SCR煙氣脫硝工藝噴氨混合裝置研究進展

韓發年，閆志勇

（中國計量學院，浙江 杭州 310018）

SCR煙氣脫硝工藝噴氨混合裝置研究進展

韓發年，閆志勇

（中國計量學院，浙江 杭州 310018）

氨法選擇性催化還原技術（SCR）因其優良的綜合性能而成為工程應用最為廣泛的煙氣脫硝工藝，而反應器橫截面上混合氣體流場均勻性優劣是高效煙氣脫硝的重要影響因素。本文簡述了SCR煙氣脫硝系統基本原理和 NH3/NOx混合效率指標；綜述了線性控制式、分區控制式和混合型噴氨格柵等幾種工程應用上主流技術及其最新研究成果，并分析了各氣體流場均勻性調節技術的優缺點；最后指出氨噴射混合裝置未來的發展趨勢：①優先選用混合型噴氨格柵，分區控制式噴氨格柵和線性控制式噴氨格柵分別次之；②噴氨混合裝置設計時重點尋求降低濃度不均勻系數的可行性；③研發簡易、高能和穩定的靜態混合結構，降低建設和運行成本，提高操作彈性；④完善還原劑氨噴射效應和噴氨量現代控制理論。

氮氧化物；煙氣脫硝；選擇性催化還原；噴射混合；均勻分布

全球各地不約而同地已將氮氧化物（nitrogen oxides，NOx）列為主要大氣污染物，破壞自然環境和危及身體機能是NOx的主要危害[1-2]。目前，我國是世界第一大NOx排放國，能源消耗占世界的8%～9%，但NOx排放量卻達約10%。據環保部統計，2013年我國工業NOx排放量為1545.6萬噸[3]，環比下降6.8%，NOx排放量快速增長勢頭得到了有效控制，但比2000年同期（近470萬噸）猛增了370%。NOx污染治理任務仍然艱巨，若不持續施行有效的對策，到 2020年NOx排放量或將突破3000萬噸[4]。中國是以煤炭為主的能源和發電結構，燃煤釋放的 NOx占全國NOx總排放量69.4%，燃煤鍋爐已成為大氣環境的重要污染源。隨著居民賴以生存的空氣質量每況愈下，我國近年來對火電廠 NOx減排控制日益重視，但從表 1可看出，放眼全球，中國NOx排放標準施行較晚，脫硝工藝亟需完善。

表1 美國、歐盟和中國NOx首部與現行排放標準

當今，工商業已成熟運用的主導DeNOx控制技術有煙氣脫硝工藝和低氮燃燒工藝兩類[5-6]。低氮燃燒工藝是基于燃燒原理來實現燃燒過程中抑制 NOx的產生，而前者則是燃燒后煙氣除NOx技術。根據是否使用催化劑煙氣脫硝工藝，又可進一步細分為選擇性非催化還原工藝（selective non-catalytic reduction，SNCR）和選擇性催化還原工藝（selective catalytic reduction，SCR）。當今，氨法選擇性催化還原工藝（NH3-SCR）因其優良的綜合性能已成為工程應用最為成熟的脫硝技術[7]。

本文首先簡述了NH3-SCR煙氣脫硝機理與氣體混合評價指標，在此基礎上綜述分析了線性控制式、分區控制式和混合型噴氨格柵等NH3噴射混合技術，并結合國內外的一些研究成果，指出了氨噴射混合技術研究進展及將來可能的一些發展趨勢。

1 NH3-SCR基本原理及評價指標

1.1 基本原理

NH3-SCR煙氣脫硝系統主要由NH3噴射混合模塊、反應器模塊、NH3儲存模塊和NOx監測模塊等部分組成，其中，工藝的最核心部分應屬前兩個模塊。在特定工況條件下（溫度和催化劑作用），NH3作為還原劑有選擇地和NOx反應生成清潔產物N2和H2O，從而實現混合氣體去除NOx的目的[8-9]。一般來說，脫硝后的煙氣排大氣前還需經過除塵和脫硫等工藝進行更深層次環保凈化。

