金屬基體超疏水表面抗凝露抗結霜特性的研究進展

汪德龍，武衛東，陳小嬌

（上海理工大學能源與動力工程學院，上海200093）

doi：10.3969/j.issn.2095-4468.2015.01.201

金屬基體超疏水表面抗凝露抗結霜特性的研究進展

汪德龍*，武衛東，陳小嬌

（上海理工大學能源與動力工程學院，上海200093）

本文綜述了近幾年金屬基體超疏水表面抗凝露抗結霜特性的研究進展。總結了金屬基體超疏水表面抗凝露抗結霜特性的實驗研究，指出微納米復合結構和納米結構超疏水表面都有抗凝露抗結霜性能，但兩者性能優劣并無定論。關于超疏水表面抗凝露抗結霜的機理，部分研究者認為是超疏水表面凝結水形成有較大能量勢壘，另一部分研究者認為納米結構超疏水表面液體自遷移現象對其抗凝露抗結霜有重要的影響。目前，超疏水表面與空氣換熱的研究還不夠充分，這方面的深入研究能夠為超疏水表面應用到微通道換熱器中提供理論基礎。

超疏水表面；微納復合結構；納米結構；結霜；凝露

doi：10.3969/j.issn.2095-4468.2015.01.201

0 引言

結霜的現象廣泛存在于制冷空調領域，如熱泵工況下的室外機結霜，目前化霜方法有許多弊端[1]，存在頻繁化霜、化霜不徹底、消耗電能多和溫度波動比較大等缺點[2]，造成了很大的能源浪費[3]。特別是微通道換熱器在熱泵工況下，其用作蒸發器的時候，冷凝水的排放不暢[4]，及其導致的結霜是一直困擾研究者的問題[5]。除此之外，空調器在夏季工況下，室內出風口產生的凝露也是一個不容忽視的問題[6]。

近年來，自從BARTHIOTT W[7]提出“荷葉效應”這一概念后，仿荷葉超疏水表面的研究得到蓬勃發展，超疏水表面抗凝露抗結霜是研究熱點之一，研究結果表明，超疏水表面具有較好的抗凝露抗結霜性能，如能應用到制冷空調領域將會節約大量的能源。在制冷空調領域里，大多數使用的材料是鋁、銅、鋼等型材。因此本文綜述了近幾年來在金屬基體表面上制備的超疏水表面的抗結霜抗凝露的研究，以期為超疏水表面應用到制冷空調領域提供借鑒。

本文主要從實驗研究進展、機理分析進展、傳熱研究進展三個方面對金屬基體超疏水表面抗凝露抗結霜的研究做出闡述，并對其應用于微通道換熱器提出一些觀點。

1 超疏水表面基本原理

平整的固體表面，水滴在其上鋪展，當達到固液氣三相的平衡時，在液氣界面做一條切線，將此條切線與固液界面的接觸面的夾角稱為接觸角θ（見圖1）。通常定義接觸角小于90°為親水表面，接觸角大于90°為疏水表面，接觸角大于150°的稱作超疏水表面。通常采用YOUNG T提出的楊氏方程[8]表達接觸角和表面能的關系：

式中：

γSV——固-氣間的平衡表面張力；

γSL——固-液間的平衡表面張力；

γLV——液-氣間的平衡表面張力；

θ ——平衡接觸角。

圖1 接觸角示意圖

楊氏方程只適合理想的光滑表面。實際的表面在經過放大之后其實是粗糙不平的，因此實際表面的接觸角必須考慮表面粗糙度，目前廣泛接受的理論有Wenzel理論[9-10]和Cassie理論[11-12]。

Wenzel模型是針對水滴完全潤濕表面，如圖2，Wenzel方程為：

式中：

θr——粗糙表觀接觸角，

r——表面粗糙因子，即表面的實際面積與投影面積的比值。

Wenzel方程亦有很多局限性，很多的現象都不能很好地被解釋。CASSIE A B D等[11]進一步研究了由固體和氣體復合表面的接觸角性質。復合表面上的浸潤性是各個表面性質的加和，表觀接觸角θr與各組分本征接觸角的關系見式(3)。此式即為Cassie-Baxter方程，如圖2。

