RP-3航空煤油詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理初步研究

王慧汝

（中航空天發(fā)動(dòng)機(jī)研究院有限公司，北京101304）

RP-3航空煤油詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理初步研究

王慧汝

（中航空天發(fā)動(dòng)機(jī)研究院有限公司，北京101304）

準(zhǔn)確預(yù)測(cè)航空發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒室中的點(diǎn)火/熄火現(xiàn)象及污染物排放，需要耦合詳細(xì)的化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。鑒于RP-3航空煤油與國(guó)外Jet A航空煤油的物性參數(shù)較為接近，為初步研究RP-3航空煤油的化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型，選取Dagaut、Honnet、Lindstedt和Dooley等提出的Jet A的替代組分及其詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理，作為我國(guó)RP-3航空煤油化學(xué)反應(yīng)機(jī)理的備選方案，并通過激波管模擬與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證、充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器模型的定性分析，對(duì)備選方案的適用性和準(zhǔn)確性進(jìn)行考核。結(jié)果表明：在給定的三種工況條件下，Honnet等提出的詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理模擬的點(diǎn)火延遲均與實(shí)驗(yàn)值最為吻合。

燃燒室；RP-3航空煤油；替代組分；化學(xué)反應(yīng)機(jī)理；激波管；點(diǎn)火延遲；充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器

1　引言

為準(zhǔn)確模擬燃燒室內(nèi)的燃燒細(xì)節(jié)，并充分研究燃燒過程中某些重要中間產(chǎn)物對(duì)燃燒性能、燃燒穩(wěn)定性及污染物排放的影響，在對(duì)航空發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒過程進(jìn)行數(shù)值模擬時(shí)，需要航空煤油詳細(xì)的化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。但航空煤油本身是一種復(fù)雜的混合物，由成百上千個(gè)組分組成，主要包含鏈烷烴、環(huán)烷烴和芳香烴三大類［1］。由于產(chǎn)地、加工方式和用途不同，各國(guó)航空煤油的組成成分和比例都不完全固定。美國(guó)有Jet A、Jet A-1、JP-7、JP-8、JP-10等幾類航空煤油，法國(guó)的主要類型為TR0，英國(guó)為AVTUR，我國(guó)主要為RP-3。

對(duì)于不同類型的航空煤油，有不同的多組分替代方案。如Dagaut等［2］采用74%（摩爾分?jǐn)?shù)）的正癸烷、15%的正丙基苯和11%的正丙基環(huán)己烷作為Jet A-1的替代燃油；Cathonnet等［3］采用78%（體積分?jǐn)?shù)）的正癸烷、9.8%的環(huán)己烷和12.2%的甲苯來替代TR0煤油；Lindstedt等［4］采用89%（摩爾分?jǐn)?shù)）的正癸烷和11%的苯（或者甲苯、乙苯）作為煤油型燃料的替代模型；Honnet等［5］采用80%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）的正癸烷和20%的1，2，4-三甲基苯來替代煤油型燃料；Strelkova等［6］提出用72.7%的（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）正癸烷、9.1%的己烷和18.2%的苯來替代Jet A；Dooley等［7］發(fā)展了三組分的Jet A替代燃油模型，具體比例為42.67%（摩爾分?jǐn)?shù)）的正癸烷、33.02%的2，2，4-三甲基戊烷和24.31%的甲苯；Montgomery等［8］提出了JP-8燃油的四組分替代模型，其摩爾分?jǐn)?shù)分別是32.6%的正癸烷、34.7%的正十二烷、16.7%的甲基環(huán)己烷和16%的正丁基苯；Mawid等［9］提出用六組分（5%（體積分?jǐn)?shù)）的甲基環(huán)己烷、20%的甲苯、25%的正癸烷、5%的標(biāo)準(zhǔn)異辛烷、25%的正十二烷和20%的正十四碳烷）作為JP-7/JP-8的替代燃油。對(duì)于國(guó)產(chǎn)航空煤油，范學(xué)軍等［10］選擇由49%（摩爾分?jǐn)?shù)）的正十烷、44%的1，3，5-三甲基環(huán)己烷和7%的正丙基苯組成替代煤油研究其熱物理特性；廖欽［11］采用霧化激波管實(shí)驗(yàn)，王蘇［12］、曾文［13］等采用加熱型激波管實(shí)驗(yàn)，研究了國(guó)產(chǎn)煤油的點(diǎn)火延遲；肖保國(guó)等［14］提出用79%（摩爾百分比）的正十烷、13%的三甲基環(huán)己烷和8%的乙基苯作為RP-3航空煤油的完全替代模型。

