查干凹陷下白堊統稠油地球化學特征及成因分析①

王 朋 柳廣弟 曹 喆 蘇 惠 牛子鋮 張婧雅 羅文斌

(1.油氣資源與探測國家重點實驗室 北京 102249;2.中國石油大學(北京)地球科學學院 北京 102249;3.中國石化中原油田分公司勘探開發科學研究院 河南濮陽 457001)

0 引言

稠油資源在世界石油儲量中占據主導地位，其資源量遠大于常規油氣資源。在南北美洲前陸盆地，稠油主要賦存于埋藏較淺的砂巖儲層中［1］。在我國塔里木、松遼、準噶爾、渤海灣和江漢等含油氣盆地也發現規模較大的稠油資源，主要分布于從中元古代至古近紀的碎屑巖、碳酸鹽巖及火山巖儲層。世界重質稠油儲量巨大，對今后油氣勘探方向將產生不可忽視的作用［2］。可見研究稠油地質、地化特征及其成因機理，對稠油的勘探及開發具有重要意義。稠油分類標準很多，前人主要根據原油地球化學特征將其分為原生和次生兩種成因類型。原生型稠油主要指低熟階段的烴源巖生成的原油，這種原油一般具有原地或近源成藏的特點，運移過程中僅發生物理分異作用［3-4］;次生型稠油一般指原油遭受生物降解、水洗和氧化等化學作用而發生稠化，導致原油部分組分減少或缺失［5-8］。烴源巖有機質類型和熱演化程度對原生型稠油成分和物理性質具有一定的控制作用，生物降解、水洗和氧化等作用則被認為是次生型稠油形成的主要機制［3-8］。

查干凹陷歷經半個多世紀的油氣勘探，前人對研究區構造演化、層序地層、沉積演化及烴源巖特征等已進行過相關研究和報道［9-10］，但對該區油氣成因尤其是稠油成因仍然認識不清。本文在前人研究成果的基礎上，利用原油常規物性、族組分碳同位素、正構烷烴和生物標志化合物等分析，系統闡述了研究區稠油地球化學特征，并對其成因展開探討，為查干凹陷地質研究和油氣勘探提供地球化學依據。

1 研究區地質背景

圖1 查干凹陷原油分布特征(據文獻［10］修改)Fig.1 Distribution of oils in Chagan depression

2 樣品與實驗

本次研究共采集查干凹陷巴潤中央構造帶和烏力吉構造帶的18個原油樣品，樣品放置在30 mL玻璃瓶中保存。為了防止樣品污染，裝樣前使用CH2Cl2沖洗玻璃瓶，裝樣后在瓶口墊置錫箔紙。樣品采集后，保存在-6℃的冰柜中。首先利用石油醚沉淀除去樣品中的瀝青質，然后通過氧化鋁/硅膠柱將可溶部分進行族組分層析分離，并用石油醚、二氯甲烷和甲醇分別洗脫飽芳非組分，最后對所有樣品進行族組分碳同位素和飽和烴和芳香烴GC-MS分析。族組分碳同位素由MAT 252碳同位素分析儀測定，δ13C值相對國際PDB標準測定，精度小于±0.3‰。在中國石油大學(北京)重質油國家重點實驗室使用配備HP-5MS彈性石英毛細柱(60 m×0.25 mm×0.25 μm)的Agilent7890-5975c氣相色譜質譜聯用儀完成飽和烴和芳香烴GC-MS分析測試，其分析測試與柳廣弟［11］的流程一致。

3 結果與討論

3.1 原油地球化學特征

通過常規物性、族組分碳同位素、正構烷烴和生物標志化合物等分析，系統闡述了稠油基本地化特征及其成烴母質的生源類型、沉積環境和成熟度等特征，為研究區稠油成因分析提供理論依據。