1.2 評價指標

煙氣脫硝效率和NH3逃逸率是NH3-SCR技術的兩個首要性能指標[10]。研究表明，SCR反應器內橫截面上混合氣體的均勻性優劣對NH3-SCR脫硝效率高低影響很大[11]?；旌蠠煔饬鲌鼍鶆蛐园怏w速度分布均勻和還原劑NH3濃度分布均勻兩方面， NH3與煙氣混合程度的好壞（通常用不均勻系數σ表示[12]）直接影響著脫硝效率的高低，同時也決定著氨逃逸情況的大小。NH3的均勻分布在一定程度上決定著建設和運行管理投資，尤其是影響了催化劑的更換周期。根據實驗結果，為保證良好的氣體流場均勻性，反應器入口處速度偏差σv和濃度偏差σc上限值應至少分別控制在10%～20%和5%～15%范圍內，且極限值越小對于提高脫硝效率越有利[13-14]。

目前，行業內調節SCR催化劑層入口混合氣流流場均勻性的主流技術手段是依靠煙氣管道內布置的噴氨混合裝置及其下游的導流板（直線形或弧形）和整流柵等設備[15-16]。其中，導流板和整流柵主要用于速度大小均勻分布和速度矢量方向調節，對于濃度場調節作用有限[17]；噴氨混合裝置則對氣體流場兩方面均勻性調節都有理想的效果[18]。而往往濃度分布均勻調節是SCR工藝的難點和重點，噴氨混合裝置研究和優化是近年來的一項科研熱點。

2 NH3噴射混合裝置

國內外工程應用上習慣將NH3噴射混合裝置簡稱為噴氨格柵（ammonia injection grid，AIG ），通常它的功能包括兩部分：一是稀釋的NH3噴入煙道；二是噴入的NH3和含NOx煙氣均勻混合[19-20]。文獻[21]根據布置方式和結構類型將AIG分為三大類，即線性控制式AIG、分區控制式AIG和混合型AIG。此外，下文還綜述了OI2-SCR型和動態混合型等幾種新型NH3噴射混合裝置。

2.1 線性控制式AIG

線性控制式AIG是基于噴氨管直通型的最傳統噴氨方式，其結構如圖1。它由一個供NH3母管段和多根支管段組成，配有噴嘴的噴管和分配管、連接管相聯，利用分配管和調節閥各支管段供氨量可以單獨調節，以匹配煙氣中 NOx，利用噴射效應提高了NH3/NOx混合程度[22-23]。需要說明的是，連接在同一分配管上的各根噴管流量相同，無法進行有差別式氨量調節。線性控制式AIG噴管通常有沿一個方向和相互垂直兩個方向兩種布置方式，后者在工程上又稱為噴氨管網狀布置，這種布置方式適用于噴氨處煙道斷面較大、催化劑層處NOx或煙氣速度不均勻的情況；而煙道長度較長或煙道斷面積較小、NOx和煙氣速度均勻分布較好時，噴氨管選擇沿煙道一個方向布置即可。

圖1 線性控制式原理示意圖[23]

線性控制式 AIG[21，24-26]的主要優點有：①容易獲取均勻分布的混合氣體流場；②混合距離短，系統壓阻?。虎劢ㄔO費用和運行維護成本相對較低，操控穩定。其主要缺點為：①系統噴嘴較多，制造成本高；②系統連續運行一段時間后，噴嘴容易堵塞；③煙氣速度分布均勻性調節效果有限，對煙道下游的導流板依賴程度高；④由于設備制作和施工精度不夠等因素，存在噴管位置無法精確定位、噴射角度逆向等問題。

線性控制式AIG可保證一定的NH3/NOx混合效率[27]，通常催化劑入口處σv和σc可分別達到15%和10%，若要提高效率，則需延長氨氣與煙氣混合距離或增加噴氨點數量，但這也即意味著需加長煙道，提高了建設投資，這些顯然都不是人們所希望的，提高性能指標的最經濟方向還是在原有設計基礎上增強噴射效應[28]。Lei等[21]通過有差別地調整噴氨孔徑來增強NH3/NOx混合效果，可最優化至SCR反應器入口截面σv和σc分別達到7.37%和4.22%，遠小于工程應用的不均勻系數σ上限值，然而其忽視了通過噴嘴減小直徑、增加數量來提高噴射效應的同時也會更容易引起噴嘴堵塞現象。Buzanowski等[29]發明了方形噴氨管式噴射裝置，煙氣流經方形噴氨管邊緣形成的渦流促使還原劑氨和煙氣高效率混合，結果表明此噴氨裝置可有效縮短混合距離50%以上。除此之外，方形噴氨裝置還具有容易實現噴孔精確定位的優點。研究表明，比起噴氨管開單孔噴射，多孔噴射效應區域更廣，也即 NH3/NOx混合愈發均勻[30]。Eiteneer[31]發明了一種由數根水平布置噴氨管組成的耦合型噴氨格柵，每根噴氨管兩側錯排式等間距開孔，相鄰噴氨管相向、噴氨孔對齊布置，當煙氣流經相鄰噴氨孔相互作用的耦合噴射效應處，形成旋轉氣流，并快速與還原劑NH3混合，實現了NH3/NOx在小尺度上的均勻混合。金保昇等[32]發明了切圓布置式耦合型噴氨格柵，其噴氨管截面如圖2所示，利用了類似的耦合噴射效應原理，有利于實現在較小距離內NH3與煙氣的充分混合，但多孔噴氨管裝置對加工和安裝精度要求相對較高。

