大氣甲烷的源和匯及其濃度的觀測模擬研究進展

張定媛　廖宏

大氣甲烷的源和匯及其濃度的觀測模擬研究進展

張定媛1,2廖宏2

（1 中國氣象局氣象干部培訓學院，北京 100081；2 中國科學院大氣物理研究所大氣邊界層物理和大氣化學國家重點實驗室，北京 100029）

甲烷作為僅次于二氧化碳的長壽命溫室氣體，不僅影響著地球上的輻射平衡，它在大氣中的化學反應對大氣的氧化清潔能力和對流層臭氧濃度也起著至關重要的作用。因此，系統全面地研究大氣甲烷源匯和分布特征對了解空氣質量和氣候變化具有重要的科學意義。從甲烷的源和匯、濃度的觀測和模擬幾方面介紹了國內外的大氣甲烷的研究進展以及存在的問題。

甲烷，源和匯，觀測，模擬

0　引言

甲烷（CH4）是大氣中水汽、二氧化碳之后最為重要的溫室氣體[1]，也是僅次于二氧化碳的長壽命溫室氣體。根據IPCC第五次評估報告（IPCC AR5）[2]，在100年時間段內，甲烷的全球增溫潛能是二氧化碳的28倍，另有研究結果顯示為16倍[3]，其在大氣中的停留時間是9.1年。自1750年以來，大氣甲烷濃度增加所產生的輻射強迫為0.48±0.05W/m2，對全球溫室氣體輻射強迫總增長的貢獻約為17%。2012年大氣中溫室氣體含量達到工業革命以來的新高，并且還在加速增長，其中甲烷的全球平均濃度為1819±1ppb[4]（圖1）。AR5還指出，如果甲烷等溫室氣體照目前的速率繼續排放下去，到2100年，全球地表平均溫度可能再增加1.4～5.8℃，可能會導致極端天氣事件增加、氣候災害頻繁、雨雪的時空分布異常、水資源分配不均、海平面升高等，影響到人們的生活和社會經濟發展。同時，甲烷具有較強的化學活性，能在對流層中與臭氧爭奪大氣中主要的氧化劑OH自由基，并最終生成二氧化碳和水。甲烷在大氣中的化學反應對大氣的氧化清潔能力起著至關重要的作用，其濃度的增加還會導致大氣中臭氧和平流層水汽的增加[5]。因此，系統全面地研究大氣甲烷的源和匯的動態變化，掌握其濃度時空變化特征，對了解大氣環境狀況和全球氣候變化具有重要的科學意義和現實價值。

1　大氣甲烷的源和匯

1.1排放源

大氣中甲烷的主要來源可分為自然源和人為源。自然源包括濕地、白蟻、海洋、植被和甲烷水合物[6]；人為源包括煤礦開采、天然氣生產、垃圾填埋、牲畜、稻田、生物質燃燒[7]。表1顯示了過去30年全球甲烷的收支情況，其中，人為源排放占全球甲烷排放的50%～65%[2]。根據厭氧環境的生物參與過程，甲烷的排放源還可以分成生物來源和非生物來源。甲烷的生物產生過程為有機物大分子一次發酵成甲醛，經過二次發酵產生乙酸，在產甲烷細菌的作用下乙酸生成甲烷和二氧化碳[8]。所以，生物來源甲烷主要來自于具有很高還原條件的嚴格厭氧環境，包括：濕地、稻田、牲畜腸道、垃圾填埋和白蟻；非生物來源主要指非生物過程中甲烷的泄露，包括：石油和天然氣生產、煤開采、生物質燃燒、地質學源（火山、地熱、天然氣釋放）。IPCC[2]的報告給出了目前已知的大氣中甲烷源和匯的種類及其估算量，其中生物來源的排放超過全球排放的55%～70%。1974年，Ehhalt[9]發表了第一份全球甲烷排放總量的清單，據估計全球甲烷排放總量為590～1016Tg/年，其中水稻種植排放甲烷為280Tg/年，動物排放甲烷為100～200Tg/年。過去20年間，也有大量的研究進行了甲烷排放源的估算[10-13]。Forster等[14]對甲烷1997—2006年的全球甲烷總排放估算值為503～610Tg/年。中國是甲烷的主要排放源區之一。張仁健等[15]的估算結果表明，1994年中國的甲烷排放為32.91Tg，占當年全球排放的6.1%。

表1　全球甲烷收支（Tg(CH4)/年）[2]

