耗角正切tgδ等。用復式介電常數來描述食品原料介質的介電特性如式（5）［39］：

式中：

ε′——介電常數；

ε″——介電損耗因子。

物料在電磁場中吸收微波能力大小可由式（6）表示［40，41］：

式中：

Pv——功率耗散密度，W/m3；

E——電場強度，V/m；

f——電場頻率，Hz；

tgδ——損耗角正切，tgδ＝ε″/ε′。

由此可知，物料對微波的吸收能力主要是由介電損耗因子決定的。目前，關于食品介電特性研究報道較少，如鄧業勝等［42］研究了綠豆的介電特性，王瑞利等［43］研究了干酪在成熟期內，其成分與介電特性參數之間的關系，馮呈艷等［44］研究了茶葉的介電特性，茶樹品種、茶葉新鮮度、茶葉部位等對介電特性的影響，但是將其結合到微波干燥的相關研究報道還未見。

2.2 介電特性的測試

目前測定食品原料介電特性所用技術為矢量網絡分析儀技術。段續等［45］在此基礎上利用矢量網絡分析儀以及自制波導的方式，成功測定海參在不同溫度和含水率狀態下的介電特性。測試系統如圖5所示［46］，該系統主要由矢量網絡分析儀（Agilent E8362B）和矩形波導諧振腔組成。

2.3 食品原料介電特性研究

Wang等［47］對小麥蛋白、通心粉、奶酪等原料在不同微波頻率下介電特性進行測量，發現介電特性，尤其是介電損耗因子在不同微波頻率下有明顯變化。Sharm等［48］對大蒜介電特性進行測量，發現含水率對介電常數和損耗因子影響顯著，而溫度只對介電損耗因子影響顯著。從中發現，原料溫度變化對整個過程的影響及重要性。

圖5 介電特性測試系統簡圖Figure 5 The schematic diagram of dielectric property measurement system

Wu［49］和Tao［50］等用介電材料提高 MFD脫脂乳干燥速度，基于在MFD幫助下，成功創建不同介電原料的質熱傳遞模型。

3 問題及展望

冷凍干燥傳熱傳質的數學模擬已成熟，而微波冷凍干燥技術仍存在著一些問題：① 加熱不均勻；② 微波和質熱傳遞的相互影響；③ 輝光放電；④ 干燥過程中物料溫度的檢測；⑤ 干燥速度等。由于傳熱傳質和電磁場分布相互耦合，增加了干燥過程的復雜性，如微波場分布不均導致加熱不均勻，而熱質傳遞過程模擬的主要問題是微波與熱質傳遞的耦合，干層熱失速、冰結層的冰融、回波等。熱質傳遞研究應著重于微波場的模擬、介電常數的確定、更為準確的熱質傳遞數值模擬等。

筆者目前正致力于以白蘑菇為基礎的微波冷凍干燥質熱傳遞過程數值模擬研究，在前人的基礎上，對其數值模擬微分方程進行改善，主要是考慮了物料的介電特性，其中用光纖技術對濕熱進行更為準確的在線測量；另外，對干燥過程中均勻性進行進一步的研究，如在物料尺寸、物料各向異性、擺放方式、電磁場分布等方面進行改進；對其數值模擬所采用的是如matlab或者是first opt等數學軟件把數值模擬形象直觀地表現出來。

目前，已有許多研究者采用計算機模擬技術對其干燥進行模擬和過程優化，為微波干燥不均勻性的改善尋找新的途徑，以期待微波冷凍干燥更廣泛的用于食品加工領域中。

1 李艷聰，李書環.真空冷凍干燥技術及其在食品加工中的應用［J］.天津農學院學報，2003，10（1）：42～45.

2 段續，張慜，朱文學.海參凍干—微波聯合干燥技術研究［J］.包裝與食品機械，2009，27（5）：36～41.

3 Ratti C.Hot air and freeze－drying of high－value foods：a review［J］.Journal of Food Engineering，2001，49（4）：311～319.

4 Mujumdar A S.Guide to industrial drying［M］.Mumbai：Colour Publications Pvt.Ltd，2004：143～169.

5 錢革蘭，張琦，崔政偉，等.真空微波和冷凍干燥組合降低胡蘿卜片的干燥能耗［J］.農業工程學報，2011，27（6）：387～392.