3.1.1 物性特征

目前查干凹陷存在正常原油、原生稠油和次生稠油等原油類型，正常原油一般緊鄰生烴中心分布，而稠油則遠離生烴中心沿正常原油外側呈半環帶狀分布，即從查干凹陷生烴中心向凹陷邊緣，從深部向淺部原油性質表現為規律性變好。稠油相對密度、黏度(50℃)與深度的交會關系表明，次生稠油主要分布在凹陷斜坡帶700～1 200 m范圍內，而原生稠油分布層位深度較大。查干凹陷稠油密度為0.940～0.990 g/cm3，50℃時黏度為 520.0～4 050.0 mPa·s，含蠟量為1.0%～12.5%，凝固點為10℃～15℃，表現為中質偏重稠油。對比稠油與正常原油的物理性質和族組分分析資料可以發現，稠油明顯表現出密度和黏度高、凝固點和飽芳比低的特征(表1)。

一般來說，原油的密度和黏度主要受其中非烴和瀝青質等極性雜原子化合物含量的影響［3］。研究區正常原油族組分中飽和烴和芳香烴總含量占絕對優勢(＞80%)，非烴和瀝青質的含量低于20%;相反，稠油族組分中非烴和瀝青質含量則高于30%，而飽和烴和芳香烴含量普遍低于60%(表1)。淺部生物降解原油在遭受次生變化過程中，會引起正構、異構烷烴等輕質組分逐步損失，而重質餾分如極性含氮化合物和瀝青質則逐漸相對增加，原油分子間的相互吸引力增強導致生物降解稠油密度高、黏度大［3］。另外，稠油族組分相對含量表明，淺部生物降解稠油非烴含量低，瀝青質含量高，而深部原生稠油則表現為相反的特征。一般認為非烴含量高是原油成熟度低造成的，C29規則甾烷成熟度參數和異構化指標均表明原生稠油屬于低熟原油，這也與由芳烴甲基菲指數折算的鏡質體反射率特征一致。淺部原油遭受過生物降解作用，微生物(細菌)優先消耗正構烷烴后引起類異戊二烯烴的相對富集，進而導致原油凝固點降低。

表1 查干凹陷部分原油常規物性及族組分特征Table 1 Physical properties and group compositions for the selected oils from Chagan Depression

3.1.2 碳同位素特征

原油及其族組分碳同位素值受烴源巖成熟度的影響一般不超過2‰，原油在運移過程中或聚集成藏之后，次生作用(生物降解、水洗和氧化)也會引起原油碳同位素的分餾［12］。研究發現，細菌在降解原油過程中時，優先選擇性消耗富δ12C的化合物或組分，引起δ13C的相對富集，進而導致原油碳同位素變重［12］。查干凹陷銀根組稠油飽和烴碳同位素值介于-34‰～-32‰，蘇二段稠油飽和烴碳同位素值介于-36‰～-34‰，巴二段稠油飽和烴碳同位素值則小于-36‰(圖2)。巴潤中央構造帶巴二段原生稠油族組分碳同位素最輕，表明其良好的低成熟特征。銀根組稠油族組分碳同位素最重，系生物降解成因。雖然烏力吉構造帶蘇二段稠油在銀根期遭受生物降解作用，但是由于新生代毛西斷層的反轉引起其下伏正常原油的再次充注，最終導致其族組分碳同位素相對變輕，巴潤中央構造帶蘇二段低熟生物降解原油族組分也表現為相對較輕的碳同位素值。