濕地是甲烷最大的排放源并且對氣候變化十分敏感[16]。濕地地表大量植物生長使其具有較高的生產力，地表長期和季節性淹水，土壤中水分過飽和而使得動植物殘體分解緩慢，含有豐富的有機質，為甲烷的產生提供了良好的條件。利用重力衛星GRACE和環境衛星ENVISAT最新產品的研究結果顯示，濕地排放的甲烷大約占了全球甲烷總排放的三分之一，其中52%～58%來自熱帶地區。由于中緯度和北極地區氣候變暖，濕地甲烷排放在2003—2007年間增長了7%[17]，這一變化趨勢與大氣中甲烷濃度的增加趨勢相一致。另有研究[18-19]將自下而上和自上而下估算的甲烷通量與甲烷觀測濃度相結合，應用于一個三維大氣傳輸化學模式（ATCM），評估結果表明超過70%的濕地甲烷排放來自于南部和熱帶地區。濕地甲烷排放具有明顯的季節變化特征，一般表現為夏季排放通量高于冬季[20-21]，這主要是由于甲烷的排放受到地表溫度變化影響，此外，積雪的覆蓋會抑制甲烷的排放[22]。近幾年來，中國的自然濕地甲烷排放受到越來越多的關注[23-26]。Ding等[27]根據原位觀測的方法和前人的觀測數據估算出在生長季中國自然濕地的甲烷排放約為1.48Tg，年平均總排放量約為1.76Tg，其中67%的甲烷排放來自中國東北地區的淡水沼澤。濕地甲烷排放表現出夏季高、冬季低的季節特征，主要原因在于夏季溫度較高且有充足的降水，更有利于甲烷的排放。

20世紀60年代，稻田被第一個確定為大氣中甲烷的排放源[28]。由于人為灌溉，造成土壤密閉厭氧的環境，甲烷在稻田土壤下產生，大約有90%以上通過水稻植物體排放到大氣中[29]。早期對稻田排放甲烷的估算，主要是通過對有限數量的覆蓋不同稻田生態系統站點的測量和管理試驗而得，估算得到全球稻田甲烷的排放量為20～100Tg/年[30-31]。而Yan等[32]根據2006年IPCC國家溫室氣體清單指南對稻田甲烷進行了估算，結果顯示2000年全球稻田排放量為25.6Tg，低于之前所有研究結果。中國是水稻生產的大國之一，21世紀初種植面積和產量分別占全球的22%和34%[33]。2005年國內水稻種植總面積約為2.88×107hm2[34]。生長季的中國稻田甲烷排放量在7.67～8.05Tg 之間[35-36]。另有測量結合模擬的研究結果顯示中國的稻田甲烷排放為7.41Tg/年[32]。CH4MOD 模型模擬的1955—2005 年間的中國稻田甲烷排放總體呈增加趨勢，排放最大的區域主要集中在華中和華南地區[37]。與濕地甲烷排放一樣，稻田甲烷排放主要受到溫度影響，通常在夏季排放達到峰值[38-39]。

化石燃料來源的甲烷來自于石油和天然氣生產、運輸和利用以及煤的開采過程，這些來源的甲烷排放具有隨機性強、規律性差的特點，這部分排放占了甲烷人為排放量的30%左右，是僅次于農業生產排放的第二大人為源[40]。根據EDGAR[40]排放清單版本4.0顯示，2000—2005年，化石燃料來源甲烷排放快速增加，到2005年，石油和天然氣來源的甲烷排放量約為60Tg，煤礦排放的甲烷接近40Tg。另外，清單還顯示牲畜排放也明顯增長，至2005年的排放值為80Tg左右，這主要是由于人們對動物產品需求的增長。其他的人為源，如垃圾填埋和污水處理，甲烷的排放量也呈現出快速增長的趨勢，2005年的排放值估算為50Tg，這與Bousquet等[13]的研究結果一致。中國目前只發布了1994年的甲烷排放清單[41]。信息通報指出，人為活動是我國甲烷排放主要的來源。1994年，我國能源產業的甲烷排放量是9.37Tg。其中煤炭開采過程的排放是7.1Tg，高于王明星等[42]根據有限觀察估算的6.08Tg，而低于張仁健等[15]同樣針對1994年的研究結果10.3Tg。2000年煤礦開采排放的甲烷降為6.53Tg[43]，但至2003年又迅速增長到11Tg 左右[44]。由于油氣系統早期缺乏觀測資料，對它估算比較困難，已有結果也存在較大差別。信息通報給出的油氣系統及燃料逃逸的甲烷量為7.35Tg，與之相比，張仁健等[15]的研究結果則遠小于該值，僅為0.1Tg。此外，信息通報中還給出了反芻動物和垃圾處理的甲烷排放量分別為10.1Tg和7.72Tg，均高于張仁健等[15]的研究結果6.8Tg和1.13Tg。

