集總動力學-BP神經網絡混合模型用于預測延遲焦化裝置液體產品產率

楊文劍，張 洋，張小慶，周曉龍

(華東理工大學石油加工研究所，上海 200237)

集總動力學-BP神經網絡混合模型用于預測延遲焦化裝置液體產品產率

楊文劍，張 洋，張小慶，周曉龍

(華東理工大學石油加工研究所，上海 200237)

建立了延遲焦化過程模型對不同性質原料和操作條件下的液體產品產率進行預測，可實現生產參數調優，進一步提高延遲焦化裝置的經濟效益。以某煉油廠1.4 Mt/a延遲焦化裝置為研究對象，從十一集總動力學模型出發，建立了動態平衡假定下反應器數學模型，選取機理模型計算結果和關鍵位點歷史數據為BP神經網絡輸入，針對延遲焦化液體產品構建了十一集總動力學-BP神經網絡串聯混合模型。以焦化柴油產率預測為例，分析了混合模型的預測效果，并與單一機理模型和BP神經網絡經驗模型進行對比。對比結果表明，3種模型中混合模型預測精度最高，受原料物性和操作條件波動影響小，其預測結果的均方根誤差、平均絕對誤差和平均相對誤差分別為0.751百分點，0.524百分點，2.01%。

集總動力學 神經網絡 混合模型 延遲焦化 產率預測

近年來采出原油日益重質化，導致一次加工所得常減壓渣油產量上升，輕質燃料油產量下降，為滿足市場需求，需對常減壓渣油進行深度加工以獲取高價值的輕質燃料油。延遲焦化工藝基于渣油熱裂解原理生產輕質燃料油，具有技術成熟度高，投資、操作費用低，原料適應性好和原料轉化深度高等特點，在解決重油輕質化問題方面具有獨特的優勢[1]。

為進一步提升延遲焦化裝置的經濟效益，可采用構建生產模型的方法，對不同原料性質、操作條件下的液體產品產率進行預測，實現生產參數的調優。目前，渣油反應產物產率預測模型可分為經驗建模法[2-3]和動力學模型法[4-5]。經驗建模法預估產品產率，從最初的原料康氏殘炭和產率間的線性關聯式，發展到運用神經網絡等多元統計分析方法，構建基于輸入(物料性質或工業操作位點)、輸出(產品產率)歷史數據對的非線性模型，但經驗模型仍存在外推能力弱、可解釋性差等缺點；集總動力學模型法將原料和產物劃分為不同的集總，構建反應網絡并求取反應動力學參數，在此基礎上計算進料與產物間的物料平衡關系，工程背景清晰、變量間關系明確，但需要對應用于工業裝置的機理模型進行修正，且精度往往不高。

本研究提出的混合模型從十一集總動力學出發，建立基于動態假設下的加熱爐、焦炭塔的反應器數學模型，將復雜的物料、反應器和操作條件信息降維，計算出產品集總組成，結合關鍵位點歷史數據作為神經網絡輸入，預測延遲焦化液體產品產率。

1 延遲焦化裝置中渣油熱反應過程

圖1為延遲焦化工藝流程示意。新鮮原料油進入分餾塔底部與焦化塔來的高溫油氣直接換熱后，同循環油一起流入塔底，抽出作為延遲焦化加熱爐的混合進料。混合進料通過熱油泵增壓后進入加熱爐對流爐管，之后流入輻射室爐管，并在多段注氣下保持氣液相高速流動，迅速升溫到490 ℃左右，發生部分熱反應，離開加熱爐后通過轉油線進入焦炭塔。高溫物料進入焦炭塔后，氣液相停留時間差別明顯，水蒸氣和反應產物中的氣體、汽油、柴油和部分蠟油在焦炭塔中呈氣相，一部分未反應的渣油原料中輕組分由于揮發和夾帶的原因也進入了氣相，這些焦炭塔氣相物料經歷一段短時間的熱反應后到達塔頂與急冷油混合降溫。急冷后的油氣經揮發線進入分餾塔后與新鮮原料油換熱，油氣中的大部分組分進入分餾塔的上部，從下而上依次分餾出蠟油、柴油、汽油和液化氣，油氣中的一部分重組分換熱后冷凝下來作為循環油；進焦炭塔物料中的高沸點組分留在液相，并在相當長的時間內繼續發生熱反應，反應產物中的氣體、汽油、柴油和蠟油不斷地進入氣相，并逸出焦炭塔，反應產物中的焦炭則留在焦炭塔中，當焦炭塔內焦炭累積達到安全高限后，通過四通閥切換進料到新的焦炭塔，老塔進行除焦等工作。