2.1.3 病區備用藥品（含麻醉、“精一”和“精二”藥品）調劑 該類藥品取藥時間調整至中午值班期間發放，通過取藥時間段的錯峰安排，可減少領藥高峰期的工作量。

3.1.3 正構、異構烷烴特征

圖2 查干凹陷稠油族組分碳同位素類型曲線Fig.2 Isotope type curves of heavy oils in Chagan Depression

巴潤中央構造帶巴二段原生稠油發育完整的正、異構烷烴和類異戊二烯烴系列，CPI為1.353，具有明顯的奇偶優勢，較好的指示低熟原油特征。生物降解作用引起正構、異構烷烴不同程度的損失，因此與正構烷烴有關的地球化學參數將失去正常的指示意義［13］。根據正構、異構烷烴和類異戊二烯烷烴特征可以將查干凹陷稠油劃分為三類:第一類為烏力吉構造帶銀根組和巴潤中央構造帶蘇二段稠油，生物降解作用導致氣相色譜基線明顯向上漂移，具體表現為正構、異構烷烴完全消失，無環類異戊二烯烷烴嚴重損失;第二類為烏力吉構造帶蘇二段稠油，飽和烴氣相色譜基線向上漂移，雖然遭受生物降解作用，但是其正構和異構烷烴較第一類完整，該類稠油反映油藏可能至少經歷兩期充注過程或生物降解不完全(圖3)。若為生物降解不完全導致正構烷烴殘留，根據降解序列可知此時飽和烴中無環類異戊二烯烷烴還未開始降解［13］，此時 Pr/nC17和 Ph/nC18應該增大。事實上，蘇二段稠油Pr/nC17值和Ph/nC18值與正常原油大致相當。加之蘇二段稠油非烴和瀝青質含量高，密度和黏度與銀根組稠油相當或略有增加，綜合分析認為烏力吉構造帶蘇二段原油經歷過與銀根組大致相當的生物降解程度，此后又經歷過正常原油充注。結合研究區烴源巖生烴史和構造演化史可知銀根期充注的原油遭受生物降解作用發生稠化，新生代毛西斷層反轉引起深部正常原油充注［10］，使得蘇二段稠油正構和異構烷烴分布較為完整，前兩類稠油系生物降解成因，主要分布在烏力吉構造帶和巴潤中央構造帶淺部銀根組和蘇二段地層;第三類為原生低熟稠油，僅分布于巴潤中央構造帶意6井區附近巴二段地層，其正構和異構烷烴保存完整，氣相色譜基線也沒有向上漂移，其色譜特征與正常原油沒有明顯區別。

3.1.4 生物標志化合物特征

不同的沉積環境導致不同的生物群落，進而造成了生物標志化合物及其組合的差異［12-14］。查干凹陷淺層稠油雖然遭受了生物降解作用，但對于降解程度較低的稠油，其姥鮫烷和植烷仍然表現出較為明顯的特征。Peters和Moldowan等研究表明，姥植比通常用于表征烴源巖或原油成烴母質沉積時的氧化還原程度，高Pr/Ph值(＞3.0)通常反映氧化條件下陸相有機質的輸入，而Pr/Ph值低(＜0.8)則反映典型的封閉還原環境，一般在高鹽環境中的烴源巖或碳酸鹽巖姥植比表現為這種特征［13］。研究區原油植烷含量具有明顯的優勢(0.4＜Pr/Ph＜0.8)，反映其成烴母質形成于弱還原—還原環境。伽馬蠟烷經常用于表征非海相烴源巖沉積環境中的分層水體，縱向上的高鹽度和溫度梯度都可以引起水體的分層［15］。因此，伽馬蠟烷含量高往往指示咸水沉積環境或水體具有鹽度分層。研究區原生稠油伽馬蠟烷/C3017α(H)，21β(H)-藿烷(伽馬蠟烷指數)大于0.60，反映其成烴母質形成于弱咸水—咸水或水體具有鹽度分層的沉積環境。次生稠油伽馬蠟烷指數均低于0.40，表明其生烴母質形成時水體鹽度較小，為微咸水—淡水沉積環境。胡蘿卜烷含量低但顯著存在，這可能與烴源巖母質類型或稠油的次生作用有關［7］。

圖3 查干凹陷部分稠油飽和烴TIC譜圖特征Fig.3 Gas chromatograms of the saturated hydrocarbon for the selected heavy oils from Chagan depression

熱穩定性最小的C27～C29生物構型甾烷系列的相對豐度常用來表征原油的母質類型［13］，研究區不同次級構造帶稠油甾烷分布特征有所差別，總體上以規則甾烷為主，規則甾烷平均含量在85%以上，重排甾烷、孕甾烷和升孕甾烷含量較低或沒有。規則甾烷由 C27-C28-C29ααα(20S+20R)和 αββ(20S+20R)化合物構成，其相對豐度通常可以用來表征烴源巖或原油成烴母質構成［11］。C27甾烷含量通常指示低等水生生物貢獻程度，C28甾烷含量反映陸相藻類輸入強度，如果C29甾烷含量較高，則可能指示陸源高等植物貢獻較大。巴潤中央構造帶稠油規則甾烷C27＜C28＜C29呈反“L”型或上升型分布(圖4)，低豐度的C27甾烷表明低等水生生物貢獻很少或沒有，原油母質來源主要為陸生高等植物。烏力吉構造帶稠油規則甾烷ααα20RC27-ααα20RC28-ααα20RC29表現為“V”型分布，反映出原油成烴母質具有低等水生生物與陸生高等植物均等貢獻。