總的來說，國(guó)外對(duì)航空煤油替代組分及其化學(xué)動(dòng)力學(xué)已開展了多年的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究，我國(guó)對(duì)航空煤油化學(xué)反應(yīng)機(jī)理的研究相對(duì)較少，目前還處于發(fā)展階段。本文對(duì)我國(guó)RP-3航空煤油的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行研究，研究思路為：經(jīng)過合理篩選，選取國(guó)外化學(xué)反應(yīng)機(jī)理作為RP-3航空煤油反應(yīng)機(jī)理的備選方案，再經(jīng)過RP-3航空煤油實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，獲得一定范圍內(nèi)可用的RP-3航空煤油的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理。

2　備選方案的選擇

以我國(guó)RP-3航空煤油的物性參數(shù)為基礎(chǔ)，綜合比對(duì)國(guó)外JP-7、JP-8、Jet A、Jet A-1航空煤油的物性參數(shù)，發(fā)現(xiàn)Jet A-1航空煤油與RP-3航空煤油的物性指標(biāo)參數(shù)最為接近，參見表1。而Jet A與Jet A-1航空煤油的主要物性參數(shù)基本一致，主要差別在于凝固點(diǎn)參數(shù)不同（Jet A：-40℃，Jet A-1：-47℃）［1］。因此，備選方案在Jet A、Jet A-1航空煤油的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理中選擇。同時(shí)，還必須遵循三個(gè)原則：一是能夠獲得完整的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理，二是要有與反應(yīng)機(jī)理相對(duì)應(yīng)的熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫，三是該反應(yīng)機(jī)理要經(jīng)過相對(duì)較多的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)校驗(yàn)。

表1　RP-3航空煤油與Jet A-1航空煤油物性參數(shù)對(duì)比Table 1 Physical properties of RP-3 and Jet A-1 aviation kerosene

根據(jù)以上三個(gè)原則，本文從公開文獻(xiàn)中搜集到的備選方案如下：

（1）Dagaut反應(yīng)機(jī)理［2］

Dagaut等提出的三組分替代燃油，其詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理總共包含209組分、1 673步反應(yīng)。該反應(yīng)機(jī)理在充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器中較寬廣的工況范圍內(nèi)進(jìn)行了驗(yàn)證，并成功預(yù)測(cè)了Douter等［16］的平面火焰實(shí)驗(yàn)，合理地預(yù)測(cè)了Mullins［17］、Freeman［18］等的點(diǎn)火延遲數(shù)據(jù)。

（2）Honnet反應(yīng)機(jī)理［5］

Honnet等提出的二組分替代燃油，其詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理包含118組分、914步基元反應(yīng)。該反應(yīng)機(jī)理經(jīng)過了激波管、快速壓縮機(jī)、充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器、產(chǎn)生穩(wěn)定預(yù)混火焰的燃燒器、自由傳播的預(yù)混火焰等實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的驗(yàn)證，也能用于預(yù)測(cè)非預(yù)混煤油的燃燒反應(yīng)。同時(shí)，1996年Hewson等公布了較為詳細(xì)的NOX反應(yīng)機(jī)理［19］，該反應(yīng)機(jī)理綜合考慮了熱力、瞬發(fā)、N2O三個(gè)反應(yīng)過程，以及NHX氧化為NOX的反應(yīng)過程。由于兩個(gè)反應(yīng)機(jī)理采用了相同類型的中間組分及熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫，因此本文將二者綜合起來，得到總共包含131種組分、1 020步基元反應(yīng)的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理，簡(jiǎn)稱為Honnet反應(yīng)機(jī)理。

（3）Lindstedt反應(yīng)機(jī)理［4］

Lindstedt等提出的二組分替代燃油由89%（摩爾分?jǐn)?shù)）的正癸烷和11%的甲苯（簡(jiǎn)稱Lindstedt 1方案）或乙苯（簡(jiǎn)稱Lindstedt 2方案）構(gòu)成，其詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理總共包含154組分、947步反應(yīng)。該反應(yīng)機(jī)理經(jīng)過了Douter等［16］的層流預(yù)混實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的詳細(xì)驗(yàn)證。

（4）Dooley反應(yīng)機(jī)理［7］

Dooley等提出的三組分替代燃油，其詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理總共包含1 599組分、6 633步反應(yīng)。其點(diǎn)火性能和碳?xì)浔扰c實(shí)際的Jet A航空煤油幾乎一致，且該反應(yīng)機(jī)理經(jīng)過了可變壓力流動(dòng)反應(yīng)器在不同溫度范圍下的驗(yàn)證，對(duì)沖火焰熄火應(yīng)變率的驗(yàn)證，以及激波管、快速壓縮機(jī)中的點(diǎn)火延遲實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