圖1 延遲焦化工藝流程示意

渣油在延遲焦化裝置中的反應十分復雜，為計算延遲焦化物料平衡，必須忽略物料在裝置某些部位所發生的輕微熱反應，并對系統復雜的非穩態特性做出適當簡化[6]：切換焦炭塔后一段時間內，隨著物料不斷地注入空焦炭塔，焦炭塔內的液相物料量逐漸增加。焦炭塔進料的流量和組成不變，而焦炭塔內反應掉的液相物料量卻隨著塔內液相物料量的增加而增加。當反應掉的液相物料量增加到與進塔的液相物料量相等時，液相總量保持不變，在焦炭塔內達到動態平衡，此時裝置平穩運作，可認為焦炭塔中的液相物料和其它設備中的物料在藏量、流量、組成和狀態諸多方面都保持不變。液相反應生成的固體部分(即焦炭)在整個進料過程中不斷在焦炭塔內累積，而液相反應生成的氣體部分則與焦炭塔進料汽化的氣相一起在焦炭塔中經歷了一段短時間的熱反應后進入分餾塔。

2 延遲焦化工業過程建模

2.1 反應動力學

在充分考慮減壓渣油的結構組成與熱反應動力學規律之間關系的基礎上，將原料中熱裂解性質相似的組分劃分為一個集總，建立以減壓渣油的飽和烴、芳烴、重芳烴、軟膠質、硬膠質和瀝青質6個組分，以及其熱裂解產物中的飽和烴裂解生成的中間餾分油V1、除飽和烴以外的族組分生成的中間餾分油V2、氣體、汽油和焦炭等5個組分共同構成的渣油十一集總一階反應動力學模型(如圖2所示)，并計算各子反應的活化能和頻率因子[7]。Zhou Xiaolong等[8]的實驗結果表明，該模型對不同性質的原料具有很好的適用性。反應速率常數k與溫度T滿足關系式(1)：

(1)

式中：k為某反應在T(K)溫度下的反應速率常數，min-1；k0為頻率因子，min-1；E為活化能，J/mol；R為氣體常數，8.314 5 J/(mol·K)；T為熱裂解反應溫度，K。

圖2 減壓渣油十一集總反應動力學網絡S—飽和烴； AL—輕芳烴； AH—重芳烴； RL—軟膠質； RH—硬膠質； B—瀝青質； G—氣體； L—汽油； V1—飽和烴中間餾分油； V2—非飽和烴中間餾分油； C—焦炭

2.2 循環油組成假設

循環油的組成十分復雜，有關文獻[9]表明循環油的餾程明顯高于蠟油，并與蠟油有較大的重疊，此外，循環油的芳香分含量也明顯高于蠟油。基于此，對循環油的組成作如下假設[6]：

①循環油由蠟油和渣油組成，兩者的相對含量與循環比、焦炭塔塔頂壓力有關，在一般工況下，可將循環油視作蠟油和渣油按如下比例組成的混合物。

混合物中蠟油的質量分數：

(2)

混合物中渣油的質量分數：

(3)

焦炭塔塔頂壓力修正值：

W=0.6-1.5p

(4)