圖4 查干凹陷稠油飽和烴質量色譜圖Fig.4 Mass chromatograms(m/z191 and 217)of saturated hydrocarbons for heavy oils from Chagan depression

成熟度是反映原油成因的一個重要指標，很多生物標志物可以用來表征原油的成熟度。烏力吉構造帶正常原油和生物降解稠油αααC29規則甾烷成熟度參數20S/(20S+20R)介于0.42～0.55之間，異構化參數 C29-αββ/∑C29分布在 0.39～0.50 之間，反映其成烴母質已經演化到成熟階段，這與額很洼陷烴源巖埋深較大密切有關;與烏力吉構造帶稠油相比，巴潤中央構造帶正常原油和稠油成熟度較低，規則甾烷αααC2920S/(20S+20R)值分布在 0.31～0.44之間，C29-αββ/∑C29分布在 0.25～0.60 之間，反映該構造帶成熟原油和低熟原油均有分布，成熟原油主要分布在巴潤中央構造帶南部靠近額很洼陷的地區，低熟原油主要位于巴潤中央構造帶北部［16-18］。

前人根據原油中不同生標化合物在降解過程中的差異性變化建立了判識生物降解程度的標尺。Connan等［19］根據原油族組分的變化對其降解程度進行了定性研究。Wenger等［20］提議使用那些聚焦于生物標志化合物蝕變前所發生的變化的術語來表述原油中生物降解的程度。Perters和 Moldowan等［13］則充分考慮不同生物標志物的重疊關系，根據原油中不同化合物的豐度建立了評價其生物降解程度的定量標尺。

本文依據原油飽和烴生物標志化合物特征，采用Perters和Moldowan的判識標準對研究區次生稠油生物降解程度進行劃分。從圖4和表2中可以看出，烏力吉構造帶銀根組原油正構和異構烷烴，姥鮫烷和植烷等類異戊二烯烴遭受生物降解損失殆盡或少量殘存，規則甾烷和萜烷未受到損失，表明其生物降解程度為中等4級。蘇二段稠油正構烷烴、姥鮫烷和植烷等類異戊二烯烴分布完整，可能為新生代毛西斷層反轉時油藏接受二次充注所致。巴潤中央構造帶蘇二段稠油生物標志化合物分布特征與烏力吉構造帶銀根組稠油一致，表明該區稠油也達到中等4級降解程度。

3.2 稠油成因分析

烴源巖有機質類型和熱演化程度對稠油的成分具有重要的控制作用，但是在油氣運移過程中或進入儲集層后，其他因素例如生物降解、水洗等作用也可能成為影響稠油成分和性質的重要因素。

3.2.1 地質因素對稠油分布的控制

在蘇紅圖組沉積末期(燕山IV幕運動)，研究區經歷了一次“斷坳轉換”的強烈構造運動，使巴音戈壁組和蘇紅圖組卷入褶曲，對蘇紅圖組上部地層造成了至少800 m的剝蝕［9］。由于淺部保存條件差，儲層溫度和壓力較低，地表水可以沿斷裂等通道進入儲層，微生物活動十分頻繁，進而導致查干凹陷巴潤中央構造帶和烏力吉構造帶蘇二段原油遭受生物降解、水洗和氧化等次生作用而發生稠化。喜山運動末期，受歐亞板塊與印度板塊擠壓碰撞的影響，蘇紅圖組和銀根組地層強烈抬升，形成由毛東和毛西兩條逆沖斷層所夾持的逆沖反轉構造帶［10］。早白堊世以來，毛西斷層的差異性活動在縱向上形成一系列繼承性油氣圈閉，同時也使油氣運移成為可能。毛西斷層在新生代反轉過程中下降盤地層向上推覆，斷層由原來的封閉性轉變為輸導性，成為油氣運移的通道，深部正常原油經毛西斷層調整至銀根組聚集形成油氣藏。兩期構造運動使查干凹陷下白堊統上部地層遭受嚴重剝蝕，并使斜坡帶銀根組和蘇二段地層埋深小于1 500 m。由于地層埋藏淺，第一期成藏時儲層溫度一般低于70℃。受地表水下滲混合的影響，淺部斜坡區地層水礦化度一般低于100 g/L，水型主要為硫酸鈉型和重碳酸氫鈉型。研究表明硫酸鈉型地層水可能來源于與地表水連通的地質構造［7］，顯然，查干凹陷地層水受到了地表水的影響。構造抬升導致蘇二段和銀根組地層溫度和地層水礦化度十分適宜微生物(細菌)活動。因此，查干凹陷地質構造抬升為原油稠化提供了優越的外界條件。