生物質燃燒會向大氣中釋放出大量污染物。當燃燒完全的時候，最終產物是二氧化碳和水。而如果火被燜燒，燃燒不充分，會產生出大量的甲烷和其他更高階的碳氫化合物。生物質燃燒排放甲烷依賴于燃燒所達到的階段、生物質的碳含量和燃燒的生物量[45]。絕大多數的生物質燃燒來源于季節性的草原大火，尤其是非洲熱帶草原和農業廢棄物燃燒。生物質燃燒所產生的甲烷大約為45～55Tg/年，但是年際間變化相差很大，很大程度上取決于氣象條件[46]。IPCC[2]給出的值是35Tg/年。Streets等[47]對亞洲地區生物質燃燒排放進行了估算，其中2000年中國區域生物質燃燒產生的甲烷排放值為0.54Tg，比1994年的國家信息通報值2.15Tg 有所降低。據報道，其他甲烷的自然排放源如白蟻、甲烷水合物、海洋的年排放量分別為2～22Tg、9Tg、2～9Tg[48]。

除上述之外，甲烷還存在一個非常有爭議的源——植被。Frankenberg等[49]通過對衛星資料的反演，發現熱帶森林地區甲烷排放量被低估。接著，又有對巴西亞馬孫山地森林進行的觀測和模擬，發現該地區存在不明來源的甲烷排放[50]。為了證明自然界中是否存在尚未發現的甲烷植被源，Keppler等[51]對植物體進行了測量研究，發現有氧環境下植被也會排放甲烷，且數量相當驚人，高達62～236Tg/年。Wang等[52]在內蒙古草原開展的研究也證明了植物可以釋放甲烷的理論，同時還發現釋放甲烷的植物僅限于木本灌木，草本植物還未發現有甲烷產生。Cao等[53]也報道了我國青藏高原生態系統植物群落的甲烷排放。而與此形成鮮明對比的是，Dueck等[54]、Nisbet等[55]則認為植被不會排放甲烷，對Keppler等[51]的結果提出了質疑。盡管存在爭議，但是Keppler等[51]的結果還是得到了更多研究的支持[56-59]。謝旻等[60]基于Keppler等[51]的工作，建立了適用于中國地區的陸地植被甲烷排放模式（PLANTCH4），并結合NOAA/AVHRR衛星數據對2000年中國區域的植被甲烷的排放總量和空間分布進行了估算，結果顯示中國植被甲烷排放為11.83（4.83～19.70）Tg/年，其中森林是最大的植被源，主要集中在我國云南和東北地區。

1.2吸收匯

大氣中甲烷的匯主要是對流層中與OH的氧化、干燥土壤中的生物氧化和平流層損失。OH自由基是低層大氣的首要清潔劑，大氣中甲烷最主要的清除過程就是在對流層中與OH的氧化反應，尤其是在光照充足的熱帶地區。OH在大氣中的年平均濃度大概在0.9×106～1.2×106molecules/cm3[61]。氣象條件的變化對甲烷清除過程會產生很大的影響。例如，在高度污染地區，大氣中氮氧化物充足，大氣氧化過程更傾向于氮氧化物與OH反應生成臭氧，同時由于氮氧化物的存在能夠循環產生OH，因此污染地區的OH濃度要高于同緯度的海洋[62]。其他少量的甲烷清除來自于對流層向平流層的向上傳輸損失，以及土壤中甲烷氧化細菌的氧化。厭氧環境中產生的甲烷在輸送到大氣以前，有相當一部分在好氧區域被甲烷氧化菌在甲烷單氧化酶的作用下氧化為二氧化碳。繼Harriss等[63]發現沼澤土壤在干旱條件下會消耗甲烷后，先后又有研究報道了森林[64-65]、草地[66-67]和農田土壤[68]中的甲烷吸收氧化。

與對流層OH自由基的反應消耗甲烷約為528Tg/年，約占總匯的77%；向平流層輸送甲烷51Tg/年，約占總匯的7%；通氣良好的表層干燥土壤所消耗的大氣甲烷的量約為28Tg/年，約占甲烷總匯的4%左右[2]。另有研究通過對13C的測定發現，與海洋邊界層的游離氯離子的反應很有可能是甲烷的另一個匯，每年消耗的甲烷大約為19Tg[69-70]。