式中：CR為循環比；p為焦炭塔塔頂壓力，MPa。

②蠟油由飽和烴中間餾分油V1和非飽和烴中間餾分油V2組成，兩者質量比與進入分餾塔時飽和烴中間餾分油V1和非飽和烴中間餾分油V2的質量流量比相等。

③渣油由飽和烴S、輕芳烴AL和重芳烴AH組成，三者質量比與進入焦炭塔的液相物料中飽和烴S、輕芳烴AL和重芳烴AH的質量流量比相等。

2.3 物料平衡模擬計算

基于上述對渣油熱轉化反應過程的分析，做出如下假設：①加熱爐管中的物料流動屬于高速流動的氣液兩相混相流，認為在加熱爐管中的氣液兩相停留時間相同，在構建模型時簡化為沿加熱爐管軸向方向存在溫度梯度的均一相理想管式反應器(PFR)；②穩態條件下焦炭塔內持液達到動態平衡時，認為焦炭塔的液相反應相當于在一個連續進料和連續出料的反應釜(STR)中進行，而焦炭塔中的氣相反應相當于氣體物料通過一個長度為空高、直徑為塔內徑的管式反應器。

加熱爐管軸向方向上的溫度分布由加熱爐管進口到出口所有溫度檢測位點的檢測溫度擬合而成。為簡化處理，將總長為L的爐管分為n段Δl，在Δl內溫度保持恒定，則加熱爐管軸向方向存在溫度梯度的管式反應器轉化為n個長度為Δl、溫度恒定為Ti的管式反應器串聯。Δl段內溫度Ti的表達式為：

Ti=f(i×Δl)

(5)

式中：f為溫度與管長之間的函數關系。

則在加熱爐管中，第i段j組分的物料平衡方程表達式為：

(6)

Δw=ρiAiΔl

(7)

式中：φij為第i段j組分的質量分數，kgkg原料；{-rij}為第i段j組分的反應速率，kg(kg原料·min)；F為物料總質量流量，kgmin；Δw為第i段內物料質量，kg；ρi為第i段物料密度，kgm3；Ai為第i段爐管橫截面積，m2。

綜合式(2)～式(7)和反應動力學方程組[10]，以注入加熱爐管的原料油和循環油混合物料中集總組分質量分數為初值條件，計算進入焦炭塔的物料集總組成。物料進入焦炭塔后，首先發生氣液相分離，渣油六組分進入液相，焦炭組分進入固相，其它組分進入氣相。液相反應過程中，渣油六組分部分夾帶進入氣相，焦炭組分進入固相，反應生成的其它組分進入氣相。基于動態平衡假設，焦炭塔液相物料平衡計算式如下：

0=Fj,in-Fj,out+{-rj}∑Mj

(8)

式中：Fj,in和Fj,out分別為進入和離開焦炭塔液相j組分的質量流量，kgmin；{-rj}為j組分的反應速率，kg(kg原料·min)；Mj為動態平衡時焦炭塔內j組分的液相持液量，kg。

建立氣液夾帶子模型[11]，計算出渣油六組分的夾帶流出量Fj,out，進而得到六組分持液量Mj，最后結合式(8)與反應動力學方程組，計算離開液相的氣體、固體各組分質量流量。進入焦炭塔時氣液相分離所產生的氣體和液相反應生成、夾帶的氣體在焦炭塔上部空間繼續反應，此過程視作為氣相通過長度為焦炭塔空高、溫度為焦炭塔塔頂溫度的管式反應器，其計算方法與加熱爐管物料平衡計算相似。由此，可計算出焦炭塔流出的氣相各集總質量流量。