6 Peltre R P，Arsen H B，Ma Y H.Applications of microwave heating to freeze drying：perspective［J］.AIChE Symposium Series，1975，73（163）：131～133.

7 Wang Zhao－hui，Shi Ming－heng.Effects of sublimation condensation region on heat and mass transfer during microwave freeze drying［J］.Journal of Heat Transfer，Transactions ASME，1998（8）：654～660.

8 Zhang Min，Tang Jian，Mujumdar A S，et al.Trends in microwave－related drying of fruits and vegetables［J］.Trends in Food Science ＆Technology，2006，17（10）：524～534.

9 Vadivambal R，Jayas D.Non－uniform temperature distribution during microwave heating of food materials：a review［J］.Food and Bioprocess Technology，2010，3（2）：161～171.

10 Nijhuis H H，Torringa H M，Muresan S，et al.Approaches to improving the quality of dried fruit and vegetables［J］.Trends in Food Science ＆ Technology，1998，9（1）：13～20.

11 Clark D E，Sutton W H.Microwave processing of materials［J］.Annual Review of Materials Science，1996（26）：299～331.

12 Sebera V，Nasswettrova A，Nikl K.Finite element analysis of mode stirrer impact on electric field uniformity in a microwave applicator［J］.Drying Technology，2012，30（13）：1 388～1 396.

13 Wang Shun－min，Hu Zhi－chao，Han Yong－bin，et al.Effects of magnetron arrangement and power combination of microwave on drying uniformity of carrot［J］.Drying Technology，2013，31（11）：1 206～1 211.

14 王海鷗，胡志超，屠康，等.微波施加方式對微波冷凍干燥均勻性的影響試驗［J］.農業機械學報，2011，42（5）：131～135.

15 Cohen J S，Yang T C S.Progress infood dehydration［J］.Trends in Food Science ＆Technology，1995，6（1）：20～25.

16 施明恒，祝濤，曹康敏，等.微波冷凍干燥過程中光纖測溫技術的研究［J］.上海交通大學學報，1999，33（8）：1 039～1 042.

17 King C J.Freeze drying of food［M］.Cleveland：Chemical Rubber Co，1971：176～233.

18 Sheng T R，Peck R E.Rates for freeze－drying［J］.AICHE Symp Sek，1975，73（163）：124～130.

19 Litchfield R J，Liapis A I.An adsorption－sublimation model for freeze dryer［J］.Chemical Engineering Science，1979，34（9）：1 085～1 090.

20 Copson D A.Microwave heating in freeze drying electronic ovens and other application ［M］.Avi Publishing Co，Westport，CT，1962.

21 Ma Y H，Peltre P.Freeze dehydration by microwave energy.Part I.Theoretical Investigation ［J］.AIChE Journal，1975，21（2）：335～344.

22 Ang T k，Ford J D，Pei DCT.Microwave freeze－drying of food：a theoretical investigation［J］.International Journal of Heat and Mass Transfer，1977，20（5）：517～526.

23 施明恒，王朝輝.非飽和多孔介質微波冷凍干燥升華—冷凝理論［J］.東南大學學報，1995，25（4）：92～98.

24 趙言冰.微波冷凍干燥過程傳熱傳質的數值模擬［D］.南京：東南大學，2004.

25 吳宏偉，陶智，陳國華，等.具有電介質核圓柱多孔介質微波冷凍干燥過程的雙升華界面模型［J］.化工學報，2004，55（6）：869～875.

26 王維，潘艷秋，趙明舉，等.介電材料輔助的微波冷凍干燥的實驗研究［J］.高校化學工程學報，2010，24（6）：923～928.

27 楊俊紅，肖恒，楊東旺，等.構建微波冷凍干燥模型擴散系數的一種新方法［C］//第十屆全國干燥會議集.［出版地不詳］：［出版者不詳］，2004：528～535.

28 肖恒.基于毛細管低壓氣體傳質理論的微波冷凍干燥研究［D］.天津：天津大學，2006.

29 Nastaj J F，Witkiewicz K，Wilczyńska B.Experimental and simulation studies of primary vacuum freeze－drying process of random solids at microwave heating［J］.International Communications in Heat and Mass Transfer，2008，35（4）：430～438.