2　甲烷觀測現狀

從20世紀70年代起，世界各國陸續開展了大氣甲烷濃度變化與分布特征的長期觀測[71]。目前，甲烷觀測方式主要有地面采樣觀測、地基遙感、衛星遙感和航空采樣觀測。世界溫室氣體資料中心（WDCGG）是世界氣象組織設置在日本氣象廳的負責收集和分發大氣和海洋中的溫室氣體及相關氣體濃度資料的機構。WDCGG收集的資料來自全球大氣監測網（GAW）、研究機構及其他合作計劃（如NOAA/ ERSL、CMA、CSIRO）。截止到2012年3月，該中心共收集了188個站點的甲烷觀測資料，除有少量船舶觀測以外，絕大部分為固定站點。根據WMO 2011年的WDCGG數據摘要[72]，可以看出，北半球甲烷濃度的季節變化要比南半球的明顯且濃度值高于南半球。甲烷濃度的季節變化由其最大的匯OH自由基主導，也受到大氣傳輸的影響。北半球甲烷冬高夏低，南半球秋高春低，靠近赤道附近區域冬季受北半球傳輸影響，甲烷濃度較高。我國大氣甲烷觀測開始于20世紀80年代，主要在西部清潔地區使用鋼瓶采樣開展分析研究[73]。北京地區也開展了城市生態系統甲烷的定位監測[74]。到2006年為止，我國先后建立了一個全球大氣本底站（青海瓦里關）、三個區域大氣本底站（北京上甸子、浙江臨安和黑龍江龍鳳山），并開展了溫室氣體網絡化采樣分析[71,75]，結果顯示：代表了我國長三角發達地區的臨安站，甲烷冬季濃度最高，季節振幅最大；而代表我國清潔本底區域的瓦里關站，甲烷濃度最小，季節變化也最小。有限的地基觀測數據顯示，我國大氣甲烷濃度根據站點不同具有高度變化的特點，變化范圍大概在1700～2400ppb之間，也表明了甲烷的濃度水平和季節變化同時受到區域人為排放源和周邊環境傳輸的影響[76-78]。但是我國可靠的地面觀測站點數量不足，缺乏長時間的觀測序列，且多建立在遠離人為活動排放的地方，還不能代表較大尺度的區域甲烷濃度特征。

衛星遙感能夠快速獲取全球尺度的觀測數據，給出直觀全面的監測氣體時空分布特征。目前，能夠進行甲烷探測的衛星有ENVISAT搭載的SCIAMACHY、GOSAT 搭載的TANSO-FTS、Aqua搭載的AIRS等。Aqua搭載的AIRS衛星遙感觀測數據顯示中高層大氣甲烷濃度在夏季達到最高值[79-80]。Zhang等[81]利用ENVISAT衛星上SCIAMACHY傳感器數據反演了中國區域的甲烷年平均柱濃度，結果顯示甲烷濃度的空間分布呈現從東南到東北遞減的梯度，而最低值則出現在青藏高原地區。

此外，還有地基遙感觀測甲烷的手段，主要是基于傅里葉轉換紅外線光譜（FTIR）。Petersen等[82]將FTIR觀測與SCIAMACHY反演的結果做比較，在熱帶地區取得了很好的一致性。到目前為止，我國還沒有自己的溫室氣體觀測衛星，計劃中的首顆全球二氧化碳監測科學試驗衛星已經開始啟動研制，預計于2015年發射。

3　大氣甲烷濃度模擬

近年來，全球數值模式已被廣泛應用于人為活動對氣候影響的評估，對溫室氣體甲烷的模擬也成為對流層大氣化學模擬的熱點。甲烷的模擬主要在氣象場的驅動下，由排放、傳輸、化學反應和吸收等幾部分組成。Wang等[12]利用全球化學傳輸模式GEOSChem，研究了甲烷1988—1997年增長率的減緩原因，結果表明，主要是由于排放源的減少和OH的增加，其中，1992—1993年甲烷濃度異常的低增長率可以由皮納圖博火山噴發后濕地排放和OH濃度的波動來解釋。張仁健等[83]采用全球二維大氣化學模式的研究結果也給出了相同的解釋。另有TM3的模式研究結果指出，這段時間大氣甲烷增長水平的下降只是說明排放達到了暫時的穩定[84]。Chen等[18]利用MATCH模式研究了1996—2001年的甲烷年際變化，結果表明，模式能夠抓住大部分短暫天氣事件，如北大西洋濤動和厄爾尼諾，同時，該研究指出，使用連續的氣象場觀測資料對甲烷模擬研究十分重要，尤其是在與高頻的地面觀測資料做對比的時候。使用合適的OH場，MOZART 2-D模式也能得到與觀測相似度較高的模擬結果[85]。Fraser等[86]利用GEOS-Chem 模式研究了區域排放和長距離傳輸對澳大利亞甲烷濃度的相關貢獻。TransCom-CH4對比試驗（圖2）利用不同的甲烷化學傳輸模式分析了地面排放、傳輸和化學損失在全球甲烷模擬分布中的作用[87-88]，并對對流層不同高度下甲烷在水平和垂直方向上的傳輸進行了評估，結果顯示，由于20世紀90年代起人為排放增長的放緩，甲烷的十年平均增長率可能已經在21世紀初達到平衡。