2.4 混合模型構建

上述機理模型(Mechanism Model，MM)的構建基于動態平衡假設，大大簡化了模型的復雜性，但單純的機理模型不能很好地反映出系統的非穩態特性，其預測結果不夠精確。而BP神經網絡(Back Propagation Neural Network，BPNN)能以任意精度逼近任何非線性連續函數，在機理模型將復雜體系充分降維的基礎上，以焦炭塔流出的相關集總組分質量流量和少數關鍵操作位點歷史數據作為BP神經網絡的輸入，求取延遲焦化裝置各液相產品的產率。混合模型的計算步驟如下：①設定循環油各集總組分含量初值(為便于收斂，本模型采用的方案是設定初始循環油各集總組分的質量比與原料油中對應集總的質量比相等)；②根據循環油組成、循環比和原料組成與流量，計算加熱爐進料量和組成；③根據延遲焦化加熱爐的物料平衡，計算得到焦炭塔進口處各集總組分的流量；④根據焦炭塔液相反應的模擬計算，得到液相熱反應固體產物和夾帶、反應得到的氣相產物的集總組分質量流量；⑤根據焦炭塔氣相反應的模擬計算，得到焦炭塔的各集總組分質量流量；⑥根據循環油組成的假設，得到新的循環油集總組成，再將新的循環油組成代入步驟②，并且重復步驟③～⑥，直到前后兩次計算得到的循環油組成的差異可以忽略為止，選取此時計算得到的出焦炭塔的關鍵集總組分質量流量和少數重要操作位點歷史數據作為BP神經網絡的輸入值，計算延遲焦化液體產品產率。

3 運用混合模型預測延遲焦化裝置液體產品產率

3.1 混合模型樣本數據和建模

某煉油廠2013年8—10、12月每月采集一次延遲焦化裝置原料樣本，并分析原料六組分含量、密度、殘炭等物性參數。以原料采樣日前后共7天為一個考察周期，收集了8—10、12月內4個考察周期的重要位點歷史數據的時均值，共計676組數據，作為混合模型的樣本數據。以8—10月3個考察周期507組數據作為訓練數據，訓練混合模型，再用訓練完成的混合模型預測12月考察周期內每小時液體產品產率，并與實測值進行對比，評價模型的預測效果。

3.2 模型結果及討論

基于上述的樣本數據與混合模型建模方法，建立延遲焦化液體產品產率預測模型。不同液體產品產率預測計算過程相似，以預測柴油產率為例，先由機理模型求解各集總組分質量流量，再由BP神經網絡模型求解柴油產率。其中，神經網絡模型的結構以原料油進料量、蒸餾塔塔頂溫度、蒸餾塔塔釜溫度、蒸餾塔柴油集油箱抽出溫度、工作焦炭塔塔頂溫度和機理模型計算結果(L，V1，V2質量流量)為輸入，柴油產率為輸出的8-12-1 BP神經網絡。汽油和蠟油的預測模型需要對神經網絡模型輸入進行調整，將蒸餾塔柴油集油箱抽出溫度改為對應集油箱的抽出溫度。

以柴油產率模型為例，圖3～圖5展示了機理模型、BP神經網絡經驗模型和十一集總動力學-BP神經網絡混合模型3種建模方法計算得到的柴油產率與實測值的對比結果。由圖3可以看出，機理模型能夠較好地反映柴油產率的波動，原料變化對其影響較小，但預測精度較差。BP神經網絡模型以位點歷史數據為輸入估算柴油產率，如圖4所示，其數據訓練精度較高，而預測精度卻較差，其原因在于單純以位點歷史數據為輸入的BP神經網絡模型沒有充分考慮原料物性變化所帶來的影響，當原料性質發生較大變化并超過訓練樣本范圍時，其預測精度會發生較大偏差。由圖5可以看出，十一集總動力學-BP神經網絡混合模型的訓練和預測精度都較高，能夠適應不同物性原料和操作條件，在適用性與實用性方面具有較大的優勢。

圖3 機理模型預測仿真曲線■—實測值； ●—預測值。 圖4、圖5同

圖4 BP神經網絡模型預測仿真曲線

圖5 十一集總-BP神經網絡混合模型預測仿真曲線

表1所示為以柴油數據為樣本構建的機理模型、BP神經網絡經驗模型和十一集總動力學-BP神經網絡混合模型對應的均方根誤差、平均絕對誤差和平均相對誤差。由各誤差項的對比可見，混合模型的均方根誤差、平均絕對誤差和平均相對誤差均最低，表明混合模型在預測延遲焦化裝置液體產品收率方面具有較大優勢。