圖2 耦合型噴氨格柵[32]

2.2 分區控制式AIG

分區控制式AIG由線性控制式AIG優化而來。為匹配煙氣中不均勻分布的NOx。首先，煙道橫截面被均勻分成若干個區域；其次， NH3以分區控制式通過噴射孔噴入，各個區域的噴氨量單獨可調；最終，每個區域都噴有適量的還原劑氨。這種噴氨混合裝置常適用于煙氣管道橫截面大、進口 NOx分布嚴重不均、煙氣流量特別高、或需要高效脫硝等幾種常見工況[33]。

分區控制式 AIG系統的噴嘴管徑增大、數量減少，堵塞概率隨之降低，且當NOx分布不均勻時，區域整體調整相應速度快，而且有更好的NH3/NOx混合效率，催化劑層混合氣體流場均勻性的σv和σc可分別達到10%和5%，系統布置也較線性控制式AIG簡化，這些都是分區控制式 AIG的優點[21,34]。分區控制式AIG混合效率的提高方法與前文2.1節改進線性控制式AIG相似，在此不再贅述。

分區控制式 AIG的最大缺點在于系統聯動性強和操作要求高，特別是噴氨量的精確而又經濟控制較為復雜[35]。NH3噴量過多不僅導致氨的浪費，而且高氨逃逸率容易引起二次污染，過少則難以保證脫硝達標。當前，現代控制理論已被充分應用于噴氨量的控制。噴氨量邏輯控制系統[36]如圖3所示，運算完成后由比例積分微分控制器（proportion integration differentiation，PID）發出控制信號調節氨氣流量控制閥開度，最終實現固定 NH3/NOx摩爾比控制或出口NOx定值控制。NH3-SCR脫硝工藝采用傳統PID調節噴氨量，當機組平穩運行時，可獲得理想的調節效果；但在實際的非穩運行工況下，調節系統則涌現出延遲性和發散性，很難保證最優氨氣流量控制。鑒于此，優化傳統PID控制器已成為新研究熱點。Peng等[37]運用混合結構RBF-ARX進行非平穩線性信號建模，模型通過有效工況參數創建，并采用離線參數訓練模型來調節供氨量。RBF-ARX可有效避免在線誤差信號的實時調節，但離線數據庫由于不斷儲存新工況參數而越來越龐大。Bortman等[38]提出一種廣義增長和修剪（GGAP-RBF）神經網絡，利用網絡訓練判別神經元的顯著性，適時增加或刪減神經元數量、優化網絡結構，可選取較好的方案用于實時預測控制。GGAP-RBF的缺陷在于需要有效地判斷顯著性指標，參數設置繁瑣。Zhou等[39]運用輸出敏感度分析法優化GGAP-RBF網絡結構，避免檢測誤差過大和訓練時間過長，構造出緊湊的動態控制器；綜合PID和煙氣初始數據，克服了系統變工況下的延遲性和發散性，達到了精密控制噴氨量和氨逃逸率的目的。

圖3 典型噴氨量控制系統[36]

2.3 混合型AIG

混合型 AIG又稱為配合混合元件式噴氨混合裝置，由傳統AIG演變而來，與傳統AIG結構主要區別在于噴氨管下游布置了混合元件、每根噴氨管上僅安裝了數個或很少的幾個大孔徑噴嘴。工程應用上習慣稱混合元件為SCR靜態混合器（static mixer），噴嘴和混合器的擾流葉片相對應布置，NH3/NOx混合氣體在混合元件誘導下形成穩定的渦街或旋流，加強擾動、強化湍流擴散[40]。數量有限的氨氣管均勻伸入煙道，由于混合范圍較大的SCR靜態混合器布置于噴嘴后面，混合氣體經足夠長混合段后可在下游煙道內實現較大區域的NH3均勻分布。