式中：

θ1, θ2——液滴在兩種成分表面的本征接觸角；

f1, f2——兩種成分所占的表觀面積f1+f2=1。

若一種成分是空氣，即θ2=180°，因為空氣和水的接觸角定義為180°，則上述方程可以簡化為：

圖2 液滴與粗糙表面接觸狀態

2 實驗研究進展

在金屬基體超疏水表面的抗凝露抗結霜的研究中，對于不同的微結構抗結霜的性能，并未得出一個統一的認識。研究者提出，通過初次結霜時間、霜層的覆蓋率[13-15]、霜層的重量[16]以及多次結霜融霜后超疏水性能的變化[17]等指標來定性超疏水表面的抗凝露抗結霜性能，但是由于所得到的超疏水表面是通過各種各樣的方法制得，其微觀結構雖然都是微納復合結構和納米結構或者微米結構，但是其表面形貌差別很大，評價指標不盡相同，因此導致其在抗凝露抗結霜性能上的差異。

部分研究者認為微納復合結構的超疏水表面有較好的抗凝露抗結霜性能。

張友法等[13]利用高速噴丸處理的方法在鋼的表面得到了微納復合結構，經氟化處理后得到了最大水滴接觸角為160°、滾動角為2°的超疏水表面。在環境溫度為5 ℃、冷表面溫度為-5 ℃、相對濕度為77%的條件下，觀察樣品表面霜層高度隨著時間變化的情況，結果表明，前4 min內，鋼超疏水表面霜層稀疏，霜高非常小；而未經過處理的鋼表面已完全形成霜層，且分布很均勻。由此可見，經高能噴丸法處理且氟化后的鋼表面在結霜的初期有較好的抗結霜性能。

HUANG L等[17]采用溶液浸泡法，經FAS修飾后在銅表面制備了微納復合氧化銅結構。在冷表面溫度為-7 ℃、空氣溫度為27 ℃、相對濕度為46%的條件下，對比了超疏水表面與普通銅表面抗凝露抗結霜效果。實驗表明，在超疏水表面凝結的水滴呈現完美的球形，且其尺寸較小，也更分散。不僅結霜的時間有了很大的推遲，制冷系統關閉后，其化霜的時間也更快。且其制備的超疏水表面在空氣中放置1個月后，仍然有很好的抗結霜效果，具有較好的環境穩定性。

KULINICH S A等[18]研究了微納復合機構的超疏水表面在不同外界條件下的抗結冰性能，結果表明，某些微納復合結構超疏水表面會在結冰融冰的不斷交替中，其微觀結構會遭到破壞，導致其抗結霜抗結冰的性能下降，作者認為是存在于微納復合結構中的水會結冰致使其體積膨脹，脹壞了超疏水表面的微結構。

WANG Q等[19]利用硬脂酸復合鹽酸腐蝕鋁表面制備了超疏水表面，對比研究了純鋁和涂有硅橡膠的鋁的抗結霜性能。實驗表明，在同樣的條件下，超疏水表面僅有一些冰聚集，而純鋁和涂有橡膠的鋁表面全部被冰塊覆蓋。

周艷艷等[14]利用化學刻蝕的方法在鋁表面構建了微納復合結構，經氟硅烷修飾后得到了接觸角大于155°的超疏水表面。在溫度為-28 ℃的條件下，利用加濕器噴出（5～10）μm的霧狀小水滴，對比觀察普通鋁表面和超疏水鋁表面。實驗發現，超疏水表面上所形成的霜分布很不均勻，部分表面上出現枝狀的霜晶，部分地方沒有出現結霜，并且所結的霜松軟，易脫落；而在普通的鋁表面，霜層已經遍布于表面。實驗還表明，接觸角越大的表面，其抗結霜的性能越好，疏水效果隨著結霜融霜的進行會有所降低，但是在100 ℃烘干后，其超疏水的性能重新恢復，結霜融霜并未破壞疏水性能。