表2 查干凹陷部分稠油主要生物標志化合物參數Table 2 Main biomarker parameters for the selected heavy oils from Chagan Depression

3.2.2 烴源巖成熟度對原油稠化的影響

多種地球化學參數表明巴潤中央構造帶既有正常成熟原油，也有低熟原油。值得注意的是，巴潤中央構造帶巴二段原生稠油成熟度較低，屬于原生低熟稠油。異膽甾烷20RC29αββ/20RC29ααα比值可用來表征油氣運移距離，其值小于1代表運移距離較近［7］，原生稠油異膽甾烷比值不超過0.65，因此屬于原地或近距離運移成藏。虎勒洼陷和中央構造帶南部巴音戈壁組下部烴源巖在蘇紅圖期鏡質體反射率Ro值介于0.4%～0.7%，普遍處于低熟演化階段［16］，干酪根在低熟階段通過解聚作用脫除雜原子官能團可生成部分可溶烴類，并具有相對較高的重質組分［7］。研究發現該構造帶原油可能來源于其下伏巴音戈壁組下部白云質泥巖［16-18，21-22］，碳酸鹽和硫酸鹽等礦物對低熟演化階段烴源巖的生烴過程具有較強的催化作用［23］。同時鹽類的存在也會減少黏土礦物對烴類的吸附作用，有利于有機質向烴類轉化和排運［24］，研究區烴源巖中大量碳酸鹽礦物的存在可以促進其早期生成重質組分較高的低熟稠油。烴源巖抽提物飽和烴具有明顯的植烷優勢，姥植比值通常低于0.85，伽馬蠟烷指數大于0.60，表明原生稠油成烴母質主要沉積于半咸化弱還原環境，這種沉積環境也有利于低熟稠油的生成［23］。此外，烴源巖生烴活化能偏低也是其早期生成低熟稠油的重要原因［25］，巴潤中央構造帶南部烴源巖生烴活化能平均為276 kJ/mol，低于額很洼陷南部烴源巖生烴活化能，其平均值為385 kJ/mol。鉆井資料顯示巴二段白云質泥巖與粉砂巖儲集層互層沉積，壓實作用將促使低熟原油從烴源巖向儲層排驅和運移。總之，碳酸鹽礦物、咸化環境、低活化能以及有利的源儲組合對巴二段烴源巖原生低熟稠油的生成和排驅具有重要意義，研究區早期進入生烴門限的烴源巖具備生成原生稠油的潛力［23-25］。