表1 3種模型樣本數據誤差對比

4 結 論

結合機理模型工程背景清晰和經驗模型靈活性好、易于應用的優點，將機理模型和經驗模型串聯，構建十一集總-BP神經網絡混合模型，對延遲焦化裝置液體產品產率進行預測。以柴油產率預測為例，在機理模型將復雜體系降維的基礎上，構建以原料油進料量、蒸餾塔塔頂溫度、蒸餾塔塔釜溫度、蒸餾塔柴油集油箱抽出溫度、工作焦炭塔塔頂溫度和機理模型計算結果(L，V1，V2質量流量)為輸入、柴油產率為輸出的8-12-1 BP神經網絡混合模型。將混合模型與單一機理模型和神經網絡模型進行對比，結果表明混合模型預測精度受原料物性和操作條件波動影響小，且均方根誤差、平均絕對誤差和平均相對誤差都最低，分別為0.751百分點，0.524百分點，2.01%，表明該混合模型在預測延遲焦化液體產品產率方面具有明顯的優勢。

[1] 錢伯章.延遲焦化技術的發展前景[J].石油規劃設計，2005，16(4)：10-12

[2] 張忠洋，李澤欽，李宇龍，等.GA輔助BP神經網絡預測催化裂化裝置汽油產率[J].石油煉制與化工，2014，45(7)：91-96

[3] 馮玉梅，任杰.用神經網絡建立蠟油與渣油催化裂化產品產率數學模型[J].石油煉制與化工，2000，31(3)：49-53

[4] 吳飛躍，翁惠新，羅世賢.FDFCC工藝中汽油提升管催化裂化反應動力學模型研究[J].石油煉制與化工，2007，38(10)：41-44

[5] 孫鐵棟，鐘孝湘，陳昀，等.渣油催化裂化集總動力學模型的研究與應用[J].石油煉制與化工，2001，32(4)：49-53

[6] Zhou Xiaolong，Di Xi，Yu Guoxian，et al.Simulation of delayed coking[J].Petroleum Science and Technology，2010，28(3)：277-285

[7] 周曉龍，陳紹洲，張一，等.減壓渣油族組分熱轉化反應動力學研究[J].石油學報(石油加工)，1999，15(1)：8-16

[8] Zhou Xiaolong，Chen Shaozhou，Li Chenlie.A predictive kinetic model for delayed coking[J].Petroleum Science and Technology，2007，25(12)：1539-1548

[9] 李新學，林瑞森.延遲焦化循環油組成的估算及其對生焦率的影響[J].石油煉制與化工，1999，30(9)：6-8

[10]周曉龍.殘渣油熱轉化復雜反應動力學模型研究[D].上海：華東理工大學，1995

[11]馬伯文，黃敏慧，陳紹洲，等.延遲焦化裝置優化控制模型的建立與應用[J].煉油設計，1998，28(4)：53-57

A LUMPING-BPNN HYBRID MODEL FOR PREDICTION OF LIQUID YIELD OF DELAYED COKING

Yang Wenjian， Zhang Yang， Zhang Xiaoqing， Zhou Xiaolong

(PetroleumProcessingResearchCenter，EastChinaUniversityofScienceandTechnology，Shanghai200237)

To improve the economic benefit of delayed coking unit (DCU)， it’s necessary to establish a precise yield prediction model for various feedstocks and operation conditions. A lumping-BP neural network hybrid model in a cascade form was established for a DCU with capacity of 1.4 Mt/a to predict the liquid yield of the unit， based on the mathematical model of the reactor under the assumption of dynamic balance from 11 lumping dynamic model and the BP neural network input of the mechanism model calculation results and the historical data of key sites. In the case study， the coking diesel yield was predicted by the hybrid model， and compared with the results of mechanism model， empirical model. The results demonstrate that among these three methods， the prediction accuracy of the hybrid model is the best. The impact of the material properties and operating conditions fluctuation on the hybrid model results is small， the root mean square error， mean absolute error and the average relative error is 0.751 percentage point， 0.524 percentage point， 2.01%， respectively.

lumping kinetics； neural networks； hybrid model； delayed coking； yield prediction

2014-12-29； 修改稿收到日期： 2015-03-16。

楊文劍，碩士研究生，主要研究方向為化工過程建模與仿真。

周曉龍，xiaolong@ecust.edu.cn。