徐文驥等[20]借助電化學加工和氟化處理制備了鋁基體超疏水表面，測得其接觸角為160°，滾動角小于5°。在鋁表面溫度為-5.2 ℃、環境溫度為28.7 ℃、濕度為70%的條件下，進行普通表面和超疏水表面的抗結霜實驗。結果表明，超疏水鋁表面和普通鋁表面的邊緣幾乎同時開始結霜，霜的高度也幾乎一樣，但超疏水表面其中間凝結的水珠在535 s時才全部凍結，超疏水表面總的結霜量要小于普通鋁表面。

趙坤等[16]利用化學刻蝕和棕櫚酸修飾的方法在鋁合金表面制備了仿生超疏水表面，水滴與表面的接觸角達到157°，滾動角小于3°。在環境溫度為-8 ℃、相對濕度為40%～50%的條件下，測得超疏水表面的結霜量遠小于未處理的鋁合金表面的結霜量。

另一部分研究者認為納米結構超疏水表面具有較好的抗凝露抗結霜性能。

LAFUMA A等[21]研究表明，納米結構的超疏水表面上的水蒸氣比較微米結構表面不易冷凝。

丁云飛等[15]采用靜電紡絲法，在鋁的表面制得了7種納米纖維結構、微米顆粒結構、微納米顆粒纖維復合結構的疏水表面，其表面接觸角在139°～152°之間。在表面溫度為-7 ℃、環境溫度為18 ℃、相對濕度為60%的條件下進行7組樣品對比結霜實驗。實驗結果表明，全納米纖維結構表面能有效延遲初始霜晶出現的時間，霜的覆蓋率最低，抑霜性能最佳；微納米顆粒纖維復合結構初始霜出現的時間和未處理的鋁片相同，且霜層覆蓋率較高，抑霜效果較差。作者提出利用分型維數來評價疏水表面的抗結霜性能，分型維數最小的表面抗結霜性能最好，抑霜的性能并不一定與疏水性能呈正比的關系。

李會娟等[22]利用一步變電壓電化學樣機氧化法在鋁的表面制備了納米級的超疏水表面。其表面的孔徑為120 nm左右，孔的間距為160 nm和突起直徑40 nm左右，測得接觸角大于160°，滾動角接近0°。實驗結果表明，在高濕度的條件下，凝露的時間明顯延長，且水蒸氣滴狀冷凝在超疏水表面，有輕微外力可以使得凝結水滑落表面。在結霜的條件下，超疏水鋁表面的結霜量最少。

3 機理分析研究進展

超疏水表面抑霜的機理，目前尚無統一定論。部分研究者認為是由于微納復合結構超疏水表面較大的接觸角導致形成凝結水的勢壘較大，因此不易形成凝結水。由于凝結水與表面的接觸面積較小、換熱量小，因此凝結水不易結霜。

WANG H等[23]認為由于水和超疏水表面的接觸角較大，抑制了表面與水之間的傳熱和凝結水的形成，最終抑制了霜的形成。

勾昱君等[24]分析認為，微納復合結構的超疏水表面與凝結水的接觸角較大，而接觸角的大小直接影響著水滴或者霜在表面的形成。因為凝結水的形成必須跨過一個熱力學勢壘GC，新相晶核才能生成長大，GC的值與表面接觸角的大小密切相關，一般換熱器疏水表面的接觸角在110°左右，成核的勢壘為接觸角為50°親水表面的8.8倍，在實驗中其選用接觸角為162°的超疏水表面，其勢壘是接觸角為50°的11.8倍，因此超疏水表面凝結水形成晚而且稀疏，也解釋了超疏水表面在實驗55 min后才開始出現霜晶的原因。