3.2.3 生物降解作用是原油稠化的主控因素

原油常規物性和地化分析表明，生物降解作用是查干凹陷次生稠油形成的主要機制，其組分經歷過明顯的次生改造作用，具體表現為輕質組分缺失和損耗，非烴和瀝青質等重質組分含量相對增加，原油流體性質變差，原油降解產物的色譜圖呈現UCM鼓包，而原生稠油基本不受生物降解作用的影響。Connan和Carolyn等認為，原油生物降解程度隨儲層溫度升高而降低，當儲層溫度高于75℃時，原油性質的改變可以排除細菌降解的結果，即生物降解作用通常在儲層溫度高于75℃時停止［19］。當地層水礦化度高于100～150 g/L時，細菌生長活動將會受到抑制或停止。原油降解一般在地層水與地表水連通的條件下進行，構造抬升或反轉使查干凹陷深部正常原油發生重新調整，向淺部斜坡帶運移聚集成藏。受毛西等多條斷層切割的影響，淺部油氣儲層處于地層水與地表水自由交換帶或風化帶，油田水遭受大氣淡水的滲入和混合，造成油田水總體礦化度普遍低于100 g/L，稠油成藏時的流體包裹體均一化溫度則指示儲層溫度一般小于70℃，適宜的地層溫度和礦化度促使多種微生物(細菌)頻繁活動。微生物(細菌)首先消耗原油中正構烷烴并導致類異戊二烯烴相對富集，由于類異戊二烯烴比正構烷烴凝固點低(＜-80℃)，該類化合物的相對富集會引起原油凝固點降低［3，26-27］。查干凹陷淺層次生稠油就表現出低凝固點的特征，表明原油遭受過生物降解作用。與正常原油相比，查干凹陷淺層次生稠油規則甾烷含量相當或略有增加，表明查干凹陷淺部稠油甾烷類化合物未遭受生物降解作用。稠油中規則甾烷、萜烷分布完整，只是正構和異構烷烴，姥鮫烷和植烷等類異戊二烯烴表現出不同程度的缺失或損耗，說明研究區稠油的生物降解程度并不嚴重，達到中度降解程度［14］。

3.2.4 水介質是生物降解的條件

查干凹陷13口井油田水礦化度隨深度增加表現出增加的趨勢，平面上其低值區往往與次生稠油分布區相對應。這是因為研究區主要斷裂溝通了淺層圈閉與地表，地表水沿斷層面滲入油藏，使地層水逐漸趨向淡化，油藏在地層水等作用下發生稠化。水洗作用對烴類組分的影響有限，加之水洗作用與生物降解作用相伴生，導致人們常常忽略其對原油組分的影響。水洗作用往往發生在油水界面，主要表現為油水界面處地層水與地表水往往形成強水動力的交替帶，造成原油邊緣水洗和底水水洗，其對原油性質的影響具體表現在，一方面優先選擇性消耗低分子量烴類和同碳數芳香烴(C15-)，而重質組分(C15+)中只消除芳香烴和含硫化合物，類異戊二烯烴和甾萜烷則基本不受水洗作用影響［28］。另一方面，水介質是微生物(細菌)生存的載體以及攜帶其生存所需的營養物質，為微生物降解活動創造了必要條件。銀根組和蘇二段次生稠油非烴含量一般大于25%，其中多種氧化物的存在表明查干凹陷淺層稠油遭受過水洗和生物降解作用。查干凹陷淺層稠油油藏底部地層水與地表水連通情況較好，同時油水界面為微生物(細菌)活動提供了優越條件，導致水洗和生物降解最嚴重的區域往往發生在油水界面處，原油飽和烴和芳香烴含量遠離油水界面而逐漸增加，水洗和生物降解作用減弱。在原油的稠化過程中，生物降解與水洗作用密不可分，缺乏水介質活動的生物降解作用將受到抑制。

4 結論

(1)常規地球化學分析表明查干凹陷存在兩種成因的稠油:原生和次生稠油，稠油具有高密度、高黏度、低凝固點和低飽芳比的特征。原油物性具有從凹陷中心向凹陷邊緣，從深部向淺部逐漸變稠的趨勢，其物性主要受非烴和瀝青質含量的影響。

(2)在巴潤中央構造帶，原生稠油主要是巴二段烴源巖低熟演化階段的產物，稠油運聚過程中未經歷化學變化，為原地或近源成藏。蘇二段稠油由于埋深淺，遭受生物降解和水洗等次生作用稠化;在烏力吉構造帶，蘇二段稠油正構烷烴分布完整，表明稠油油藏至少經歷兩期充注。銀根組稠油為新生代毛西斷層反轉過程中，由下部正常油藏經毛西斷層向上調整后形成。

(3)與地表水下滲有關的生物降解作用、水洗作用和氧化作用是導致查干凹陷原油稠化的重要機制，生物降解作用可能是最主要的因素。喜山期構造抬升導致地層埋藏較淺，地層溫壓降低，油水界面處微生物活動頻繁，導致原油遭受生物降解而發生稠化作用。

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