3　激波管實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

驗(yàn)證氣相化學(xué)反應(yīng)機(jī)理的方法，有激波管實(shí)驗(yàn)、充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器實(shí)驗(yàn)、層流預(yù)混燃燒實(shí)驗(yàn)、對(duì)沖火焰實(shí)驗(yàn)和預(yù)混火焰燃燒實(shí)驗(yàn)等。由于加熱型激波管實(shí)驗(yàn)不僅可以很好地控制實(shí)驗(yàn)過程中的溫度、壓力、燃料濃度、當(dāng)量比等關(guān)系參數(shù)，孤立組分輸運(yùn)影響，而且還可以精確控制點(diǎn)火的起始時(shí)間點(diǎn)，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)重復(fù)性好，因此本文首先用加熱型激波管來考察備選方案的詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理。

3.1驗(yàn)證工況

文獻(xiàn)［12］中的實(shí)驗(yàn)工況為：當(dāng)量比0.5和1.0，氧氣體積分?jǐn)?shù)5%和8%，氬氣稀釋，點(diǎn)火延遲數(shù)據(jù)歸一化到壓力101 325 Pa。實(shí)驗(yàn)中以壓力傳感器測(cè)到反射激波的起跳時(shí)刻為時(shí)間零點(diǎn)，以O(shè)H自由基發(fā)射光強(qiáng)度信號(hào)上升變化率最大點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的時(shí)間作為點(diǎn)火延遲時(shí)間。

文獻(xiàn)［20］的實(shí)驗(yàn)工況為：當(dāng)量比1.0，氧氣體積分?jǐn)?shù)為12.5%，氬氣稀釋，點(diǎn)火延遲數(shù)據(jù)歸一化到壓力101 325 Pa。與文獻(xiàn)［12］不同的是，該實(shí)驗(yàn)中以CH自由基發(fā)射光強(qiáng)度信號(hào)上升變化率最大點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的時(shí)間作為點(diǎn)火延遲時(shí)間。

3.2模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比較

將Dagaut、Honnet、Lindstedt、Dooley等提出的反應(yīng)機(jī)理和相應(yīng)的動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)參數(shù)，在反射式激波管模型內(nèi)進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模擬。計(jì)算采用CHEMKIN程序包中的激波管計(jì)算模塊［21］，模擬條件與驗(yàn)證工況相同，比較相應(yīng)的點(diǎn)火延遲時(shí)間，結(jié)果如圖1所示。

從圖1（a）中可看出，利用Dagaut、Dooley反應(yīng)機(jī)理模擬的RP-3航空煤油點(diǎn)火延遲與實(shí)驗(yàn)值相差較大；利用Honnet、Lindstedt反應(yīng)機(jī)理模擬的點(diǎn)火延遲與實(shí)驗(yàn)值相對(duì)而言較為接近。這說明雖然Jet A航空煤油與RP-3航空煤油的一些物性指標(biāo)相同，但化學(xué)組成仍有很大差別。由于Honnet、Lindstedt反應(yīng)機(jī)理針對(duì)的是煤油型燃料，因此適用的航空煤油類型更多，計(jì)算結(jié)果也與RP-3航空煤油的實(shí)驗(yàn)值更吻合。

圖1　不同反應(yīng)機(jī)理模擬的點(diǎn)火延遲時(shí)間與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比Fig.1 Comparison betweenexperimental data and predictions of ignition delay time using various mechanisms

利用不同工況下的激波管實(shí)驗(yàn)，進(jìn)一步對(duì)Honnet、Lindstedt反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行考核，結(jié)果如圖1（b）、圖1（c）所示?？梢姡篐onnet反應(yīng)機(jī)理模擬的點(diǎn)火性能與實(shí)驗(yàn)值更為接近，尤其是在接近1 000 K附近時(shí)，Lindstedt反應(yīng)機(jī)理誤差較大。這主要是由于Lindstedt反應(yīng)機(jī)理屬于高溫反應(yīng)機(jī)理，而Honnet反應(yīng)機(jī)理添加了低溫段反應(yīng)機(jī)理，所以預(yù)測(cè)結(jié)果更為準(zhǔn)確。值得注意的是，Lindstedt反應(yīng)機(jī)理中無論采用甲苯（Lindstedt 1）或乙苯（Lindstedt 2）作為芳香烴替代組分方案，兩者的點(diǎn)火性能相差很小，這說明替代煤油的點(diǎn)火延遲主要取決于替代組分中的鏈烷烴成分。綜上分析，初步選擇Honnet反應(yīng)機(jī)理作為RP-3航空煤油的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理。