張友法等[13]認為微納復合結構的超疏水鋼表面與水滴接觸時，其表面窩藏的空氣形成了“氣墊”，顯著減小了水滴與鋼表面的接觸面積，在低溫情況下，有效降低了水滴與表面的熱量交換，從而導致水分子難以凝結成核，抑制了霜晶基礎上霜層的形成。

周艷艷等[14]分析鋁超疏水表面抗結霜性能認為，由于實驗中噴出的水滴粒徑為微米級，同時超疏水表面結構也是微米級別，但是其大小不一致，致使粒徑小于鋁表面微米凹槽的水滴會進入到凹槽中擠出里面的空氣，使鋁表面喪失超疏水效果，出現結霜的情況；粒徑大于鋁表面的凹槽的水滴會直接滑落。其原理如圖3，圖中實心球表示粒徑較小的水滴，空心球表示粒徑較大的水滴。

圖3 結霜機理示意圖

徐文驥等[20]在分析鋁基體超疏水表面中間結霜較慢的時候提出，超疏水表面中間部分經冷凝形成的水珠變成了Wenzel狀態，其接觸角變大，生成液核的熱力學勢壘也變大，活化率減小，以及表面的過飽和壓力小，導致水珠生長緩慢，分布稀疏；接觸角變大導致相同體積的液滴高度越高，生成冰核的勢壘也增大，活化率降低，導致水滴難以凍結，霜晶稀疏，且生長緩慢。

另外也有研究者認為，垂直針狀納米微結構因為其表面自遷移現象，從而有較好凝露抗結霜性能。

龐藝川等[25]利用氧化還原反應在銅的表面制備了僅有納米結構的4種超疏水表面，接觸角都達到150°以上，滾動角均小于2°。實驗結果表明，只有垂直針狀結構的表面在低溫高濕的環境下，表面凝結的水滴會呈Cassie狀態，在超疏水表面出現快速自遷移的現象。作者認為垂直納米針表面水滴凝結時，由于其納米結構的間距很小，使得Wenzel狀態的水滴產生了很高的Laplace壓力，冷凝水會從間隙內溢出，由Wenzel狀態轉變為Cassie狀態，釋放出了能量，即導致了自遷移的現象。冷凝水滴的自遷移對超疏水表面抗冷凝抗結霜具有很重要的意義。李慧娟的研究[22]也對其作出了驗證。

4 超疏水表面換熱研究進展

熱泵工況下，室外換熱器的結霜一直困擾著研究者，超疏水表面提供了一個很好的方向，但是在室外換熱器上實現真正的應用，還有許多的研究需要進行。比如超疏水表面的換熱性能還很少有研究，其對換熱性能的影響尚無確切定論。

目前，超疏水表面換熱的研究主要集中在其表面的冷凝傳熱，也有少量的液體掠過表面的換熱研究，但是對于空氣掠過超疏水表面的研究還很少。

王四芳等[26]在紫銅基上制備了微納復合結構的超疏水表面，以及相同條件修飾的光滑疏水表面。實驗研究了純蒸汽、蒸汽-空氣混合氣體條件下，不同表面的滴狀冷凝傳熱特性。結果表明：純蒸汽滴狀冷凝的情況下，光滑疏水表面的傳熱性能明顯高于超疏水表面的傳熱性能；含低濃度不凝氣體蒸汽的條件下，光滑疏水表面與超疏水表面換熱性能相差無幾。作者認為，微納米結構中水蒸氣凝結液的存在增加了傳熱熱阻、抑制了傳熱性能。

ZHONG L等[27]提出在純蒸汽冷凝的情況下，超疏水表面由于形成了復合冷凝的表面，會對滴狀冷凝換熱造成惡化；而宋永吉等[28]認為超疏水表面形成的滴狀冷凝比傳統膜狀冷凝的傳熱系數要高出（3～4）倍。