配合 SCR靜態混合器式噴氨混合裝置[41-42]的主要優點為：①噴嘴數量較少、孔徑較大，噴嘴堵塞概率大大降低，使用壽命大幅提高；②噴嘴加工容易，制作成本較低；③系統綜合效果更好，擁有較好的操作彈性。主要缺點是：①靜態混合器結構復雜，系統壓降較大，初期建設成本高；②無法對局部單獨調節噴氨量，氨逃逸峰值控制較難；③煙氣混合距離較長。

配合混合元件式噴氨裝置雖然在NH3噴入的初始處噴氨效果較差，但是后置的靜態混合器可保證還原劑NH3與煙氣混合均勻程度達到工程需求。它的混合效果介于線性控制式AIG和分區控制式AIG之間（表2），僅僅從NH3濃度均勻分布單方面來說，其混合效率最高，可使入口催化劑層處σc小于5%[43]，還需說明的是，聯合使用分區控制式AIG和靜態混合器可獲得更高的NH3/NOx混合效率。配合混合元件式噴氨裝置需要相當長的煙氣混合段，當然也預示著所需建設成本較高，國內外針對用于煙氣脫硝系統噴氨的靜態混合器進行了優化升級，致力于開發高效低阻擾流裝置，保證高混合效率前提下縮短混合段距離。德國巴克-杜爾公司（BALCKE DURR）的“三角翼”式混合器[44]（delta wing）是一種結合不敏感噴射和旋渦感應混合器的混合系統，NH3/NOx混合氣體流經三角盤，由于盤與煙氣流呈一定夾角，流體在盤的前端分散、滾動形成廣延恒溫態的雙向旋渦，從盤剝離后旋渦逐漸長大、強力旋轉，迫使渦尾區NH3/NOx的強烈高效混合，且系統壓阻較小。奧地利ENVIRGY公司的旋流混合裝置[45]（vortex mixer）當NH3/NOx混合氣體流經花瓣形混合單元時，斜置的混合元件導流各股氣流均產生偏轉，動態混合的同時呈現旋流卷形狀向花瓣周向邊緣擴散，相鄰花瓣葉片誘導形成旋流相互作用，強化湍流擴散，NH3/NOx得到強制高效混合。vortex mixer具有操作簡單、系統穩定等優點，同樣也存在不容小覷的結構復雜、所需湍流擴散距離長的特性。美國Babcock & Wilcox公司的Roger等[46-47]基于數值模擬優化設計出配合噴氨格柵的板式混合器，通過錯綜交叉的傾斜板狀擾流元件改變氣體流向實現高效混合，分析還指出不同湍流強度下預留混合距離所需的噴嘴布置率。

表2 各類噴氨格柵（AIG）性能比較

目前，還有一些嘗試簡化靜態混合器結構、降低加工成本的技術研究。瑞士Sulzer Brothers Limited 公司的Streiff等[48]發明了一種兼有偏轉和旋流的導流板型混合裝置，如圖4所示，依托于煙道橫截面特點利用傾斜、卷曲的大量導向板誘導混合氣體的偏轉和多方向漩渦，同時相鄰導向板產生的渦旋相互作用，能實現煙道整個橫截面和各種負荷下高質量的混合。Streiff等還指出，根據煙道尺寸特性和混合效果要求可將導流板設計成矩形、三角形和梯形等形狀；導流板夾角和扭曲度的優化可降低阻降、縮短混合距離。美國Callidus公司的Writ等[49]設計出波紋型湍流混合裝置，數根噴氨管平行均勻布置于煙道橫截面內，噴射孔相對于煙氣流向形成一個上游角，波紋板緊鄰噴氨管的下游側。當煙氣流經波紋板時，在其尾端流體速度小于周圍區域的速度，由此產生的氣動壓差迫使混合氣流生成一組旋渦，旋向相反，縱向渦向下游移動時旋吸周圍氣流，強化高、低氣壓區的物質傳遞，高效混合NH3/NOx。波紋型湍流混合裝置具有系統穩定、操作彈性大等特點，但波紋板加工質量、安裝精度有一定要求。國內，曾慶等[50]設計出用于燃煤鍋爐SCR系統的帶凹槽半球形凹面混合元件，結構如圖5所示，這種簡易的多點凹槽提高氨氣均勻擴散效率，不光滑凸面可強化對煙氣流擾動，從而可保證充分混合NH3/NOx，但并未說明系統壓降情況。