目前，國內對甲烷的模擬主要集中在對各種來源排放的研究以及區域小尺度研究上，對中國區域尺度上的大氣甲烷總濃度的模擬研究還很缺乏。謝旻等[60]利用MM5-CALGRID區域化學模式模擬了中國地區陸地植被排放對對流層低層甲烷濃度的影響，結果表明植被甲烷排放明顯影響中國地區對流層低層甲烷濃度,使平均濃度增加了29.9%，在云南南部，這種變化高達69.68ppb。另有研究[89]利用全球三維大氣化學傳輸模式GEOS-Chem模擬了中國區域甲烷濃度的季節變化和空間分布特征，結果（圖3）顯示：中國區域地面甲烷濃度呈現出夏季濃度最高、春季濃度最低的季節變化特征；在夏季，中國東部地區甲烷最大濃度可超過2300ppb；從空間分布上看，青藏高原是中國地面甲烷濃度最低的區域，最低濃度可低于1800ppb；中國東部地區的地面甲烷濃度普遍高于西部地區，差值大約在200～400ppb左右。

4　結語與展望

近年來，隨著全球溫室氣體濃度不斷增加，大氣中甲烷的現狀也越來越受到關注。本文從源匯、觀測和模擬等方面對大氣甲烷以往的研究進行了介紹。甲烷主要的排放源是濕地，約占全球甲烷排放三分之一；甲烷最主要的匯是與對流層OH自由基反應，約占總匯的77%。北半球甲烷濃度的季節變化比南半球的季節變化明顯且濃度值高于南半球。從以往研究中還可以看出，大氣甲烷的研究主要集中在對各種來源排放的估計以及區域小尺度的通量研究上。這些研究結果顯示，源和通量的大小、空間分布的變化對甲烷的產生具有重要的影響。然而各個排放源對大氣中甲烷濃度的具體貢獻以及外來傳輸的影響，涉及較少。未來還可以對甲烷的年際和年代際變化以及氣象場對甲烷濃度的影響進行深入的研究。目前，中國區域的甲烷觀測站點非常稀少，空間分布不均，觀測資料有限，尤其是缺乏長時間的觀測序列，對甲烷的時空分布特征、季節變化的主要驅動因素及其貢獻并沒有系統深入的研究。隨著甲烷濃度地面采樣觀測資料和FTIR地基高光譜遙感觀測數據的積累，以及衛星遙感空間觀測如近紅外觀測（GOSAT, SCIAMACHY）和熱紅外觀測（IASI）等技術的發展，將更多的長期有效的監測數據應用于甲烷濃度時空變化及其影響因素的分析，能夠更好地進行排放清單估算和對模式的研究結果進行比較驗證。因此，在全球氣候變暖的背景下，對上述問題深入開展研究，對于科學制定溫室氣體減排政策和調節資源配置工作，積極應對全球氣候變化將具有十分重要的意義。

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Advances in the Research on Sources and Sinks of CH4and Observations and Simulations of CH4Concentrations

Zhang Dingyuan1,2, Liao Hong2
(1 CMA Training Centre, China Meteorological Administration, Beijing 100081 2 State Key of Laboratory of Atmospheric Boundary Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029)

As a long-lived anthropogenic greenhouse gas, second only to CO2, methane (CH4) influences the radiative balance of the Earth. CH4also plays a critical role in atmospheric chemistry by affecting the oxidizing capacity of the atmosphere. Consequently, it is important to get a clear understanding of the characteristics of atmospheric CH4, especially for the countries where both air quality and climate change are of great concern. In this paper, we have discussed related researches and issues about the sources and sinks, observations and simulations of atmospheric CH4.

methane, sources and sinks, observations, simulations

10.3969/j.issn.2095-1973.2015.01.005

2014年1月24日；

2014年7月28日

張定媛（1984—），Email：zhangdy@cma.gov.cn

資助信息：大氣邊界層物理與大氣化學國家重點實驗室開放課題（LAPC-KF-2013-19）