宋善鵬等[29]利用化學刻蝕的方法制備了超疏水和超親水表面的鋁基體微通道，他們發現微納米級的階層結構能捕捉空氣形成氣泡，使得水流動時能減小水與壁面的摩擦阻力。然而這種微納米氣泡也會阻礙流體的傳熱。實驗結果表明，超疏水表面傳熱系數要低于超親水表面的傳熱系數，但是要比僅僅只有空氣層導熱的表觀傳熱系數要高。這是由于在水的作用下，凹槽里出現了渦旋流動，強化了氣體的傳熱。因此作者認為，超疏水表面微通道具有較小的流體阻力和較好的傳熱性能。

范新欣等[30]研究了圓管性微通道內恒熱流量對流換熱，推導出了溫度和速度分布的表達式，最后得到對流傳熱系數和Nusselt數計算公式。并且針對超疏水表面各種結構參數的微納米結構里的空氣層，提出了超疏水表面的導熱模型，推導各種結構參數超疏水表面的熱阻。最后綜合傳熱系數和超疏水表面熱阻進行耦合處理，得到了超疏水表面傳熱系數與超疏水表面結構參數之間的關系。研究結果表明：超疏水表面上流體的滑移有利于室內溫度的均勻，增加傳熱系數和Nusselt數，在恒熱流的情況下，最多可以增加1.8倍；肋間距和肋高的增大會導致超疏水表面熱阻的增加；肋間距的增加會導致超疏水表面傳熱系數顯著降低，肋高的增加也會導致傳熱系數的降低，降低的幅度主要受肋間距和肋高與肋間距之比影響；不同的結構參數下，超疏水表面都存在一個能滯留空氣層的臨界厚度，比臨界厚度小的超疏水表面其傳熱系數不會低于普通無滑移的表面。因此，作者認為必須全面考慮影響超疏水表面換熱的因素，才能使超疏水表面能有利于換熱。

總體來說，對超疏水表面換熱性能的研究偏少，尤其是超疏水表面在室溫條件下空氣換熱性能的研究更是少有文獻發表。必須加大這方面的研究，才能為超疏水表面應用到制冷空調領域提供借鑒。

5 微通道換熱器應用超疏水表面分析

近年來，隨著銅材價格逐漸走高，微通道換熱器開始逐漸應用在家用和商用空調領域。微通道換熱器應用到空調中有很多的優點，如傳熱效率高、能夠提高空調的能效比、減小空調的體積以及更少的制冷劑充注量。

自從Johnson Controls將微通道換熱器用于商用空調系統，微通道換熱器作為冷凝器應用在制冷空調領域取得了很大的進步。然而，在熱泵工況下，應用在制冷系統蒸發器中的微通道換熱器存在許多問題需要解決。主要有以下幾個問題。

凝結水的積存。在微通道換熱器中，由于使用平行流動的扁管替代換熱器的圓形管道，導致凝結水與換熱器之間的接觸角和接觸的面積較大，排除凝結水的過程中，由于表面的粘性力和水的重力大小差不多，凝結水的排除速度幾乎保持不變，使得凝結水不易排盡。而在普通銅管鋁翅片換熱器中，其排除凝結水的速度較微通道換熱器要快很多。實驗表明，微通道換熱器和銅管鋁翅片換熱器都垂直放置的情況下，微通道換熱器80%的凝結水需要10 s的時間排除，而銅管翅片換熱器只需要1 s就可以排除[31-32]。

微通道換熱器不能用于熱泵系統是因為其作為蒸發器的時候，會遇到嚴重的結霜問題。微通道換熱器比普通銅管換熱器結霜更多，且其化霜所需要的時間更長。在最初結霜時，其結霜的速率是普通銅管鋁翅片的1.25倍，化霜的時間比銅管鋁翅片換熱器長40%，而化霜后結霜的時間也比普通銅管鋁翅片換熱器更快[33]。