2.4 其他噴氨裝置

除了上述幾種國內外工程上應用的主流技術外，還有采用OI2-SCR噴氨格柵[51]和動態混合型裝置[52-53]來噴射混合還原劑NH3。這些新型噴氨裝置因設計起步較晚，現場應用較少，尚處于大量的優化設計和驗證階段。OI2-SCR噴氨格柵的結構見圖6，創造性地將鋸齒狀防磨擾流元件布置于噴射孔上游，有效地解決了由于煙氣攜帶大量飛灰引起的噴氨管束磨損問題。根據各區域煙氣流速噴氨管相應位置開設直徑不同的噴氨孔，再結合煙道內NOx的分布情況，調節各管的噴氨量，利用橫截面差別式的方法獲得相對均勻的混合煙氣流，可使催化劑層處NOx濃度偏差系數控制在5%左右、脫硝效率高達85%的同時氨逃逸率停留在極小范圍內。動態混合型裝置是在煙道內沿煙氣流動方向水平布置噴嘴和擾流風車，作為混合單元部分的擾流風車由風車軸和開式葉輪組成，風車軸固定于煙道體，葉輪迎向煙氣氣流，由氣流帶動旋轉，從而對氣流起到擾流作用，使氨氣和煙氣均勻混合。按文獻[52-53]所述，風車不需要任何外力驅動即可實現對煙氣的擾流。采用此動態混合裝置噴氨方式比現有的噴氨格柵工藝簡單，但混合效率、操作穩定性和使用壽命有待工程實例檢驗。

圖6 OI2-SCR噴氨格柵[51]

3 結 語

SCR反應器催化劑層處混合氣體流場均勻性優劣是高效煙氣脫硝的重要影響因素，優化氣體流場均勻程度難點在如何盡可能降低濃度不均勻系數σc。根據上述各類主流技術的原理、特點及目前存在的問題，認為噴氨混合裝置應沿以下方向發展。

（1）在混合均勻性指標滿足工程需求條件下，混合型AIG綜合性能最好，分區控制式AIG次之，線性控制式AIG最次。

（2）研發混合效率高、結構簡易和運行穩定的靜態混合器；降低建設投資、運行管理成本，提高操作彈性。

（3）協調改善反應器催化劑層處混合氣體的速度偏差和濃度偏差上限值，重點突出降低NH3濃度不均勻系數。

（4）引入現代控制理論，按出口NOx定值精確又經濟控制噴氨量；在原有設計基礎上增強噴射效應，提高噴氨管定位水平。

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Advances in ammonia injection and mixing device of SCR-DeNOxsystem

HAN Fanian，YAN Zhiyong
（China Jiliang University，Hangzhou 310018，Zhejiang，China）

Selective catalytic reduction (SCR) by ammonia process has been the most extensive engineering application of denitrification technology due to its excellent comprehensive performance. The uniformity of the mixed gas flow field ratio on the lateral section of the SCR reactor is a key factor affecting denitrification efficiency. This review represents the basic principle of SCR as well as the mixing efficiency index of NH3/NOx. The methods and recent work on mainstream technology of the engineering application were reviewed，such as linear controlled injection grid，divisional controlled injection grid，and mixed element type of injection grid. The advantages and disadvantages of different methods were analyzed. Further studies on the ammonia injection and mixing involve：①The mixed element type of injection grid is preferred，the divisional controlled and linear controlled type of injection grid take second place. ②Focus on the feasibility of the lower concentration of non-uniform coefficient in the design of the mixing device. ③Development of high efficiency，simple and stable hybrid element structure，reducing construction and operating costs，improving operational flexibility. ④Perfection of the ammonia injection effect and modern control theory of amount.

nitrogen oxides；flue gas denitrification(DeNOx)；selective catalytic reduction (SCR)；injection and mixing；uniform distribution

TQ 534.9

A

1000-6613（2015）12-4151-07

10.16085/j.issn.1000-6613.2015.12.004

2015-05-29；修改稿日期：2015-06-26。

浙江省自然科學基金項目（Y14E060025）。

韓發年（1987—），男，碩士研究生，主要從事污染物排放控制研究。E-mail fanianh@163.com。聯系人：閆志勇，教授，研究方向為鍋爐燃燒和污染物排放控制技術。E-mail yanzy@cjlu.edu.cn。