30 Witkiewicz K，Nastaj J.Optimalcontrol policy of the microwave primary freeze drying of random solids［J］.Drying Technology，2011，29（2）：217～229.

31 Nastaj J F，Witkiewicz K.Mathematical modeling of the primary and secondary vacuum freeze drying of random solids at microwave heating［J］.International Journal of Heat and Mass Transfer，2009，52（21～22）：4 796～4 806.

32 Jiang Hao，Zhang Min，Mujumdar A S.Microwave freeze－drying characteristics of banana crisps［J］.Drying Technology，2010，28（12）：1 377～1 384.

33 Vega－Mercado H，Marcela M.Advances in dehydration of foods［J］.Journal of Food Engineering，2001，49（4）：271～289.

34 Wang Shao－jin，Tang Ju－ming，R P Cavalieri，et al.Differential heating of insects in dried nuts and fruits associated with radio frequency and microwave treatments［J］.Transactions of the ASAE，2003，46（4）：1 175～1 182.

35 Barringer S A，Davis E A，Gordon J，et al.Microwave heating temperature profiles for thin slabs compared to Maxwell and Lambert law predictions［J］.Journal of Food Science，1995，60（5）：1 137～1 142.

36 Datta A K，Prosetya H，Hu W.Mathematical modeling of batch heating of liquids in a microwave cavity［J］.Journal of Microwave Power and Electromagnetic Energy，1992，27（1）：38～48.

37 Duan Xu，Zhang Min，Mujumd A S，et al.Microwave freeze drying of sea cucumber （Stichopus japonicus）［J］.Journal of Food Engineering，2010，96（4）：491～497.

38 Kraszewski A W，Nelson S O.Microwave permittivity determination in agricultural products［J］.Journal of Microwave Power and Electromagnetic Energy，2004，39（1）：41～52.

39 Nelson S O，Forbus W J，Lawrence K.Permittivities of fresh fruits and vegetables at 0.2to 20GHz［J］.Journal of Microwave Power and Electromagnetic Energy，1994，29（2）：81～93.

40 Liao Xiang－jun，Raghavan G S V，Dai Jian－ming，et al.Dielectric properties ofα－D－glucose aqueous solutions at 2 450MHz［J］.Food Research International，2003，36（5）：485～490.

41 Noboru S，Mao Wei－jie，Yukiko K，et al.A method for developing model food system in microwave heating studies［J］.Journal of Food Engineering，2005，66（4）：525～531.

42 鄧業勝，郭文川，王婧，等.綠豆介電特性的研究［J］.農機化研究，2011，33（10）：102～106.

43 王瑞利，范貴生.干酪介電特性研究進展［J］.農產品加工·學刊（下），2013（10）：46～47，51.

44 馮呈艷，余志，陳玉瓊，等.茶鮮葉介電特性的初步研究［J］.華中農業大學學報，2014，33（2）：111～115.

45 段續.海參微波—凍干聯合干燥工藝與機理研究［D］.無錫：江南大學，2009.

46 ASTM D2520－90.Test methods for complex permittivity（Dielectric Constant）of solid，electrical insulating materials at microwave frequencies and temperatures to 1 650 ℃［M］.Philadel－phia，PA：American Society for Testing Materials，1990.

47 Wang Yi－fen，Wig T D，Tang Ju－ming，et al.Dielectric properties of foods relevant to RF and microwave pasteurization and sterilization［J］.Journal of Food Engineering，2003，57（3）：257～268.

48 Sharma G P，Prasad S.Dielectric properties of garlic（Allium sativum L.）at 2 450MHz as function of temperature and moisture content［J］.Journal of Food Engineering，2002，52（4）：343～348.

49 Wu Hong－wei，Tao Zhi，Chen Guo－hua，et al.Conjugate heat and mass transfer process within porous media with dielectric cores in microwave freeze drying［J］.Chemical Engineering and Science，2004，59（14）：2 921～2 928.

50 Tao Zhi，Wu Hong－wei，Chen Guo－hua，et al.Numerical simulation of conjugate heat and mass transfer process within cylindrical porous media with cylindrical dielectric cores in microwave freeze－drying［J］.International Journal of Heat and Mass Transfer，2005，48（3～4）：561～572.