4　充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器模型定性分析

前文雖已通過激波管實(shí)驗(yàn)從整體上驗(yàn)證了Honnet反應(yīng)機(jī)理描述我國(guó)RP-3航空煤油化學(xué)特性的正確性，但目前還沒有RP-3航空煤油充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器的相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，故無法直接驗(yàn)證Honnet反應(yīng)機(jī)理描述反應(yīng)細(xì)節(jié)的能力。鑒于Jet A-1與RP-3航空煤油的物性參數(shù)類似，Dagaut反應(yīng)機(jī)理［2］已經(jīng)過Jet A-1航空煤油充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，因此本節(jié)通過進(jìn)一步比較Dagaut反應(yīng)機(jī)理與Honnet反應(yīng)機(jī)理在充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器中的計(jì)算結(jié)果，定性分析Honnet反應(yīng)機(jī)理模擬反應(yīng)細(xì)節(jié)的能力。

計(jì)算采用CHEMKIN程序包中的充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器模塊［22］，其理論模型如圖2所示。工況參數(shù)選為101 325 Pa，進(jìn)口溫度800 K，停留時(shí)間0.003 s，氧化劑為空氣，當(dāng)量比在0.5～2.0之間。圖3給出了兩個(gè)反應(yīng)機(jī)理計(jì)算的溫度值和摩爾分?jǐn)?shù)大于0.001的組分?？梢姡瑑蓚€(gè)反應(yīng)機(jī)理除了H、O自由基的計(jì)算結(jié)果有差別外，溫度值及其他主要組分的摩爾分?jǐn)?shù)計(jì)算結(jié)果基本相同。這表明：雖然Dagaut反應(yīng)機(jī)理描述的整體反應(yīng)速度、反應(yīng)路徑，可能與實(shí)際RP-3航空煤油不同（即不能描述RP-3航空煤油的點(diǎn)火特性），但在高溫情況下，所有大分子均會(huì)裂解成小分子進(jìn)行反應(yīng)，且Jet A-1與RP-3航空煤油的物性參數(shù)相類似，因此兩個(gè)反應(yīng)機(jī)理計(jì)算得到的主要組分和溫度值一致。這從另一方面間接驗(yàn)證了Honnet反應(yīng)機(jī)理模擬RP-3航空煤油反應(yīng)細(xì)節(jié)的能力。

圖2　充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器模型Fig.2 Perfectly stirred reactor model

圖3　Honnet和Dagaut反應(yīng)機(jī)理在充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器中計(jì)算結(jié)果的比較（壓力101 325 Pa，停留時(shí)間3 ms，溫度800 K，當(dāng)量比0.5～2.0）Fig.3Comparsion between computed results obtained with the Honnet and Dagaut mechanisms in a perfectly stirred reactor（pressure101 325 Pa，residence time 3 ms，temperature800 K，equivalence ratios between 0.5 and 2）

5　結(jié)論

通過對(duì)我國(guó)RP-3航空煤油進(jìn)行的激波管模擬及實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，對(duì)備選方案的適用性和準(zhǔn)確性進(jìn)行了考核。結(jié)果表明：相比于Dagaut、Lindstedt和Dooley反應(yīng)機(jī)理，Honnet反應(yīng)機(jī)理模擬的點(diǎn)火延遲時(shí)間與實(shí)驗(yàn)結(jié)果最為接近。同時(shí)，充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器的計(jì)算結(jié)果間接驗(yàn)證了Honnet反應(yīng)機(jī)理模擬RP-3航空煤油反應(yīng)細(xì)節(jié)的能力?；谏鲜稣J(rèn)識(shí)，認(rèn)定Honnet等提出的替代組分及其反應(yīng)機(jī)理，可以作為我國(guó)RP-3航空煤油詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理的替代方案之一。

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Preliminary investigation on detailed chemical reaction mechansim of RP-3 aviation kerosene

WANG Hui-ru
（AVIC Academy of Aeronautic Propulsion Technology，Beijing 101304，China）

Accurate numerical predictions of the ignition，extinction phenomena and pollutant emissions of a gas turbine combustor need detailed chemical kinetics model.A preliminary investigation on detailed chemical kinetics models of RP-3 aviation kerosene was conducted.Because of the physical properties similarity between RP-3 and Jet A aviation kerosene，the surrogate mixtures and their detailed mechanisms for Jet A kerosene offered by Dagaut，Honnet，Lindstedt and Dooley were chosen as alternative reaction mechanism of Chinese RP-3 aviation kerosene.The applicability and accuary of alternative schemes were examined by using the Chinese RP-3 kerosene experiment data obtained from shock tubes.The results show that ignition delay time predicted by the Honnet et al mechanism gives the closest agreement with data under three experimental condtions.

combustor；RP-3 aviation kerosene；surrogate；chemical reation mechanism；shock tube；ignition delay time；perfectly stirred reactor

V231.2

A

1672-2620（2015）05-0019-05

2014-12-24；

2015-10-17

王慧汝（1984-），男，山西長(zhǎng)治人，高級(jí)工程師，博士，主要從事航空發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒數(shù)值模擬方法研究。