金屬基體超疏水表面抗凝露抗結霜性能較佳，可以為微通道換熱器的凝結水和結霜問題提供一個很好的方向。在微通道換熱器設計的時候，可以將扁管稍稍傾斜，與水平方向有個夾角α，如圖4。再結合超疏水表面水滴易排除的優點，并且超疏水表面形成凝結水能量勢壘更大，凝結水不易生成，且能更快地滑落，能減少霜的形成。

圖4 微通道設計圖

6 總結

本文總結了金屬基體超疏水表面抗凝露抗結霜的研究進展，包括實驗研究、機理研究和換熱性能的研究，并對其應用在制冷空調領域提出一些觀點。金屬基體超疏水表面其表面微結構為微納復合或者納米結構都是有抗凝露抗結霜效果的，但是由于制備出的微觀結構不規整，有很大的區別，導致不同的學者得出不同的結論。抗凝露抗結霜的機理從超疏水表面的凝結水形成有較大的能量勢壘，發展到納米結構超疏水表面液體自遷移現象對其抗凝露抗結霜性能的影響。

微通道換熱器應用到熱泵工況下的空調換熱器的凝露結霜問題，一直都是困擾著研究者的問題。結合金屬基體抗凝露抗結霜的良好性能，和其自清潔性能，將金屬基體超疏水表面應用到微通道換熱器中，可以為微通道換熱器應用到家用空調領域提供一個突破。

但是目前還存在較多的問題，今后，可以從以下這些方面進行更深入的研究。

1）超疏水表面抗凝露抗結霜的數學模型并未完善，盡量做到具有統一性和普適性，并且數學模擬進行的研究還很少，應盡快在這方面開展研究，為實驗研究提供理論指導。

2）金屬基體超疏水表面微觀結構的可控制備并沒有完全實現，并且所得的微觀結構不規整，對其理論分析造成了困難，應積極尋找更先進的加工方法來制備金屬基體超疏水表面。

3）超疏水表面微觀結構易受到破壞，提高超疏水表面的強度很重要，還需在實際室外結霜的環境中進行實驗，得出超疏水表面在室外復雜環境下的穩定性。

4）改進完善實驗方案，開展在微通道換熱器上進行實驗，為實際應用提供借鑒。

目前對于超疏水表面換熱性能的研究還不足，而在制冷空調領域換熱性能是很重要的性質。特別是空氣與超疏水表面的換熱性能，更是少有研究者涉及，在這方面加大研究，可以為超疏水表面應用到制冷空調領域提供一個很好的基礎。

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Research Progress on Anti-dew and Anti-frosting Characteristics of Superhydrophobic Surfaces on Metallic Substrates

WANG De-long*, WU Wei-dong, CHEN Xiao-jiao
(School of Energy and Power Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China)

The recent research progress on anti-dew and anti-frosting characteristics of superhydrophobic surfaces on metallic substrates was reviewed. The experimental study on anti-dew and anti-frosting characteristics of superhydrophobic surfaces on metallic substrates was summarized. Superhydrophobic surfaces with mico-nano structure or nano structure are effective on anti-dew and anti-frosting characteristics, but there is no general agreement over which one is better. For the mechanisms of anti-dew and anti-frosting characteristics of superhydrophobic surfaces, some researcher thought that condensation water forming on superhydrophobic surfaces with higher energy barrier is the key factor, and other researchers consider that condensed droplet with spontaneously moving by itself has important effect on anti-dew and anti-frosting characteristics. At present, the research on heat exchange between superhydrophobic surface and air was insufficient, and the further study on this topic may provide theory basis for the application of superhydrophobic surfaces in the micro channel heat exchangers.

Superhydrophobic surface; Mico-nano structure; Nano structure; Frosting; Dew

*汪德龍（1990-），男，碩士。研究方向：超疏水表面抗結霜抗凝露性能。聯系地址：上海市楊浦區軍工路516號，郵編：200093。聯系電話：18818251604。E-mail：wangdelong584520@126.com。